НЕОРГАНИЧЕСКИЕ МАТЕРИАЛЫ, 2008, том 44, № 11, с. 1287-1292
УДК 621.315.592
ФОТОЛЮМИНЕСЦЕНЦИЯ САМОФОРМИРУЮЩИХСЯ НАНОКЛАСТЕРОВ В ГЕТЕРОСТРУКТУРАХ GeSi/Si, ВЫРАЩЕННЫХ МЕТОДОМ СУБЛИМАЦИОННОЙ МОЛЕКУЛЯРНО-ЛУЧЕВОЙ
ЭПИТАКСИИ В СРЕДЕ GeH4x
© 2008 г. Д. О. Филатов*, М. В. Круглова*, М. А. Исаков*, С. В. Сипрова*, M. О. Марычев*,
В. Г. Шенгуров**, В. Ю. Чалков**, С. А. Денисов**
*Нижегородский государственный университет им. НИ. Лобачевского,
**Научно-исследовательский физико-технический институт Нижегородского государственного университета им. НИ. Лобачевского,
e-mail: filatov@phys.unn.ru Поступила в редакцию 14.09.2007 г.
Исследованы зависимости морфологии и спектров фотолюминесценции гетероструктур GeSi/Si(001) с самоформирующимися нанокластерами, полученных методом сублимационной молекулярно-лучевой эпитаксии в среде GeH4, от условий роста. Установлено, что зарождение кластеров происходит по механизму Странск-Крастанова, а при дальнейшем росте существенное влияние на их морфологию оказывают процессы коалесценции. Удвоение линий фотолюминесценции в нанокластерах связано с излуча-тельной рекомбинацией в объеме кластеров, а голубое смещение линий с увеличением времени роста обусловлено диффузией Si из подложки в объем кластеров. Определены условия получения однородных массивов нанокластеров, проявляющих фотолюминесценцию при комнатной температуре.
ВВЕДЕНИЕ
В последнее десятилетие в кремниевой опто-электронике все большее внимание уделяется проблеме создания интегральных оптоэлектронных устройств на базе традиционной кремниевой технологии [1]. Перспективными считаются гетеро-структуры с самоформирующимися нанокластерами ве81/81 [2]. Благодаря эффекту размерного квантования в нанокластерах, в таких структурах ожидается повышение эффективности излучатель-ной рекомбинации по сравнению с безызлучатель-ной [3].
Обычно самоформирующиеся нанокластеры ве81/81 получают методом молекулярно-лучевой эпитаксии (МЛЭ) [4].
При использовании метода сублимационной МЛЭ (СМЛЭ) слои 81 осаждаются из сублимационного источника, а для осаждения ве в ростовую камеру напускается веН4, который разлагается на поверхности нагретой подожки. В [5] показана возможность получения данным методом структур для кремниевой оптоэлектроники, в частности р-/-п-диодов с нанокластерами ве81 в /-области. Однако, если закономерности роста нанокластеров ве81/81 в
1 Материалы статьи доложены на XII конференции "Высокочистые вещества и материалы. Получение, анализ, применение" (Нижний Новгород, 28-31 мая 2007 года).
2 Установка построена в Научно-исследовательском физико-техническом институте Нижегородского государственного университета.
процессе МЛЭ хорошо изучены [2, 4], то особенности роста последних в процессе СМЛЭ в среде веН4 исследованы недостаточно, что препятствует широкому практическому применению данного метода.
Цель данной работы — исследование зависимости морфологии и спектров фотолюминесценции (ФЛ) гетероструктур ве81/81(001) с самоформирующимися нанокластерами, выращенных методом СМЛЭ в среде веН4 [6], от условий роста.
ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНАЯ ЧАСТЬ
Гетероструктуры ве81/81(001) с самоформирующимися нанокластерами выращивали в установке для СМЛЭ2 в среде веН4. Рабочее давление в ростовой камере составляло ~1.3 х 10-6 Па. Источником 81 служил стержень из монокристаллического р-81 с удельным сопротивлением 15 Ом см. Подложку и источник нагревали пропусканием постоянного тока. Перед осаждением буферного слоя 81 подложку отжигали в течение 10 мин при 1200°С. Осаждение буферного слоя толщиной ~400 нм проводили при 1000°С, затем сублимационный источник 81 отключали и в ростовую камеру напускался веН4. Перед этим температуру подложки снижали до = 700-800°С. Парциальное давление веН4 в ростовой камере варьировали в пределах р8 = 6.5 х х 10-2--1.69 х 10-1 Па, время роста т^ = 0.25-5.0 мин.
Количество осажденного германия (номинальную толщину осажденного слоя (й?0е)) определяли
Рис. 1. АСМ-изображения структур с поверхностными нанокластерами GeSi/Si (pg = 11.7 х 10-3 Па) при tg = 700 (a-д), 800°С (е-к) и Tg = 0.25 (а, е), 0.5 (б, ж), 1 (в, з), 2 (г, и, д), 5 мин (к); размер кадра 10 х 10 мкм2.
методом обратного резерфордовского рассеяния. Буферные слои Si имели p-тип проводимости; концентрация дырок, по данным электрохимического С-^-профилирования, составляла (1-3) х 1015 см-3.
Для исследования связи параметров ростового процесса, морфологии кластеров и спектров ФЛ выращивали две серии образцов:
- на подложках КДБ-0.002 с поверхностными кластерами для исследования морфологии методом атомно-силовой микроскопии (АСМ);
- на подложках КДБ-12 с кластерами, выращенными в тех же условиях, заращенными покровным слоем Si толщиной ~ 40 нм, для исследования ФЛ.
Морфологию нанокластеров исследовали с помощью АСМ NT-MDT Solver Pro в контактном режиме. Использовали Si-кантилеверы NT-MDT NSG-11 с радиусом закругления острия менее 10 нм. Морфология нанокластеров характеризовалась следующими параметрами: средней высотой кластеров {к), средним латеральным размером {D), поверхностной плотностью.
Спектры ФЛ измеряли при помощи решеточного монохроматора Acton SP-150. ФЛ возбуждали Аг+-лазером непрерывного излучения (длина волны 514 нм, мощность 1.4 Вт). Регистрацию ФЛ проводили охлаждаемым фотодиодом InGaAs/InP Acton ID441C на модулированном сигнале с помощью синхронного детектора. Для измерения температурной зависимости ФЛ в диапазоне температур 9-300 K использовали гелиевый криостат замкнутого цикла Janis CCS-150.
РЕЗУЛЬТАТЫ И ИХ ОБСУЖДЕНИЕ
На рис. 1 приведены АСМ-изображения структур со слоем германия различной толщины на поверхности буферного слоя кремния, выращенных при pg = 11.7 х 10-3 Па. Образование кластеров происходит по механизму Странски-Крастанова. При Tg = 0.25 мин на поверхности образуется двумерный слой Ge (рис. 1а), но его толщина dGe = = 4 монослоя (МС) не достигает критической толщины (так называемая толщина смачивающего слоя dWL), при которой происходит срыв двумерного роста и начинается образование кластеров. При выращивании гетероструктур с нанокластерами Ge/Si(001) методом МЛЭ dWL ~ 5 МС (~ 0.75 нм) [2, 4]. При Tg = 0.5 мин (dGe = 4.8 МС) на поверхности смачивающего слоя начинают формироваться кластеры (рис. 16). Наличие смачивающего слоя Ge между нанокластерами GeSi в структурах, выращенных методом СМЛЭ в среде GeH4, установлено в [7] методом растровой оже-микроскопии (РОМ). На образцах, выращенных при tg = 800°C, формирование кластеров наблюдается уже при Tg = 0.25 мин (рис. 1е). При повышении температуры скорость разложения GeH4 увеличивается, так что dGe > 5 МС при Tg = 0.25 мин.
(б)
NCj NC2
Si - TO i
л
hv, эВ
1.1 1.2
hv, эВ
Рис. 2. Спектры ФЛ (77 K) гетероструктур GeSi/Si (p = 11.7 х 10-3 Па) при t = 700 (a), 800°С (б) и Tg = 0 (1), 0.25 (2), 0.5 (3), 1 (4), 2 (5), 4 (6), 5 мин (7).
