ЛИТОЛОГИЯ И ПОЛЕЗНЫЕ ИСКОПАЕМЫЕ, 2013, № 3, с. 274-285
УДК 550.93+556.3.01
ИСПОЛЬЗОВАНИЕ ГЕОЛОГИЧЕСКИХ РЕПЕРОВ ДЛЯ ОПРЕДЕЛЕНИЯ ВРЕМЕНИ НАХОЖДЕНИЯ ПОДЗЕМНЫХ ВОД В ВОДОНОСНОМ ГОРИЗОНТЕ ПО УРАН-ИЗОТОПНЫМ ДАННЫМ НА ПРИМЕРЕ СЕВЕРО-ДВИНСКОЙ ВПАДИНЫ © 2013 г. А. И. Малов
Институт экологических проблем Севера УрО РАН 163061 Архангельск, наб. Северной Двины, 23; E-mail: malovai@yandex.ru Поступила в редакцию 16.11.2011 г.
На примере Северо-Двинской впадины показано, что информацию о распределении в водоносных горизонтах природных изотопов U можно использовать при практических оценках продолжительности взаимодействия подземных вод с горными породами (возраста подземных вод). Предложенная методика расчета включает предварительное определение обобщенного расчетного параметра (вероятности выхода избытка 234U в воду), полученного на основе использования геологических реперов, гидродинамических расчетов и палеогидрогеологических реконструкций. Предполагается, что эта вероятность постоянна для водоносных горизонтов, сложенных однородными породами определенного литологического состава, и с окислительными для урана условиями. Полученные зависимости справедливы для модели, в которой вода, поступающая в водоносный горизонт, не содержит урана. Если же она его содержит, то определяется "транспортное" время, эквивалентное времени создания соответствующих концентраций и изотопных отношений в условиях водоносного горизонта, а затем оценки времени взаимодействия вода—порода в водоносном горизонте корректируются.
DOI: 10.7868/S0024497X13030063
В геологии широко используются различные методы определения абсолютного возраста горных пород по радиоактивным изотопам. Несмотря на спорную точность определений, это позволило упорядочить и систематизировать результаты натурных наблюдений и воссоздать гипотетическую историю Земли протяженностью в несколько миллиардов лет.
В гидрогеологии использование аналогичных методов затруднено в связи с большей динамичностью подземных вод по сравнению с геологическими образованиями и активным взаимодействием их с горными породами, газами и органическим веществом, что приводит к сравнительно быстрым изменениям изотопного состава. Поэтому в основном используются относительно короткоживущие изотопы, которые пригодны только для молодых вод, со временем нахождения в водоносном горизонте до 50 тысяч лет [Феррон-ский, Поляков, 2009; Clark, Fritz, 1997; Geyh et al., 2001; Kazemi et al., 2006; Solomon et al., 1995 и др.].
Попытки датирования более древних вод по четным изотопам урана предпринимались многими исследователями [Kronfield et al., 1975; Andrews, Kay, 1978; Barr et al., 1979; Andrews et al., 1982; Fröhlich, Gellermann, 1987] после того, как в 1954 году В.В. Чердынцевым и П.И. Чаловым бы-
ло открыто "явление естественного разделения урана-234 и урана-238, заключающееся в том, что при переходе изотопов урана из твердых природных урансодержащих образований в жидкости, не растворяющие эти образования, происходит обогащение изотопной смеси ураном-234" (формулировка, внесенная в Государственный реестр открытий СССР под № 163 с приоритетом от 27 марта 1954 г.).
Расчетные зависимости, как правило, включали параметры, характеризующие скорости растворения и осаждения по кинетике первого порядка, сорбцию и радиоактивный распад 234U и 238U [Fröhlich, Gellermann, 1987]; скорости химического растворения по кинетике нулевого порядка 234U и 238U, длину пробега атома отдачи, площадь взаимодействия вода-порода и радиоактивный распад избытка 234U, формирующегося за счет выхода атома отдачи в воду [Andrews et al., 1982].
Однако ввиду невозможности определения точных значений этих параметров на протяжении длительных периодов времени применение полученных зависимостей в основном заключалось в анализе влияния изменения входящих в них величин на изотопный состав подземных вод или же указывалось на возможность их использова-
ния для датирования подземных вод в особых случаях [Fröhlich, Gellermann, 1987].
Во второй половине 80-х годов прошлого столетия под эгидой МАГАТЕ интернациональный коллектив исследователей осуществил совместный проект по оценке возможности использования различных изотопов для датирования древних подземных вод. Из водоносного горизонта Milk River в Канаде по 16 скважинам были отобраны пробы воды с определением в них 2H, 3H, 13C, 18O, 14C, 39Ar, 81Kr, 85Kr, 222Rn, 36Cl, 129I, 234U и 238U. По результатам исследований [Fröhlich et al., 1991] был сделан вывод, что потенциал использования различных методов для решения гидрогеологических задач очень высок, но только при условии их совместного применения.
Таким образом, имеющиеся методы датирования подземных вод по изотопам урана, обладая несомненными теоретическими достоинствами, представляются не совсем удобными для практического использования. Поэтому в данной статье предпринята попытка адаптировать их для таких целей путем введения обобщенного расчетного параметра (вероятности выхода 234U в воду), полученного на основе использования геологических реперов, гидродинамических расчетов и па-леогидрогеологических реконструкций. Предполагается, что эта вероятность более-менее постоянна для водоносных горизонтов, сложенных однородными породами определенного ли-тологического состава, и с окислительными для урана условиями.
