Письма в ЖЭТФ, том 102, вып. 3, с. 202-210
© 2015 г. 10 августа
Гиросолитоны и винтовая серфинг-диффузия примесных атомов в
топливных реакторных материалах
О. А. Дубовский, В. А. Семенов, А. В. Орлов^
Физико-энергетический институт им. Лейпунекого, 249033 Обнинск, Россия
Поступила в редакцию 1 апреля 2015 г.
После переработки 30 июня 2015 г.
Методом компьютерного моделирования микродинамики высокоамплитудных атомных колебаний в топливных реакторных материалах типа ХГОг и РиОг обнаружены принципиально новые гиросолитоны с винтовыми траекториями движения. Как и в гиротропных материалах, в фононных спектрах наноструктур присутствуют квазиоптические ветви с разнознаковой линейной дисперсией. На фазовой плоскости в спектральной плотности колебаний обнаружены соответствующие ветви гиросолитонов. Наблюдался основной динамический акт кинетического процесса винтовой серфинг-диффузии примесных атомов на гиросолитонах.
БО!: 10.7868/80370274X15150084
В настоящее время методом нейтронной спектрометрии ведутся экспериментальные исследования микродинамики высокоамплитудных нелинейных колебаний кристаллических решеток топливных материалов U, UN, UO2, РиОг при высоких температурах. В [1] в спектрах рассеяния нейтронов на а-фазе урана при высокой температуре (500 К) был обнаружен новый резонансный пик, не наблюдавшийся при более низких температурах. Авторы идентифицировали этот резонанс как связанный с генерацией нелинейной самолокализованной моды. В [2] было показано, что в кристаллах при большой энергии может генерироваться динамическая муль-тисолитонная суперрешетка. В [3] в спектрах рассеяния нейтронов на кристалле Nal при восстановлении спектров колебаний кристалла было со ссылкой на [2] обнаружено расщепление оптической ветви, фиксирующее генерацию сверхрешетки. В [4] представлена изготовленная по нанотехнологии перспективная двуокись UO2. В ОИЯИ на нейтронном спектрометре ДИН-2ПИ при высоких температурах (до 1500 К) проводятся измерения спектров рассеяния нейтронов на топливных реакторных материалах и осуществляется восстановление спектров колебаний их кристаллических решеток для определения необходимых термодинамических характеристик материалов [5, 6].
Теория нелинейных акустических и инфракрасных оптических колебаний кристаллов [7—11], а также нейтронные и оптические эксперименты показа-
e-mail: orlovav@obninsk.ru
ли, что не учитываемая ранее в полном объеме нелинейность колебаний в рамках квантовой теории является причиной не только фонон-фононного рассеяния в ансамбле диссоциированных многофонон-ных состояний, но и появления принципиально новых связанных многофононных состояний. В квантовом подходе это связанные бифононы, трифоно-ны, квартафононы и пентафононы [8—11], а в классическом подходе - нелинейные волны различного типа (солитоны, бризеры и т.д. [12]). Трифононы [9] впоследствии наблюдались и экспериментально [13] в спектрах рассеяния нейтронов на гидриде титана. В последнее время были обнаружены и новые типы нелинейных волн: ондуляторные солитоны, определяющие микродинамику структурных фазовых переходов [14], бисолитоны со слабой [15] и сильной [16] связью солитонов. Генетически близкие гирационные эффекты вращения плоскости поляризации электромагнитного излучения экситонов гиротропных материалов представлены в [17]. В [18,19] в феноменологическом подходе и в [20] при микроскопическом подходе исследовались поверхностные волны на границе контактирующих энантиоморфных гиротропных материалов.
На рис. 1а представлена общая ЗБ-структура расположения атомов урана и кислорода (закрытые и открытые кружки) в базовом кубике аналогичных кристаллов двуокиси 1Ю2 и РиОг с гранецентриро-ванной кубической решеткой. Выделена одна пространственная диагональ с двумя атомами и в углах кубика и двумя ближайшими к ним атомами О. На периодическом продолжении этой диагонали
ны результаты материаловедческих работ по изготовлению диоксида урана с использованием нанотех-нологни. Полученные материалы демонстрируют существенно улучшенные характеристики. Поэтому на начальном этапе исследования динамических и спектральных характеристик системы с рис. 1 представляет интерес изучение этих характеристик для на-нокристалла - элементарного блока гексагональной плотной упаковки (рис.1Ь). Этот блок представлен на рис. 2 правильной трехгранной призмой из трех
Рис. 1. Кристаллическая структура иСЬ. (а) - Элементарный кубик с атомами и (закрытые кружки) и О (открытые кружки). (Ь) - Кубик Рубика из элементарных кубиков с панели а с пространственной диагональю, ортогональной плоскости рисунка
-0.4
-0.4
Рис.2. Элементарный нанокристалл гексагональной плотной упаковки с рис. 1Ь из Ш кристаллических цепочек 1, 2, 3, сдвинутых по ломаной винтовой линии в направлении стрелок
в ближайшем окружении каждого атома и будут находиться два атома О, составляя в комбинации линейную "квазимолекулу" иСЬ. Период ЗБ кристаллической решетки этой группы _Рл?Зл? равен г = 5.47 А. Расстояние между атомом урана и атомом кислорода в квазимолекуле о = а/3'"/4 = 2.37 А. Проведено компьютерное моделирование нанокристалла из 27 кубиков с рис. 1а, составленных при соответствующих смещениях на постоянную решетки в кубик Руби-ка. На рис. 1Ь в ЗБ-пространстве представлен полученный нанокристалл в проекции, при которой пространственная диагональ кубиков с рис. 1а направлена по нормали к плоскости рисунка. На нем видна стандартная 2Б-структура гексагональной плотной упаковки атомов с поверхностными атомами кислорода и урана. Компьютерное вращение осей показало, что за каждым атомом на рис. 1Ь находится Ш кристаллическая цепочка квазимолекул, ортогональная поверхности рисунка. В [4] представле-
Ш кристаллических цепочек квазимолекул. Атомы урана в соответствии с массой показаны более жирными точками, чем атомы кислорода. Исследование динамических и спектральных характеристик такого нанокристалла представляет и самостоятельный интерес, поскольку его результаты могут быть использованы и применительно к более сложным на-нотрубкам, в которых были обнаружены сдвиговые и продольные кольцевые солитоны [21]. Этот нанокристалл в проекции рис. 1Ь представляется элементарным треугольником справа и сверху от центральной точки. Цепочки 1, 2, 3, вытянутые в направлении оси х на рис. 2, в этом треугольнике на рис. 1Ь соответствуют нумерации от центральной точки по часовой стрелке. Отметим, что в Ш кристаллической цепочке 2 все атомы в положительном направлении диагонали (оси х на рис. 2) смещены относительно атомов цепочки 1 на расстояние (4/3)о, а атомы цепочки 3 смещены относительно атомов цепочки 2 на такое же
расстояние (4/3)а. При дальнейшем смещении атомов цепочки 3 на ту же величину (4/3)а с переходом к ребру 1 призмы цепочка 3 совместится с цепочкой 1. Таким образом, ось призмы является осью локального левостороннего вращения 3-го порядка, указанного стрелками вдоль ломаной "винтовой" линии на рис. 2, проведенной по атомам U.