Как правило, нанокластеры имели бимодальное распределение по размерам. Подобное распределение характерно и для кластеров, выращенных методом МЛЭ [4] оно связано с наличием двух форм кластеров: пирамидальных и куполообразных. Для структур, выращенных методом СМЛЭ в среде GeH4, бимодальное распределение, скорее всего, связано с тем, что хотя зарождение кластеров происходит по механизму Странски-Крастанова, при дальнейшем росте существенное влияние на их морфологию оказывают процессы коалесценции по механизму, аналогичному механизму Лифшица-Слёзова. При этом большие кластеры растут за счет растворения меньших в результате обмена атомами Ge посредством поверхностной диффузии. Этому способствуют более высокие по сравнению с обычно используемыми в МЛЭ температуры роста (tg = 600-800 и 500-700°С соответственно [2]), а также влияние газовой атмосферы в ростовой камере, наличие которой стимулирует поверхностную диффузию вследствие бомбардировки растущей поверхности молекулами GeH4 и H2, образующимися при пиролизе GeH4.
При статистическом анализе данных АСМ применяли разложение полученного распределения кластеров по размерам на гауссовы моды. Однородность кластеров внутри каждой из мод характеризуется стандартным отклонением латеральных размеров (D) и высоты кластеров (h) от средних значе-
ний ((О) и (к)): аО и ак соответственно. Наименьшие относительные значения а (близкие к рекордным значениям для структур, полученных методом МЛЭ [8]) наблюдались для подсистемы больших кластеров на структуре, выращенной при ^ = 700°С, ря = = 11.7 х 10-3 Па и т^ =1 мин (¿Се = 10.3 МС): аО/(О> ~ ~ ак/(к) - 0.09). АСМ-изображение указанной структуры приведено на рис. 1в.
При dGe >10 МС нанокластеры меньших размеров подобны по своим морфологическим параметрам куполообразным островкам, получаемым методом МЛЭ. Кластеры больших размеров имели форму четырехгранных пирамид, ограненных плоскостями {101}. При дальнейшем увеличении dGe размеры крупных кластеров возрастали до (О) = = 400-800 нм, (к) = 130-150 нм, и начиналась их ко-алесценция (рис. 1д, 1к).
На рис. 2 представлены спектры ФЛ (77 К) гетероструктур ве81/81, выращенных при р^ = 11.7 х х 10-3 Па и различных и тг Полученные в данной работе зависимости спектров ФЛ гетероструктур с нанокластерами ве81, выращенными методом СМЛЭ в среде веН4, от количества осажденного ве (которое, в свою очередь, определяется величиной
сходны с установленными ранее для структур, выращенных методом МЛЭ [2-4]. В спектре ФЛ образца, выращенного при = 700°С, = 0.25 мин (dGQ = 4.0 МС) (рис. 2а, кривая 2), помимо линии краевой ФЛ 81 с участием ТО-фонона 81-ГО (энер-
т^, мин
Рис. 3. Зависимости средней концентрации Ое в объеме нанокластеров Ое^^ _ х/81 от времени осаждения Ое при = 700 (1), 800°С (2).
гия максимума Нутах ~ 1.107 эВ), наблюдались линии с Нутах ~ 1.06 и 1.00 эВ, связанные с непрямыми в реальном пространстве соответственно фо-нонными и бесфононными переходами из состояний зоны проводимости 81 на размерно-квантованные состояния тяжелых дырок в смачивающем слое ве-№Ь и №Ь-ТО соответственно (см. нижнюю вставку на рис. 2а).
Интерпретация спектров ФЛ основывалась на расчетах энергетического спектра псевдоморф-ной прослойки твердог
Для дальнейшего прочтения статьи необходимо приобрести полный текст. Статьи высылаются в формате PDF на указанную при оплате почту. Время доставки составляет менее 10 минут. Стоимость одной статьи — 150 рублей.