ОБОСНОВАНИЕ ПРЕДЛАГАЕМОЙ МОДИФИКАЦИИ МЕТОДА ОЦЕНКИ ВРЕМЕНИ НАХОЖДЕНИЯ ПОДЗЕМНЫХ ВОД В ВОДОНОСНОМ ГОРИЗОНТЕ
В урансодержащих породах наблюдается как правило равновесное соотношение между изотопами 234и и 238и — 1 : 18274, что соответствует единице отношений их активностей. Для подземных вод, содержащихся в этих породах, характерен избыток 234и. Процесс естественного фракционирования 234и и 238и объясняется с позиций физики радиационных воздействий [КозЬоН е! а1., 1963; Чалов, 1969; КщоаЫ, 1971].
В соответствии с [Чалов, 1969], при а-распаде атома 238и внутри ненарушенной минеральной части породы появляется нарушенная (разупоря-доченная) область, образованная атомом отдачи 2341Ъ. Среди разупорядоченных может оказаться и сам атом отдачи, образовавший эту область. Вероятность этого событияр: 0 <р < 1. Затем происходит переход 2341Ъ в (Т 24.1 сут) ^ 234Ра в (Т 1.18 мин) ^ 234и (Т — период полураспада).
Избыток 234и можно определить путем измерений отношения активностей 234и и 238и — у:
(1)
где N и N — количества атомов соответственно 238и и 234и, к1 = 1.551 х 10-10 лет-1 и = 2.835 х х 10—6 лет-1 — константы распада этих изотопов.
Если в ненарушенной области минеральной части пород имеет место радиоактивное равновесие:
Y У AT ' пород '
1пород
(2)
то для разупорядоченной области (р.о.) есть вероятность р того, что атом отдачи останется в ней и
У p.o.
^ 2 (N2пород + Р) _
= Y п
^ 2 Р
(3)
У N У N
Таким образом, в области разупорядочения отношение активностей 234и/238и по сравнению с ненарушенной областью будет больше на величи-X, р
ну-^—, которая и соответствует величине из-
Х1^1пород
бытка а-активности 234и.
Атомы урана, находящиеся в разупорядочен-ной области, в первую очередь переходят в воду, вследствие чего в последней также нарушается радиоактивное равновесие.
Химическое растворение равновесного урана, содержащегося в ненарушенных радиоактивным распадом областях породы, снижает величину избытка а-активности 234и в воде.
Для длительных (геологических) периодов времени можно принять равномерное поступление урана из горных пород в воду и считать, что в выражении (3) ^1пород — это суммарное количество переходящих в воду и остающихся в ней на сегодняшний день атомов 238и, приходящееся на один распад 238U, ^1пород = ^1пород^ :
N 1пород£ = #р.о.+ N х.р.,
(4)
где — количество атомов 238и, переходящих в воду при радиоактивном распаде из области разу-порядочения в неравновесном соотношении с 234и; ^х.р — количество атомов 238и, переходящих в воду при химическом растворении пород из-за пределов области разупорядочения в равновесном соотношении с 234и.
Соответственно, у . — это исходное отношение активностей изотопов 234и и 238и, поступающих в воду и остающихся в ней на сегодняшний день, ур.о. = уо; а р — вероятность перехода атома
234и в воду при распаде 238и. Тогда выражение (3) перепишется следующим образом:
Уo Упород +
^ 2 Р
(5)
N
N _ - 1ед.вод
1породЕ Д
^1ед.пород'
t
N
1ед.вод
пКдР водС1вод
т
1атом
Д1ед.пород (1 n) ^едРмД1пород,
(6)
(7)
(8)
t =
вод(У 0 У пород) ^2(1 - п)Д1породрмт1атомр С1вод(У 0 У пород)
С1пород^ 2Mм Р
(9)
dN2 dt
dN = V (t) -^N1, dt
= Z(t) -X 2N2 + X1N1,
(10)
на можно принять постоянным, то есть = const.
V (t)
Тогда уравнения (10) запишутся в виде: dN
dt
= Ф(0 -X1N1,
dN 2 dt
= Mt) - x 2N2 + X1N1,
Зная количество атомов 238и, находящееся в воде, заключенной в единице объема горной породы Кед в настоящее время ^1ед.вод, и активность 238и минеральной части пород в этом же объеме ^ед.пород, можно оценить, какое среднее за время взаимодействия вода-порода I количество атомов 238и — ^1пород^ , приходящееся на один распад
238и, переходит в воду и остается в ней на сегодняшний день:
где Ь — постоянная величина, ф(?) — функция, описывающая привнос в систему урана-элемента, а не его изотопов.
Для однородного по составу водовмещающих пород водоносного горизонта можно принять ф(0 = со^, и тогда решение уравнений (11) будет иметь следующий вид [Чердынцев, 1955]:
У (вод 1 _ 1 — (
-X 2t
1 , (12)
У о -1 ^ 2
где у^вод — отношение активностей 234и/238и на момент времени I от начала поступления урана в воду из водовмещающих пород.
При упород = 1, решая систему уравнений (9 и 12), получаем зависимость:
t =
ln (k-1)
где п — пористость; с1вод — концентрация урана в воде; Упород - активность 238и в породе; гартом -масса одного атома 238и, равная 3.952 х 10-16 мкг; рм — плотность минеральной части породы; рвод — плотность воды.
Из (5—8) следует:
где
k — 1 _ С1вод(У(вод 1) С1породМмр
0.235 • S • L
р =
1 - n
(13)
(14)
(15)
где Им = рм(1 — п)/рводп; с^род — концентрация урана в породе.
Если в подземные воды постоянно поступает уран с неравновесным соотношением изотопов
Для дальнейшего прочтения статьи необходимо приобрести полный текст. Статьи высылаются в формате PDF на указанную при оплате почту. Время доставки составляет менее 10 минут. Стоимость одной статьи — 150 рублей.