научная статья по теме АТОМИСТИЧЕСКОЕ МОДЕЛИРОВАНИЕ САМОДИФФУЗИИ В -U И Физика

Текст научной статьи на тему «АТОМИСТИЧЕСКОЕ МОДЕЛИРОВАНИЕ САМОДИФФУЗИИ В -U И»

ФИЗИКА МЕТАЛЛОВ И МЕТАЛЛОВЕДЕНИЕ, 2015, том 116, № 5, с. 473-483

СТРУКТУРА, ФАЗОВЫЕ ПРЕВРАЩЕНИЯ И ДИФФУЗИЯ

УДК 669.82228:539.219.3

АТОМИСТИЧЕСКОЕ МОДЕЛИРОВАНИЕ САМОДИФФУЗИИ

В Y-U И y-U-MO

© 2015 г. Д. Е. Смирнова*, А. Ю. Куксин*, **, С. В. Стариков*, **, В. В. Стегайлов*, **

*Объединенный Институт Высоких Температур РАН, 125412 Москва, ул. Ижорская, 13, стр. 2 **Московский Физико-технический Институт, 141700Долгопрудный, Институтский переулок, 9

e-mail: d.e.smirnov@gmail.com Поступила в редакцию 26.03.2014 г. ; в окончательном варианте — 29.08.2014 г.

Представлены результаты исследования самодиффузии в чистом гамма-уране и в металлических сплавах U—Mo. Расчеты выполнены методом атомистического моделирования с помощью межатомных потенциалов, основанных на модели погруженного атома и ее модификациях. Проведена верификация предложенных потенциалов путем расчета термодинамических и механических свойств урана и сплавов U—Mo. Для гамма-урана и сплава, содержащего 9 вес. % молибдена, рассчитаны энергии образования точечных дефектов и коэффициенты диффузии атомов вследствие диффузии дефектов; проведена оценка коэффициентов самодиффузии урана и молибдена. На основании полученных данных сделан вывод о том, что экспериментально наблюдаемые особенности самодиффузии в гамма-уране могут быть объяснены преобладанием междоузельного механизма.

Ключевые слова: уран, сплавы урана, молибден, молекулярная динамика, потенциал межатомного взаимодействия, фазовые переходы, диффузия.

DOI: 10.7868/S0015323015030146

ВВЕДЕНИЕ

Изучение характеристик топливных материалов, применяющихся в ядерных реакторах, представляет собой важную научно-техническую задачу. В условиях эксплуатации структура топлива изменяется вследствие накопления радиационных повреждений и продуктов деления. Полное описание данных процессов возможно только при знании атомистических механизмов эволюции дефектов в твердом теле [1—7]. На данный момент не предложено законченной схемы описания эволюции радиационных дефектов, как в чистом уране, так и в ядерном топливе на его основе (включая сплавы и—Мо). Это связано со сложностью постановки эксперимента, а также с тем, что зачастую экспериментальные данные не дают информации о свойствах отдельных типов дефектов.

Уран представляет собой ключевой элемент ядерного топлива. При этом имеется весьма ограниченное число работ, посвященных свойствам дефектов и диффузии в уране [8—13]. Механизмы, обеспечивающие диффузионные процессы в этом материале, пока остаются не полностью идентифицированными. Интерес к изучению диффузионных механизмов в уране обусловлен не только важностью области его применимости, но и особенностями самодиффузии, наблюдаемыми в этом

материале. Исследование свойств объемно-центрированной кубической (ОЦК) структуры у-и показывает, что диффузионная подвижность в этой фазе аномально высока (по сравнению с другими ОЦК-металлами).

Бинарные сплавы и—Мо являются одним из перспективных кандидатов на роль топлива для реакторов на быстрых нейтронах. Сплавы на основе неупорядоченного твердого раствора молибдена в у-и (содержащие от 7 до 12 вес. % молибдена, что соответствует 15.1—21.6 ат. %) отличаются высокими показателями плотности, теплопроводности, повышенной коррозионной и радиационной стойкостью [14—16]. Однако для достоверной оценки эффективности использования данного сплава в атомной энергетике необходима детальная информация о большом наборе механических и теплофизических свойств, а также о том, как эти свойства изменяются при интенсивных термических и радиационных воздействиях.

Разработка инструмента, который предоставлял бы возможность предсказывать и анализировать эволюцию структуры топлива, является одной из ключевых задач в области радиационного материаловедения. Для изучения явлений радиационного повреждения и изменения структуры топлива можно применять различные теоретиче-

ские подходы, включающие рассмотрение как ми при построении теоретических кинетических квантовых, так и классических моделей. моделей старения топливных элементов [27—29].

Квантовые модели, основанные на теории функционала электронной плотности (ТФП) в рамках формализма Кона—Шэма [17], привлекаются в радиационном материаловедении, например, для определения энергий образования и миграции дефектов, для расчета энергетических барьеров перехода дефекта из одной конфигурацию в другую [18]. Из-за высоких вычислительных за-1

трат подобных расчетов допустимые масштабы моделей оказываются сильно ограничены. Так, ab initio молекулярно-динамический (МД) расчет в рамках ТФП возможен для моделей до 102 атомов на временах порядка 10-11 с. В случае применения классических моделей, основанных на представлении потенциальной энергии системы как некоторой заданной функции от координат частиц, характерные масштабы оказываются выше: до 107 атомов на временах до 10-7c. Это дает возможность для изучения таких явлений как фазовые переходы, диффузия дефектов и продуктов деления, эволюция радиационных каскадов столкновений и т.д [19—22]. Отмеченные преимущества делают классический метод МД, основанный на численном решении классических уравнений движения частиц, преимущественным для исследования радиационного разрушения материалов на атомистическом уровне. Следует отметить, что принципиальным условием успешного использования метода МД является наличие адекватных потенциалов межатомного взаимодействия.

