ГЕОХИМИЯ, 2013, № 6, с. 570-576
КРАТКИЕ СООБЩЕНИЯ
МОДЕЛЬ МИГРАЦИИ ПЛУТОНИЯ В ПОЧВАХ
© 2013 г. А. П. Новиков*, В. В. Ткачев*, А. А. Шутов**, Т. А. Горяченкова*, И. Е. Казинская*,
Е. В. Кузовкина*, Е. А. Лавринович*
*Институт геохимии и аналитической химии им. В.И. Вернадского РАН 119991, Москва, ул. Косыгина, 19; e-mail: novikov@geokhi.ru **Иститут Атомной Энергетики НИЯУМИФИ 249040, Калужская обл., г. Обнинск, Студгородок, 1 Поступила в редакцию 24.01.2012 г. Принята к печати 22.03.2012 г.
Ключевые слова: почвы, грунты, радионуклиды, коэффициенты миграции.
DOI: 10.7868/S0016752513060058
ВВЕДЕНИЕ
Под термином "миграция" понимают движение химических элементов в компонентах окружающей среды. Одной из важных проблем радиоэкологии является установление закономерностей миграции и надежное долгосрочное прогнозирование поведения радионуклидов в объектах окружающей среды. Механизмы обеспечивающие миграцию радионуклидов практически не отличаются от механизмов миграции стабильных химических элементов. Поэтому направленность, интенсивность и механизмы миграции радионуклидов определяются главным образом формами их поступления, временем их нахождения в экосистемах, а также теми природными условиями, в которые они попадают. Необходимо отметить, что некоторые радионуклиды характеризуются большей миграционной способностью, чем их стабильные изотопы и элементы-аналоги [1, 2], поскольку они поступают в окружающую среду в более подвижных формах [3].
Основными механизмами миграции радионуклидов в почвах являются: конвективный перенос (фильтрация атмосферных осадков вглубь почвы, капиллярный поток влаги к поверхности почвы, который вызван испарениями, теплопе-ренос влаги под действием градиента температуры), диффузия свободных и адсорбированных ионов, перенос радионуклидов корневыми системами растений, перенос радионуклидов в составе коллоидных частиц (процессы лессиважа, роющая деятельность почвенной фауны) и хозяйственная деятельность человека.
Наиболее значимыми факторами, влияющими на интенсивность миграции радионуклидов в почвах, не включенных в сельскохозяйственный оборот, являются конвективный перенос и диффузия. Поэтому в известных моделях вертикальной миграции радионуклидов обычно учитываются эти два механизма, определяющих скорость перемещения радионуклидов в почвах [4]. Предложенные математические модели вертикальной миграции радионуклидов в почвенном профиле
представляют собой систему дифференциальных уравнений конвективно-диффузионного переноса, дополненных уравнением влагопереноса или соотношением сорбционного равновесия. Однако при этом предполагается, что профиль почвы является однородным как по глубине, так и во времени и параметры уравнений, описывающих миграцию различных форм радионуклидов, известны.
Для плутония наиболее полно этим условиям удовлетворяет примененная нами ранее [5] модель миграции при одноразовом загрязнении поверхности полубесконечной среды. Однако известными ограничениями ее использования является часто наблюдаемое явление выноса плутония из элювиального и вторичное концентрирование в верхней части иллювиального горизонтов почв. Кроме того эта модель непригодна для обработки данных, полученных в зонах многократного загрязнения (постоянного выброса), что характерно для большинства "старых" хранилищ радиоактивных отходов, а также при штатной работе предприятий ядерно-топливного цикла.
Поэтому целью данной работы стала разработка и апробация модели миграции плутония в полубесконечную среду, на поверхность которой постоянно поступают радиотоксиканты.
ТЕОРЕТИЧЕСКИЙ АНАЛИЗ
1. Модель миграции радиотоксиканта при одноразовом загрязнении поверхности полубесконечной среды
Данная модель основана на использовании известного решения [6] уравнения Фика, описывающего зависимость изменения концентрации диффундирующего вещества С за время 1 на расстояние х.
