научная статья по теме ИССЛЕДОВАНИЕ СЕЗОННОЙ ИЗМЕНЧИВОСТИ УГЛЕРОДСОДЕРЖАЩЕЙ ФРАКЦИИ АТМОСФЕРНОГО АЭРОЗОЛЯ ЦЕНТРАЛЬНОЙ СИБИРИ Геофизика

Текст научной статьи на тему «ИССЛЕДОВАНИЕ СЕЗОННОЙ ИЗМЕНЧИВОСТИ УГЛЕРОДСОДЕРЖАЩЕЙ ФРАКЦИИ АТМОСФЕРНОГО АЭРОЗОЛЯ ЦЕНТРАЛЬНОЙ СИБИРИ»

ИЗВЕСТИЯ РАН. ФИЗИКА АТМОСФЕРЫ И ОКЕАНА, 2015, том 51, № 4, с. 484-492

УДК 551.510.42

ИССЛЕДОВАНИЕ СЕЗОННОЙ ИЗМЕНЧИВОСТИ УГЛЕРОДСОДЕРЖАЩЕЙ ФРАКЦИИ АТМОСФЕРНОГО АЭРОЗОЛЯ

ЦЕНТРАЛЬНОЙ СИБИРИ

© 2015 г. Е. Ф. Михайлов*, С. Ю. Миронова*, М. В. Макарова*, С. С. Власенко*, Т. И. Рышкевич*, А. В. Панов**, М. О. Андреае***

*Санкт-Петербургский государственный университет 198504 Санкт-Петербург, Петродворец, ул. Ульяновская, 1 E-mail: eugene.mikhailov@spbu.ru **Институт леса им. В.Н. Сукачева РАН 660036 Красноярск, Академгородок № 50, стр. 28 ***Отдел биогеохимии, Институт химии общества Макса Планка D-55020, Майнц, Германия Поступила в редакцию 08.04.2014 г., после доработки 04.06.2014 г.

Представлены результаты двухгодичных измерений (2010—2012 гг.) концентраций органического (OC) и элементарного (EC) углерода, полученные на Сибирской фоновой станции атмосферного мониторинга ZOTTO (61° N; 89° E). Несмотря на удаленность станции от населенных пунктов и промышленных зон, атмосферный воздух бореальных лесов Центральной Сибири содержит ОС и ЕС в количестве, существенно превышающем фоновые значения. В зимний и осенний сезоны высокое содержание углеродсодержащей фракции вызвано дальним переносом (~1000 км) воздушных масс, аккумулирующих загрязнения от крупных городов, расположенных на юге и юго-западе Сибири. В весенне-летний период высокий уровень загрязнений поддерживается за счет региональных лесных пожаров и палов сельскохозяйственных угодий в степной зоне Западной Сибири на границе российско-казахстанского сектора. Фоновые концентрации углеродсодержащей фракции частиц наблюдались в относительно короткие временные интервалы, их суммарная продолжительность составила не более 20% от всего периода наблюдений. В летний сезон вариации фоновых концентраций органического углерода тесно коррелировали с температурой воздуха, что указывает на преимущественно биогенные источники образования органической фракции частиц.

Ключевые слова: состав атмосферы, бореальные леса, углеродсодержащий аэрозоль, термооптический метод.

DOI: 10.7868/S0002351515040094

1. ВВЕДЕНИЕ

Обменные процессы между лесной экосистемой Сибири и атмосферой являются важными факторами изменения климата Евразии. К их числу относится эмиссия углерода в виде парниковых газов (СО2, СН4) и органических веществ в газообразной и аэрозольной формах [1, 2].