В настоящей работе моделирование y-U и сплавов U—Mo выполняется методом классической МД, с помощью ранее разработанных авторами многочастичных потенциалов [23—25], а также потенциала, предложенного Билером и др. [26] для описания свойств дефектов в y-U. Представлены результаты, полученные при рассмотрении диффузии в y-U и U-Mo с этими потенциалами. На основании анализа полученных результатов предлагается и обсуждается попытка дальнейшего развития потенциалов для системы U—Mo путем перехода к усложненной функциональной форме, позволяющей учитывать не центрально-симметричные силы межатомного взаимодействия. Полученные данные позволяют оценить коэффициенты самодиффузии U в ОЦК y-U и U/Mo в U—9Mo, которые могут быть непосредственно сопоставлены с экспериментами. Вычисленные величины (коэффициенты диффузии, энергии образования дефектов) могут также служить входными данны-

ПОТЕНЦИАЛЫ ДЛЯ МОДЕЛИРОВАНИЯ U И СПЛАВОВ U-Mo

Три десятилетия назад для моделирования материалов на атомистическом уровне были доступны только парные потенциалы (например, потенциалы Леннард-Джонса, Морзе, Букингема и др.). Парные потенциалы хорошо описывают инертные газы, однако они недостаточны для описания систем с металлической или ковалентной связью [5, 17, 30]. Для классического описания металлов была предложена модель погруженного атома [30] — Embedded-atom model (EAM), которая способна учитывать многочастичные эффекты в системе. В модели EAM к парному потенциалу ф(г) добавляется еще один вклад — потенциал погружения F(p). Последний учитывает взаимодействие атома с электронным газом, характеризуемым локальной электронной плотностью р, которая определяется окружением атома. При этом потенциальная энергия бинарной системы из N атомов рассчитывается как:

и = X ^aß(rij) + Xад,);

i,j,i>j i

pi = X pß(rij)'

(1)

i *J

1 Типичный одиночный расчет электронной структуры, эквивалентный одному МД-шагу, для системы из 128 атомов урана требует порядка 500 минут на двух узлах (16 ядер) кластера МВС-100К МСЦ РАН.

Здесь rij — межатомное расстояние, а и ß — типы i-го и у-го атомов, р$(гу) — функция эффективной электронной плотности, р, — суммарная электронная плотность, наведенная на i-й атом окружающими его атомами. EAM-потенциалы успешно применяются для описания как чистых металлов, так и многокомпонентных систем в различных условиях [31, 32].

Для исследования свойств урана и сплавов уран-молибден были разработаны несколько EAM-потенциалов: для описания расплава урана и у-фазы при высоких температурах T и давлениях P вплоть до 350 ГПа [33]; для урана в трех различных фазах — а-U, y-U, расплав [23, 24]; для системы "уран—молибден с ксеноном" [25].

В случае [33] нормировка потенциальных функций выполнялась на основании экспериментальных данных для расплава урана. При работе над потенциалами [23—25], ориентированными на исследование свойств а-U, y-U и U—Mo, был выбран другой метод — "согласование по силе" (или "force matching" [34]). Идея метода заключается в восстановлении межатомного потенциала по ab initio данным (межатомным силам, энергиям и напряжениям), рассчитанным для некоторых эталонных структур. Такой подход позволяет перенести точность квантовых моделей на классический

Таблица 1. Энергия образования вакансии и межузельного атома в y-U, в эВ. Для EAM U—Mo—Xe и ADP U—Mo также приводятся энергии образования дефектов в сплаве U-9Mo

Энергия Эксперимент ab initio MEAM EAM U EAM U-Mo-Xe [25] ADP U-Mo

U [26] [23] y-U U-9Mo y-U U-9Mo

Ef -^vac 1.2 ± 0.25 [39] 1.6 ± 0.16 [40] 1.08 [37]; 1.4 [38] 1.9 2.6 2.5 1.4 2.6 1.4

esia - 0.5-1.5 [38] 1.0 0.7 1.0 0.3 1.2 1.3

уровень. В методе "согласование по силе", экспериментальные данные не участвуют в процедуре оптимизации потенциала, а привлекаются только для его верификации. Все этапы создания и верификации потенциалов для урана и системы U— Mo—Xe подробно описаны в [23—25].

Следует отметить, что кроме указанных работ, в научной литературе также представлен потенциал [26], заданный в виде модифицированной модели погруженного атома (Modified embedded-atom model — MEAM) и ориентированный на исследование характеристик дефектов в ОЦК-y-U. Данный потенциал, через поправки в функции электронной плотности, учитывает не центрально-симметричные силы межатомного взаимодействия. Построение потенциала [26] выполнялось на основании опытных данных о свойствах этой фазы, а результаты верификации показывают, что он может быть применен для анализа образования и эволюции дефектов в ОЦК-y-U.

МОДЕЛИРОВАНИЕ ДИФФУЗИИ ТОЧЕЧНЫХ ДЕФЕКТОВ В ГАММА-УРАНЕ

Как отмечается в работах [11, 12], аномально высокий коэффициент самодиффузии ("аномальная" самодиффузия)

Для дальнейшего прочтения статьи необходимо приобрести полный текст. Статьи высылаются в формате PDF на указанную при оплате почту. Время доставки составляет менее 10 минут. Стоимость одной статьи — 150 рублей.

Показать целиком

Пoхожие научные работыпо теме «Физика»