ПОВЕРХНОСТЬ. РЕНТГЕНОВСКИЕ, СИНХРОТРОННЫЕ И НЕЙТРОННЫЕ ИССЛЕДОВАНИЯ, 2013, № 5, с. 58-64
УДК 548.734:679.822.001.891.5
АНОМАЛЬНОЕ ПРОХОЖДЕНИЕ РЕНТГЕНОВСКИХ ЛУЧЕЙ
В КРИСТАЛЛАХ САПФИРА
© 2013 г. В. Ф. Ткаченко, О. А. Лукиенко, А. Я. Данько, В. М. Пузиков
Институт монокристаллов НАНУ, Харьков, Украина Поступила в редакцию 12.01.2012 г.
Методом трехкристальной рентгеновской дифрактометрии аномального прохождения рентгеновских лучей проведены исследования монокристаллов сапфира, выращенных в защитных газовых средах с помощью горизонтальной направленной кристаллизации. Получена зависимость интегральной интенсивности аномально прошедшего (Т) и отраженного (Я) в геометрии Брэгга—Лауэ рентгеновского пучка от толщины исследуемых образцов для 2.52 < ц? < 18.9, которая позволила определить область приближения тонкого и толстого кристалла. В динамическом приближении толстого кристалла вычислены интегральный коэффициент интерференционного поглощения ц и интегральная характеристика уI Показано преимущественное распределение дислокаций в малоугловых границах выращенного кристалла сапфира. Установлена высокая чувствительность параметра ц к плотности и характеру распределения дислокаций в кристалле.
БОТ: 10.7868/80207352813050144
ВВЕДЕНИЕ
Монокристаллы сапфира благодаря набору уникальных физико-механических, оптических, химических свойств находят все более широкое применение в различных научно-технических областях. Современные технологии выращивания и обработки кристаллов сапфира позволяют получить крупногабаритные заготовки высокого структурного совершенства [1, 2]. Плотность дислокаций в этих кристаллах составляет р < 104 см-2, концентрация анионных вакансий не превышает 2 х 1016 см-3. В них наблюдается слабое светорассеяние, отсутствуют микроблоки с углами разориентации больше нескольких угловых минут. На сегодняшний день востребованы монокристаллы сапфира с еще более совершенной структурой, что вызывает необходимость разработки неразрушаю-щих и более точных методов анализа параметров их структуры. Ранее [3, 4] была показана высокая эффективность методов трехкристальной рентгеновской дифрактометрии в геометрии Брэгга на отражение как неразрушающего метода контроля качества кристаллов. Открытие Борманом [5] эффекта аномально низкого поглощения рентгеновских лучей совершенными кристаллами позволило экспериментально исследовать распространение волновых полей внутри кристалла и характеризовать более полно совершенство структуры. Экспериментальные работы, выполненные на полупроводниковых монокристаллах [6], на щелочногалоидных кристаллах и кристаллах Zn [7], показали высо-
кую чувствительность этого метода даже к незначительным нарушениям в кристаллической решетке (наличию дислокаций, вакансий, примесей).
Сущность эффекта Бормана состоит в аномально высокой интенсивности рентгеновского пучка, прошедшего через идеальный кристалл определенной толщины, если тот находится в отражающем положении. Суть эффекта заключается в том, что падающие на кристалл монохроматические рентгеновские лучи образуют внутри него две стоячие волны (рис. 1), узловые плоскости которых параллельны атомным плоскостям. Если кристалл ориентирован так, что падающий пучок 10 составляет брэгговский угол с семейством плоскостей [Нк1], то для одних стоячих волн узлы совпадут с этими плоскостями. Если бы атомы были неподвижными материальными точками, то волна проходила бы без ослабления. Но так как атомы имеют конечные размеры, а в кристаллах всегда имеются статические и динамические искажения, то волна ослабляется. Однако соответствующий коэффициент будет примерно в 20-30 раз меньше обычного линейного коэффициента поглощения ц. При выходе из кристалла монохроматическая волна состоит из аномально прошедшего пучка Т и дифракционного Я. Таким образом, на выходе из кристалла наблюдаются три луча: нормально ослабленный первичный I, аномально прошедший Т и дифракционный Я.
В [6] было показано, что использование области приближения толстого кристалла, когда с поверхности образца выходит только одно волновое
поле, является наиболее оптимальным для исследования малейших нарушений в кристаллической решетке. Экспериментально и теоретически было показано, что этой области соответствует прямолинейный ход зависимости
1п I = + у,
где I = Т = Я, Т, Я — интегральная мощность аномально прошедшего и отраженного в геометрии Брэгга—Лауэ пучка, ц I — интегральный коэффициент интерференционного поглощения, у I — интегральная характеристика, равная отрезку, отсекаемому продолжением прямой от оси ординат. Следует отметить, что большинство опубликованных к настоящему времени работ, связанных с экспериментальной проверкой динамической теории, развитой Лауэ и Захариасеном, были выполнены на двухкристальных дифрактометрах. Как отмечается в [8], при таких измерениях не удается одновременно получить высокую моно-хроматизацию и малую горизонтальную расходимость рентгеновского пучка. С целью устранения недостатков, присущих двухкристальным схемам, была реализована идея, выдвинутая Дю-Мондом [9], по созданию трехкристального рентгеновского дифрактометра (ТРД) [10]. В ТРД была реализована схема установки кристаллов-мо-нохроматоров и исследуемого образца (п,п,-т) (рис. 1), которая, согласно [8], позволила минимизировать вклады волновой и угловой дисперсий и получить кривые дифракционного отражения, близкие к теоретическим, в приближении динамической теории рассеяния.
