научная статья по теме КИНЕТИКА ВОЗБУЖДЕНИЯ ЭЛЕКТРОННЫХ СОСТОЯНИЙ МОЛЕКУЛ ВОДОРОДА В НЕРАВНОВЕСНЫХ РАЗРЯДАХ. ОСНОВНОЕ ЭЛЕКТРОННОЕ СОСТОЯНИЕ Физика

Текст научной статьи на тему «КИНЕТИКА ВОЗБУЖДЕНИЯ ЭЛЕКТРОННЫХ СОСТОЯНИЙ МОЛЕКУЛ ВОДОРОДА В НЕРАВНОВЕСНЫХ РАЗРЯДАХ. ОСНОВНОЕ ЭЛЕКТРОННОЕ СОСТОЯНИЕ»

ТЕПЛОФИЗИКА ВЫСОКИХ ТЕМПЕРАТУР, 2015, том 53, № 4, с. 601-622

ОБЗОР

УДК 537.924

КИНЕТИКА ВОЗБУЖДЕНИЯ ЭЛЕКТРОННЫХ СОСТОЯНИИ МОЛЕКУЛ ВОДОРОДА В НЕРАВНОВЕСНЫХ РАЗРЯДАХ. ОСНОВНОЕ ЭЛЕКТРОННОЕ СОСТОЯНИЕ

© 2015 г. В. А. Шахатов1, Ю. А. Лебедев1, A. Lacoste2, S. Bechu2

Институт нефтехимического синтеза им. А.В. Топчиева РАН (ИНХС РАН), Москва

E-mail: shakhatov@ips.ac.ru 2Centre de Recherché, Plasma — Matériaux — Nanostructures (CRPMN), Grenoble Cedex, France Поступил в редакцию 21.07.2014 г.

Обзор содержит анализ колебательной кинетики молекул водорода в основном синглетном состоянии X + в различных газовых разрядах. Приведено сравнение измеренных квазистационарных функций распределения по колебательным уровням молекулы водорода в основном электронном состоянии при соответствующих колебательных температурах первого уровня с рассчитанными в рамках развитой в работе уровневой полуэмпирической столкновительно-излучательной модели низкотемпературной плазмы в водороде. Создана база данных измеренных и рассчитанных характеристик кинетических процессов с участием колебательно-возбужденных молекул водорода, а также макро- и микропараметров водородной низкотемпературной плазмы.

DOI: 10.7868/S0040364415040225

ОГЛАВЛЕНИЕ

Введение.

Столкновительно-излучательная модель.

Функция распределения электронов по энергии. Концентрации возбужденных частиц. Метод идентификации, установления иерархии и редуцирования кинетических процессов в водородной НТП. Результаты и обсуждение. Заключение. Приложение.

Релаксация заселенностей на колебательных уровнях молекулы водорода в состоянии X +. Одноквантовый КТ-обмен энергией между молекулами водорода.

КТ-обмен энергией между молекулами водорода.

Многоквантовый КТ-обмен энергией между колебательно-возбужденными молекулами и атомами водорода. Список литературы.

ВВЕДЕНИЕ

В настоящее время наблюдается заметный прогресс в развитии и оптимизации газоразрядных источников водородной низкотемпературной плазмы (НТП), которые находят все большее

применение в ряде современных областей науки и техники: интенсивные пучки отрицательного иона атомарного водорода используются для обработки поверхности различных материалов и предварительного разогрева высокотемпературной плазмы в установках управляемого термоядерного синтеза типа токамак; водородосодер-жащая НТП широко применяется для осаждения углеродных алмазоподобных и алмазных пленок, а также в сильноточных тиратронах и гиперзвуковой плазменной аэродинамике [1—14]. Это обусловливает повышенный интерес к развитию экспериментально-расчетных методик, сочетающих оптические методы диагностики и столкнови-тельно-излучательные модели газовых разрядов и послесвечения в водороде [15—83].

Степень полноты кинетических схем, используемых в моделях высокой размерности [15—20, 22, 25—27, 76, 77, 80—82], недостаточна для сочетания их со спектральными методами с целью селекции атомарных и молекулярных излучатель-ных переходов для оптической диагностики НТП. В этом случае необходимо использовать столкновительно-излучательные модели (СИМ) водородной НТП в нульмерном приближении [28-75, 78, 79].

В нульмерных столкновительно-излучатель-ных моделях водородной НТП [28-75, 78, 79] учитывается кинетика колебательно-возбужденных молекул водорода Н2 (X) в основном

электронном состоянии X, кинетика атомов

водорода И(1л - 2S1/2) в основном 1л - 2^1/2 и возбужденных состояниях, кинетика электронов, кинетика отрицательных И- и положительно заряженных И+ атомов и молекулярных соединений водорода.

Общим недостатком для всех СИМ водородной НТП является то, что при решении кинетического уравнения Больцмана для электронов учитывается кинетика нескольких электронно-возбужденных состояний молекулы водорода, а при решении уравнений баланса для концентраций возбужденных частиц кинетика молекул водорода в электронно-возбужденных состояниях в явном виде не рассматривается. При высоких на-пряженностях электрического поля и концентрации электронов кинетика молекул водорода в электронно-возбужденных состояниях может играть важную роль в механизмах ионизации и диссоциации водорода, в образовании отрицательного атомарного иона И-, а также в формировании спектрального состава излучения и распределения энергии по внешним и внутренним степеням свободы частиц (атомов, молекул и их ионов) [63, 84]. Трудности теоретического предсказания образования отрицательных атомарных ионов, степени диссоциации и ионизации водородной НТП с использованием СИМ различной размерности [15-20, 22, 25-27, 76, 77, 80-82] обусловлены неполным контролем экспериментальных условий (неопределенностью сведений о граничных условиях и т.д.), недостатками кинетических схем, отсутствием как надежных сведений о коэффициентах переноса, так и баз данных сечений и коэффициентов скоростей, описывающих гетерогенные и гомогенные процессы в неравновесных условиях. Расширение кинетической схемы СИМ посредством учета кинетики молекул водорода в электронно-возбужденных состояниях будет способствовать преодолению перечисленных выше трудностей, позволит сочетать их со спектральными методами и развивать экспериментально-расчетные методики для эффективной диагностики водородной НТП [83].