дс _ ^ dL£
dt _ дх2'
(1)
Для почв удобнее концентрацию выражать в количестве радионуклида в слое образца, поскольку плотность различных слоев может существенно
отличаться. С учетом уравнения материального баланса получается следующие выражение:
#(х, 1) =
#0
4Б1
л/ПЖ
(2)
где #(х, 1) — количество радионуклида на глубине х в момент времени 1, — количество радионуклида, выпавшего на поверхность в момент времени 1 = 0, Б — коэффициент диффузии. Последнюю величину лучше называть коэффициентом миграции, так как он отражает скорости одновременно протекающих процессов — направленного переноса при просачивании атмосферных осадков (или водной фазы в лабораторном исследовании), переноса на мигрирующих коллоидных частицах и собственно диффузионного переноса от поверхности вглубь почвы. Поэтому данная модель часто называется упрощенной [7].
По величине тангенса угла наклона зависимости 1п # — х2 легко найти эффективную величину коэффициента миграции Б = 1/411§ а.
Данная модель хорошо описывает данные колоночных экспериментов [8] для миграции радиостронция и плутония, но, считается [9] что для радиоцезия она неприменима из-за необратимости процессов сорбции этого радионуклида на глинистых минералах.
2. Модель миграции радиотоксиканта в полубесконечную среду, на поверхность которой он подается с постоянной скоростью
Модели, предложенные ранее, хорошо описывают случай с разовым выпадением загрязнителей. Однако в геологических условиях воздействия на окружающую среду "исторических" хранилищ радиоактивных отходов приповерхностного типа эти модели не адекватно описывают вертикальное распределение радионуклидов. Особенно это относится к объектам, действующим в течении значительного периода эксплуатации. Поэтому рассмотрим случай с постоянной подачей радиотоксикантов.
Как и ранее (1) уравнение линейной диффузии без постоянных источников загрязнения имеет вид:
дс _ ^ дС
51 _ дх2'
где с = с (х, 1) — концентрация диффундирующего вещества в зависимости от координаты х и времени 1, Б — коэффициент диффузии. Примем следующие обозначения:
дс _ д2с _ 51 _ С1' дх2 " Схх и уравнение принимает более компактный вид:
С = ОСхх, С = с(х, 1).
Для полубесконечной задачи координатное дополнительное условие только одно (т.к. имеется только один край). Согласно формулировке задачи на границе мгновенно появляется слой вещества, которое может диффундировать только в грунт (полупространство х > 0), а перенос в противоположном направлении (в воздух) исключается. Это означает, что в любой момент времени на границе х = 0 отсутствует поток вещества. Это равносильно условию:
Сх(0, 1) = 0.
Начальное условие формулируется на концентрацию в момент 1 = 0
с(х, 0) = ф(х),
где ф(х) — известная (заданная) функция, задающая начальное распределение вещества.
Суммируя выше сказанное, задачу для полупространства х > 0 ставим следующим образом:
С = Бсхх, с = с(х, 1), х > 0, 1 > 0, (3)
с(х, 0) = ф(х), х > 0, (4)
сх(0, 1) = 0, 1 > 0. (5)
Для определения вида граничного условия предположим, что граница не создает препятствий для распространения вещества в среду (граница не является полупроницаемой мембраной). Пусть в единицу времени на границу подается постоянное количество вещества (стационарный процесс). Это краевое условие имеет вид —Бсх(0, Ъ = д0.
Тогда задача ставится следующим образом:
с = Бсхх, с = с(х, 1), х > 0, 1 > 0, (6)
с(х, 0) = 0, х > 0, (7)
сх(0, 1) = -1 > 0. Б
(8)
Здесь для простоты предположено, что начальная концентрация равна нулю. Вводим новую функцию и(х, 1)
с(х, 1) = и(х, 1) - х.