Как известно, Ферми, Паста и Улам [27] при изучении нелинейных высокоамплитудных продольных колебаний в кристаллических системах из 32 и 64 связанных нелинейных осцилляторов обнаружили принципиально новый эффект возврата. Следуя этому методу, на первом этапе мы изучали солитонную микродинамику представленного на рис. 2 кристалла с числом атомов N = 90 и 126. Исследовались продольные коллективные колебания атомов вдоль оси нанокристалла, т.е. в направлении пространственной диагонали. Например, при генерации энергии на одной стороне пластины с пространственной диагональю, ортогональной плоскости пластины, и съеме энергии на другой стороне теплоперенос и массопе-ренос осуществляются именно этими колебаниями.
Использовались следующие потенциалы Леннарда-Джонса взаимодействия двух атомов, U и О, на расстоянии гио, двух атомов О на расстоянии roo и двух атомов U на расстоянии гигЯ
Vuo(ruo) = (£/12) [(а/гио)12 - 2(а/г00)6] ,
Voo(ruo) = (е/12) [(2а/г00)12 - 2(2а/г00)6] ,
Vuu(n;u)
(e/12) (ruu/ruu)12 — 2(r{j¿/ruu)6
(0)
(1)
где Туи = V/За (¡3 = 8/3) — расстояние между ближайшими атомами и в равновесном состоянии. Эти потенциалы, в отличие от других часто используемых в нелинейной теории колебаний потенциалов, имеют корректные асимптотики при предельно больших и предельно малых межатомных расстояниях, необходимые при изучении высокоамплитудных колебаний. В (1) константа е определяет энергии связанных равновесных состояний, при которых (ЗУ (г) = (Зг = 0. Согласование с экспериментальными данными [6] определило значение е = 12.5 эВ. Граничные подвижные атомы при тех же потенциалах взаимодействуют с неподвижными "вмороженными" атомами обязательной прочной оболочки топливных материалов. Подробная детализация потенциалов не проводилась во избежание излишней параметризации. Пробное введение отличающихся констант связи одного порядка не изменило результаты.
Поскольку иС>2 и РиОг имеют одинаковые кристаллические структуры, для универсальности ис-
пользовались безразмерные переменные: координаты атомов х, у, г с измерением расстояний в единицах а, массы в единицах массы М урана или плутония и время г = ¿/¿с в единицах tc = -у/Ма2/е = = 1.06-13с. В этом представлении система динамических уравнений для координат атомов имеет следующий компактный общий вид:
(1т2
д
дх
(i, О) i
Уоо{х
(i,О) _ (i,О) S
1 хп-1,2>
dx{i'0)
ОХп,1
лт (
Пго« i
(¿.О) _ (¿,U)N
(З2.
„(¿.о)
(Зт2
дЛьО) п,2
Ль о)
1п,2
Voo(xl ч ' - X
(i,о) ,
n+l,l)
дх
(Зт2
(i,о)
п,2
Е
J = l,2 д
дх'
(i,и)
Vuo(x,
(i,и) _ (¿,0)N
(¿,U) _ (j,U)
зФ1
n—m(i,j)>
(2)
(¿,o) (¿,o)
и x„ 9 представляют no-
В (2) координаты хп 1 и л.п 2
зиции "левых" и "правых" атомов О относительно ко-(¿,и)
ординаты х„ центрального в квазимолекуле атома и или Ри. Индекс г = 1, 2, 3 указывает номер Ш кристаллической цепочки на рис. 2, а индекс "п" - номер элементарной ячейки. В матрице то(г,^') отличны от нуля только т(1,3) = 1 и т(3,1) = —1. Параметр /х = Ми/Мо определяется отношением масс и и О.
Представляет интерес исследование спектра малоамплитудных фононных колебаний такой системы. Поскольку
Для дальнейшего прочтения статьи необходимо приобрести полный текст. Статьи высылаются в формате PDF на указанную при оплате почту. Время доставки составляет менее 10 минут. Стоимость одной статьи — 150 рублей.