Данная работа является продолжением работы [83], посвященной развитию СИМ водородной НТП с учетом кинетики молекул водорода в синглетных и триплетных состояниях. Основное внимание уделяется описанию колебательной кинетики молекул водорода в основном синглет-

ном состоянии X + в импульсном тлеющем разряде (ИТР) [84], который характеризуется высокими значениями концентрации электронов и приведенной напряженности электрического поля. Усилия направлены на решение таких задач оптической диагностики, как

• исследование нарушения равновесия между внутренними степенями свободы молекулы водорода в основном электронном состоянии и поступательными степенями свободы электронов;

• определение путей формирования (ФРКУ) молекулы водорода в основном электронном состоянии;

• формирование базы данных измеренных и рассчитанных коэффициентов скоростей колебательно-поступательного УТ- и колебательно-колебательного УУ-обмена энергией между молекулами и атомами в основном электронном состоянии, а также измеренных функций распределения электронов по энергии (ФРЭЭ) и ФРКУ молекулы водорода в основном электронном состоянии (колебательных температур), концентраций и температуры электронов, поступательной температуры, напряженности электрического поля. База данных используется для развития и апробации

СИМ, описывающей кинетику И2 (X +, V).

В нашем обзоре принят следующий подход: в первую очередь анализируются и описываются расчетные работы, в которых сравниваются результаты с большим количеством экспериментов. Это позволяет надеяться, что выбранные таким образом данные являются наиболее надежными. В статье есть ссылки и на публикации, где модели сопоставляются с единичными или малочисленными экспериментами. В силу сказанного выше этим источникам уделяется меньше внимания. Из экспериментальных работ, посвященных исследованиям кинетики колебательно-возбужденных молекул водорода И2 (X +, V ) [56, 59, 85-112],

для сравнительного анализа рассчитанных и измеренных ФРКУ молекулы водорода и оценки значений уровневых коэффициентов скоростей использованы данные [56, 59, 87, 90-92, 98, 99, 109, 110]. Выбор этих экспериментальных данных для сравнения с результатами расчетов основан на том, что в них наиболее полно представлены условия эксперимента. Кроме того, измерения ФРКУ молекулы водорода в основном состоянии выполнены прямыми методами - спектроскопией когерентного антистоксова и комбинационного рассеяния света [56, 59, 87, 90-92, 109, 110]. В [98, 99] приведены результаты измерений ФРКУ молекулы водорода на нижних уровнях методами эмиссионной спектроскопии, а на высоких колебательных уровнях V > 5 - методом абсорбционной спектроскопии в сочетании с методом лазер-но-индуцированной флюоресценции.

СТОЛКНОВИТЕЛЬНО-ИЗЛУЧАТЕЛЬНАЯ МОДЕЛЬ

СИМ водородной НТП состоит из базы данных сечений и коэффициентов скоростей эле-

ментарных процессов с участием частиц водородной НТП, вычислительных модулей для определения ФРЭЭ, концентрации частиц в возбужденных состояниях, а также модуля для идентификации, установления иерархии и редуцирования кинетических процессов. В настоящей работе рассматриваются уравнения для концентраций частиц по колебательным уровням молекулы водорода в основном состоянии и электронных возбужденных состояниях без разрешения по вращательным уровням орто- и парамодификации молекулы водорода. В балансных уравнениях уровневые коэффициенты скорости являются усредненными по вращательным уровням орто- и парамодификации молекулы водорода. Исключение составляет уравнение для функции распределения электронов по энергиям. При решении уравнения для ФРЭЭ используются экспериментальные значения сечений возбуждения вращательных уровней молекулы водорода в основном электронном состоянии. Эти уровневые сечения возбуждения вращательных уровней учитывают зависимость от вращательного квантового числа орто- и пара-модификации молекулы водорода. Их значения подробно обсуждаются в предыдущей работе [83].

Функция распределения электронов по энергии.

Для определения коэффициентов скоростей процессов, описывающих столкновения электронов с молекулой водорода, в СИМ использовались ФРЭЭ, измеренные зондовыми методами в [90—

92, 98, 99] и полученные в результате расчетов с учетом условий эксперимента [56, 59, 84, 87, 109, 110].

Исходными данными для расчетов ФРЭЭ в СИМ являлись измеренные значения полного давления газа р, процентное содержание атомов водорода Рн, концентрации электронов Ые, поступательная температура Т& и приведенная напряженность электрического поля Б/Ы (табл. 1). В газовом разряде низкого давления в магнитном поле [90—92, 98, 99] ФРЭЭ является бимаксвел-ловской. Она определялась с учетом измеренных зондовыми методами температур электронов, соответствующих низко- и высокоэнергетической части ФРЭЭ (Тс и Тн соответственно). В тлеющем разряде постоянного тока [87], СВЧ-разряде

Для дальнейшего прочтения статьи необходимо приобрести полный текст. Статьи высылаются в формате PDF на указанную при оплате почту. Время доставки составляет менее 10 минут. Стоимость одной статьи — 150 рублей.

Показать целиком