В целях долгосрочного мониторинга состава атмосферы и анализа состояния лесных экосистем в 2006 г. в центральной Сибири (60° N, 90° E) создана международная станция ZOTTO (Zotino Tall Tower Observatory). На станции установлена мачта высотой 300 м, что позволяет исследовать относительно однородную часть атмосферы с большой площадью охвата (~106 км2) [3]. Ближай-

ший к станции крупный населенный центр расположен на расстоянии 600 км (г. Красноярск, 0.95 млн. чел.), а ближайший населенный пункт находится на расстоянии 25 км (пос. Зотино, 500 чел.). Удаленность станции от локальных источников антропогенных загрязнений создает уникальные условия для изучения состава фоновых аэрозолей бореальных лесов. Одновременно она позволяет фиксировать дальний перенос аэрозольных эмиссий от пожаров и крупных городов.

Исследование состава и микрофизических свойств фоновых аэрозолей имеет большое значение для построения моделей, описывающих естественные климатические изменения. Такие модели, в частности, необходимы для более корректной оценки уровня климатических измене-

ний, вызванных антропогенной деятельностью [4—6]. Кроме того, биогенные аэрозоли бореаль-ных лесов вносят заметный вклад в глобальный радиационный форсинг (от —0.03 до —1.1 Вт/м2), а его локальный эффект может достигать значений от —5 до —14 Вт/м2 [7].

В бореальных лесах основными источниками поступления аэрозольных форм углерода в атмосферу являются лесные пожары, а также биогенная активность хвойных пород и лесной подстилки. Данные химического анализа проб дымового аэрозоля показывают, что основными компонентами частиц является элементарный углерод (ЕС), органический углерод (ОС) и сульфаты. Молекулярный состав органической фракции частиц до сих пор остается плохо изученным. Известно лишь, что наибольший вклад в органическую массу вносят продукты термического разложения растительной целлюлозы и лигнина. К ним относятся ангидриды сахаров (левоглюкозан, галактоза, манноза), фе-нольные соединения (кислоты — салициловая, ванильная и сиреневая), а также кислоты жирного ряда, спирты, сложные эфиры альдегиды и кетоны [8—10]. В летний период эмиссия от биогенных источников обеспечивает дополнительное поступление в атмосферу биоаэрозолей (споры грибов, пыльца растений, бактерии) и низколетучих циклических углеводородов (изопрен, терпены и ароматические углеводороды). Последние в результате реакций фотохимического окисления образуют вторичные органические аэрозоли [11]. Процессы "старения" (коагуляция, адсорбция, гетерогенные реакции) сопровождаются укрупнением частиц и изменением их химического состава [12]. В результате формируется климатически активная субмикронная фракция (0.1—1.0 мкм) органо-со-левых частиц. Частицы данного размера поглощают и рассеивают излучение в видимой и ИК-области спектра (прямой аэрозольный форсинг) [13], а также являются активными облачными ядрами конденсации (косвенный аэрозольный форсинг) [14]. Органический компонент подобно солевым фракциям рассеивает излучение, тогда как элементарный углерод его поглощает. Соотношение этих величин определяет суммарный эффект воздействия углеродсодержащей фракции частиц на радиационный баланс атмосферы [9, 15].

Для Сибирского региона измерения оптических свойств сажевого аэрозоля проводились с использованием как стационарной, так и мобильной аппаратуры, результаты которых представлены в работах [16—18]. Данные измерений показали сильное влияние лесных пожаров на альбедо однократного рассеяния и абсолютное значение объемного коэффициента рассеяния.

Аналитические исследования химического состава аэрозолей Сибирского региона проводятся с начала 90-х годов прошлого столетия. Однако

измерения носят эпизодический характер, а перечень определяемых веществ в основном ограничен неорганическими ионами и «тяжелыми» металлами [19]. Исключением является работа [20], в которой проанализированы результаты 12-летнего мониторинга (2001—2012 гг.) сезонных и годовых трендов содержания ОС и ЕС. Однако эти данные описывают тренды, характерные для урбанизированных территорий, так как станция расположена в пригороде Новосибирска (30 км, пос. Ключи). В настоящей работе представлены первые результаты непрерывных измерений ОС и ЕС, выполненных на фоновой станции ZOTTO с апреля 2010 г. по май 2012 г. Эти данные дополняют ранние результаты мониторинга дисперсного состава и оптических свойств аэрозолей [21, 22].