ЭКСПЕРИМЕНТ
Исследования проводились с использованием Си^а1 (к = 1.54051 А) излучения. В качестве моно-хроматоров (п1 и п2) выбирались кристаллы германия с низкой плотностью дислокаций с отражением третьего порядка 333 от кристаллографической плоскости (111). Брэгговский угол этого отражения 9 ~ 45°. Нестабильность регистрирующей системы и дрейф интенсивности первичного рентгеновского пучка не превышали ±0.5%. Площадь облучаемой поверхности на исследуемом кристалле ~0.4 мм2 и ~0.6 мм2 при вертикальных щелях на падающем пучке 2 мм и 4 мм соответственно, 10 ~ ~ 2200 имп./с и 10 ~ 4300 имп./с. Угловая скорость вращения исследуемого образца составляла ~0.01 и 0.005°/мин. Форма кривой дифракционного отражения (КДО) записывалась на диаграммной ленте при регистрации интегральной интенсивности по пересчетному устройству с погрешностью <1%.
Рис. 1. Схема расположения монохроматоров и исследуемого образца в ТРД, ход рентгеновского пучка для различной геометрии съемки: 1 — рентгеновская трубка; 2, 3 — монохроматоры; 4 — исследуемый образец в отражающем положении; 10 — интенсивность первичного монохроматического рентгеновского пучка; I — интенсивность нормально ослабленного первичного пучка; Т — интенсивность аномально прошедшего рентгеновского пучка; Я — интенсивность отраженного рентгеновского пучка в геометрии Брэгга—Лауэ; Яв — интенсивность рентгеновского пучка, отраженного в геометрии Брэгга.
ОБЪЕКТ ИССЛЕДОВАНИЯ
Исследовались монокристаллы сапфира, выращенные в защитных газовых средах методом горизонтальной направленной кристаллизации [2]. Для рентгенодифрактометрических исследований из выращенного кристалла вырезались образцы 020 и 50 мм и прямоугольные пластины 20 х 20 мм различной толщины с кристаллографической ориентацией поверхности (001) и отклонением поверхности от кристаллографической плоскости Д9 < 0.25°. Боковые грани исследуемых образцов ориентировались в направлениях [100] и [110] с точностью Д9 < 0.5°. Эти образцы подвергались механической обработке абразивом с различной зернистостью, а затем для удаления искаженного приповерхностного слоя проводилась финишная химическая полировка [4]. Некоторые из образцов после механической обработки подвергались химической полировке [1] с целью снятия нарушенного приповерхностного слоя. Мерой отсутствия искаженного приповерхностного слоя на обеих сторонах исследуемого образца служили рентгенодифракционные характеристики, снятые на ТРД: полуширина кривой качания в, интегральная мощность отражения Я, а также параметры шероховатости поверхности, снятые на атомно-силовом микроскопе [4, 11]. Исходная
Параметры, характеризующие совершенство структуры кристаллов сапфира различной толщины
?, см 0.020 0.0287 0.0455 0.0535 0.0807 0.110 0.15
2.520 3.626 5.732 6.740 10.167 13.858 18.898
Яв х 106 10.20 9.98 9.80 9.87 9.85 9.84 9.90
Т х 106 27.50 13.70 4.12 1.52 0.772 0.172 0.036
Я х 106 18.50 10.60 3.73 1.52 0.771 0.171 0.036
Т/Я 1.49 1.29 1.10 1.00 1.00 1.00 1.00
Ряв> с 6.2 6.0 5.8 5.9 5.8 5.5 5.7
Рт > с 7.8 7.4 7.3 7.4 7.3 7.3 7.4
вд, с 7.7 7.4 7.3 7.4 7.2 7.2 7.3
плотность дислокаций, определенная методом химического травления [1] и по величине интегральной мощности отражения рентгеновского пучка [12], в исследуемых образцах составила р < 104 см-2. Измерения на ТРД проводились в геометрии Брэгга на отражение для рефлекса 0012 и в геометрии Брэгга—Л ауэ на отражение для рефлекса 300.
МЕТОДИКА ИССЛЕДОВАНИЯ
Формы кривых дифракционного отражения (КДО) регистрировались неподвижным (с широко открытой щелью) детектором, находящимся под углом 29 относительно отражающего положения, и вращении исследуемого образца со скоростью 0.01—0.005 град/мин вблизи брэгговского угла 9. Такая регистрация формы КДО позволила получить полуширину кривой качания в, интегральную мощность отражения рентгеновского луча в геометрии Брэгга на отражение Яв, интегральную интенсивность аномально прошедшего Т и отраженного Я в геометрии Брэгга—Лауэ рентгеновского пучка, угловое положение линий, интенсивность КДО в максимуме и на "хвостах" линии, наличие малоугловых разворотов по фрагментации КДО. Все эти параметры достаточно полно характеризуют совершенство структуры исследуемых образцов. Измерения проводились на образцах А1203 с различной толщиной ?. Область исследуемых толщин составляла 0.02 < ? < < 0.15 см, что соответствует изменению ц? в пределах 2.52 < ц? < 18.90. Рассчитанный для сапфира линейный коэффициент нормального фотоэлектрического поглощения ц = 125.985 см-1. Коэффициенты массового поглощения ц/р для А1 и О рассчитывались по данным [13] с внесением поправки на Си^а1-излучение (А = 1.54051 А)
Для дальнейшего прочтения статьи необходимо приобрести полный текст. Статьи высылаются в формате PDF на указанную при оплате почту. Время доставки составляет менее 10 минут. Стоимость одной статьи — 150 рублей.