Б
(9)
Подставляя в (6)—(8) получаем задачу для и(х, 1) и( = Бихх,, и = и(х, 1), х > 0, 1 > 0, (10)
и(х,0) = х, х > 0, Б
(11)
их(0, 1) = 0, 1 > 0. (12)
Сравнение (10)—(12) с (3)—(5) показывает совпадение постановок при
ф(х) = — х,
Б
а решение здесь равно
У (х - 5 ) 2
и (х, 1) =
24лБ1 -
4Б1
+ е
(х + Ч)\ 4Б1
^. (13)
2
х
Далее проведем некоторые преобразования с (13). Используем равенство
(V а ¡у а а Г
J се ас, = -е + х J е
Тогда
1 00
^ТПд! Б
л ги 4Б1
4 Б1 е + х
и (х, 1) =
ю (
II
^ - (х - ^
4 т
- е
(х_+ц\ л
4Б1 ас
I е ^'1,1 = ?
и получаем окончательно для вспомогательной задачи
и (х, 1) =
200 (щ-е^ + хVйг
Б^П
п
лДо!
Подставляя в (9) получаем решение для концентрации
1 ( - — п 4 с(х, 1) = Бе4Б1 + х
- 00х.
Б
(14)
Асимптотика решения уравнения 14
Пригодные для сравнения с экспериментальными данными выражения можно получить при малых или больших параметрах п.
Малые п 1 (малые х или большие 1). В этом случае верхний предел интегрирования мал и для подынтегральной функции в разложении достаточно взять 1-2 слагаемых:
е* 1 - г2
Тогда
2 2
с(х, 1)«[.¡тт* + х ) 00
--х :
б4П[ ТБ б
А(т + -А-)-00х« 200^-00х. Б4П[ 4Ш Б ПБ Б
Отсюда видно, что для длительного процесса должна наблюдаться корневая зависимость от времени. Этот случай должен соответствовать долговременным хранилищам (большие 1) с хорошо организованной системой противомиграци-онной защиты. Таким условиям соответствует миграция радионуклидов от могильника твердых отходов ФГУП ПО "Маяк" и в донных отложениях реки Енисей вблизи ФГУП ГХК [10-12].
Большие п 1 (большие х или малые 1). Здесь в формуле (14) можно сделать следующее интегрирование по частям:
Для дальнейших асимптотических оценок удобно перейти к интегралам ошибок (в иностранной литературе - интеграл вероятности). Делаем замену переменной интегрирования:
= г, йС = Т4Б1 йг.
Далее меняются пределы интегрирования, используется известный интеграл Пуассона
л/П
ю ю
Г * = I - I = Т - Гт гаг =
Г- ю
ТП , 1 г1
+ - Г1 г =
2 21 г
п
__2 ю 2
= - е-1 +1 ге—
= 2 п 21 г2
2
-1е_У 1-^ + 114 _ 2 п [ 2п2 (2п)4
_ л/П
лБ е
2х
+ 2(Б1 )3/2 е-п2.
Подстановка в формулу (14) дает
с (х, 1) :
200 б4П
Бе-п2 + х( №е п2 + 2-Б^2е
2х
-00 х = 4д0«/Б1
-е ■ -
(15)
3/2 х 4 Б 1
.
Б 4Пх2
Выражение (15) внешне похоже на уравнение (2), однако зависимость С(х, 1) от величины х в данном случае более сложная. Данный случай будет рассмотрен нами для распределения радионуклидов по профилю почвенных разрезов вблизи хранилища радиоактивных отходов Кирово-Чепецкого химического комбината, мониторинг которого проводился в 2
Для дальнейшего прочтения статьи необходимо приобрести полный текст. Статьи высылаются в формате PDF на указанную при оплате почту. Время доставки составляет менее 10 минут. Стоимость одной статьи — 150 рублей.