2. МЕТОДИКА ОТБОРА И ХИМИЧЕСКОГО АНАЛИЗА АЭРОЗОЛЬНЫХ ПРОБ

Отбор аэрозольных проб осуществлялся на высоте 302 м. Условия отбора и транспортные потери частиц описаны в работе [23]. Концентрация частиц в воздухе измерялась делением массы осажденных частиц на объем прокачанного через фильтр воздуха (скорость 19 л/мин). Пробы отбирались на кварцевые фильтры диаметром 47 мм марки Tissuquartz™ 2500 QAT. Фильтры предварительно выдерживались в муфельной печи при температуре 800°С в течение 12 часов. При каждом пробоотборе использовалось два фильтра, расположенных один за другим. Масса аэрозоля определялась как разность осажденных масс на верхнем и нижнем фильтрах [24]. Взвешивание каждого фильтра проводилось 3—5 раз на весах XP6 (Mettler Toledo, чувствительность 0.6 мкг). Статистический разброс определения массы аэрозолей составил 0.04 мг. За период с апреля 2010 г. по июнь 2012 г. было получено и проанализировано 118 фильтровых проб. Среднее время отбора одной пробы составляло около 5 сут. Некоторые пробы были отбракованы в основном из-за повышенной влажности воздуха в системе отбора (>90%).

Содержание органического углерода (OC), элементарного углерода (EC) и общего углерода (TC = OC + EC) в пробах определялось с помощью коммерческого термооптического анализатора (Sunset Laboratory Inc., USA). Ошибка измерения концентраций OC и EC включает постоянную часть (предел обнаружения), которая составляет 0.2 мкг углерода/см2 и переменную часть (случайная погрешность), не превышающую 6% от массы углеродного материала на фильтре. Методика анализа фильтровых проб описана в работe [25].

Органическое вещество (ОМ) частиц, помимо углерода, содержит кислород, водород и азот. Эти элементы не определяются термооптическим ана-

100 г

10

я

и ц

а р

т н

е ц

н

о

0.1

04.10

08.10 12.10 04.11 08.11

Время (месяц, год)

12.11

04.12

Рис. 1. Сезонные вариации концентраций элементарного углерода (1), органического углерода (2) и полной массы аэрозоля (3).

лизатором, поэтому для пересчета массы ОС в массу ОМ используется поправочный коэффициент. Его величина варьирует в пределах 1.2—2.4 в зависимости от источника эмиссии и степени окисления органики при транспортном переносе аэрозолей [26]. В данной работе использован средневзвешенный поправочный коэффициент со значением 1.8. В итоге, общая масса углеродсо-держащей фракции (ТСМ) рассчитывалась по формуле: TCM = OM + EC = 1.8OC + EC. Множитель 1.8 использовался ранее для определения ОМ на европейских фоновых станциях SMEAR II [27] и K-puszta [28]. Это значение обеспечивало наилучшее согласие в весовом балансе между гравиметрической массой частиц и суммарной массой компонентов, измеренных независимыми методами.

3. РЕЗУЛЬТАТЫ И ОБСУЖДЕНИЕ

На рис. 1 представлены результаты обработки фильтровых аэрозольных проб в период с апреля

2010 г. по май 2012 г. Хорошо видно, что в осенне-зимний период содержание органического и элементарного углерода в пробах существенно выше, чем в летний период. Сезонные вариации концентраций углеродсодержащего аэрозоля неоднократно отмечались и ранее. Их высокие значения в холодный период в основном связаны с увеличенным потреблением угля и жидких углеводородов в отопительный сезон, а также уменьшением высоты инверсионного слоя. Среднесезонные источники загрязнен

Для дальнейшего прочтения статьи необходимо приобрести полный текст. Статьи высылаются в формате PDF на указанную при оплате почту. Время доставки составляет менее 10 минут. Стоимость одной статьи — 150 рублей.

Показать целиком

Пoхожие научные работыпо теме «Геофизика»