Письма в ЖЭТФ, том 101, вып. 6, с. 428-432 © 2015 г. 25 марта
Наномасштабные процессы кипения при одноимпульсной фемтосекундной лазерной абляции золотых пленок
Д. А. Заярныйа, А. А. Ионин®, С. И. Кудряшова'Ь1\ С. В. Макарова'с, А. А. Руденкоа, С. Г. Бежанова'ь, С. А. Урюпина'Ь, А. П. Канавина'ь, В. И. ЕмельяновЛ, С. В. Алферов", С.Н.Хонинае, С. В. Карпееве, А. А. Кучмижак?, О. Б. Витрик?'9, Ю. Н. Кульчин?'9
а Физический институт им. Лебедева РАН, 119991 Москва, Россия ъ Национальный исследовательский ядерный университет "МИФИ", 115409 Москва, Россия с Университет информационных технологий, механики и оптики, 197101 С.-Петербург, Россия л МГУ им. Ломоносова, 119899 Москва, Россия еИнститут систем обработки изображений РАН, 443001 Самара, Россия Институт автоматики и процессов управления ДВО РАН, 690041 Владивосток, Россия 9Дальневосточный федеральный университет, 690041 Владивосток, Россия Поступила в редакцию 26 января 2015 г.
Наномасштабная хаотическая структура рельефа возникает как подпороговая особенность одноимпульсной фемтосекундной лазерной абляции поверхности золотых пленок в режимах формирования микровыпуклости и наноострия только для относительно толстой пленки. Наблюдаемая зависимость наноаблядии поверхности от толщины пленки позволяет говорить о существовании реализующегося в процессе конкуренции испарительного охлаждения поверхности и электронного переноса тепла подповерхностного максимума температуры в толстой золотой пленке и его отсутствии внутри тонкой пленки. Это подтверждается численными расчетами тепловой динамики.
БО!: 10.7868/80370274X15060077
1. Несмотря на многочисленные предыдущие наблюдения различных поверхностных мезоструктур (нанокорон, микровыпуклостей, наноострий, наноот-верстий) на пленках и объемных материалах при одно- и много-импульсной наномасштабной абляции наносекундными [1-5] и фемтосекундными [6-8] лазерными импульсами, механизмы их формирования до сих пор изучены недостаточно детально. Хорошим приближением к пониманию механизмов наномасштабной абляции является описание механизма макроскопической абляции, представленное для фемтосекундных лазерных импульсов в ряде недавних работ [9-15]. В частности, в них было показано, что откольная фемтосекундная лазерная абляция для пленок и объемных мишеней инициируется не термоупругими напряжениями, а задержанным подповерхностным вскипанием расплава [13-14], причем на пикосекундных временах происходит испарительное охлаждение его поверхностного слоя, подавляющее вскипание и даже околокритический гидродина-
e-mail: sikudr@lebedev.ru
мический разлет [15]. В результате наномасштабная откольная абляция для пленок реализуется в виде двух стадий: необратимого формирования микровыпуклости на пленке, предположительно под давлением пара в паровой полости под пленкой [2,10,12], и полного отрыва пленки в ходе гидродинамического вылета наноструи расплава [11].
В настоящей работе сообщаются результаты сравнительного исследования одноимпульсной фемтосекундной лазерной абляции тонкой и толстой золотых пленок, показывающие аналогичный характер эволюции нанорельефа пленок по мере роста плотности энергии, за исключением подпороговой наношерохо-ватости в толстой пленке.
2. В наших исследованиях лазерное облучение свежих участков образцов осуществлялось одиночными фемтосекундными импульсами второй гармоники волоконной лазерной установки на ионах Yb+ (Satsuma, Amplitude Systèmes) [16]. Длина волны второй гармоники 515 нм, длительность на полувысоте 200 фс, максимальная энергия в импульсе 4 мкДж в ТЕМоо-моде, частота следования импульсов 0—
Рис. 1. Экспериментальная установка для лазерной наномасштабной абляции поверхностей материалов: RA - отражательный ослабитель, АС - автокоррелятор, ЕМ - пироэлектрический измеритель энергии, WL - галогеновая лампа подсветки, BS - делитель пучка, CCD - ПЗС-камера, PC - компьютер управления лазером и моторизованной платформой для трехмерного позиционирования образца
2 МГц. Лазерное излучение фокусировалось на поверхность образца в воздухе через объектив микроскопа с числовой апертурой NA = 0.25 в пятно радиусом R\/e ~ 0.45мкм (рис.1). Образцы размещались на трехкоординатной моторизированной трансляционной платформе с минимальным шагом 150 нм и перемещались от импульса к импульсу. Визуализация рельефа облученной поверхности проводилась при помощи сканирующего электронного микроскопа (СЭМ) JEOL 7001F. В качестве образцов использовались пленки сплава золота (80%) с палладием (20%) толщиной h « 60 и 200 нм, напыленные в атмосфере аргона на поверхности диэлектрических подложек путем магнетронного распыления (SC7620, Quorum Technologies).
3. Одноимпульсное лазерное воздействие на поверхность тонкой золотой пленки при небольшой пиковой плотности энергии в центре фокального пятна F к, 0.5Дж/см2 приводит к частичному оплавлению ее поверхности, наблюдаемому в виде рекристаллизации зерен нанокристаллитов металла (рис. 2а). Напротив, низкопороговая модификация толстой пленки при F к, 1.5Дж/см2 носит характер вспенивания материала с масштабом структу-
ры, нарастающим с периферии к центру (рис.2с1). Природа вспенивания несколько проясняется при более высоких плотностях энергии: для тонкой пленки воздействие импульса с плотностью энергии « ~ 0.7Дж/см2 приводит уже не только к ее выраженному оплавлению в центре, но и к отслаиванию в виде микровыпуклости (рис. 2Ь). На толстой пленке же при « 1.8Дж/см2 происходит формирование микровыпуклости (рис. 2е) с выглаживанием пенообразной структуры в центре выпуклости, также имеющим вид оплавления. Наконец, при дальнейшем увеличении плотности энергии на тонкой пленке при ^ « 0.9Дж/см2 и на толстой при ^ « 2.5Дж/см2 отмечается появление наноострия (рис. 2с и 1), представляющего собой "замороженную" нанострую, иногда с наночастицей или даже несколькими наноча-стицами на вершине. Примечательно, что пенообразная структура на толстой пленке в данном случае вытесняется на самый край области абляции с видимым несквозным кратером и приобретает вид упорядоченной короны, иногда двухрядной (рис. 21). Вся отмеченная эволюция топологии области абляции толстых пленок - пена, микровыпуклость, на-ноострие - демонстрирует преемственность не толь-
430
Д. А. Заярный, А. А. Ионпн, С. И. Кудряшов и др.
Рис. 2. СЭМ-изображения под углом обзора ~ 45" поверхности золотых пленок толщиной 60 и 200 нм, облученных единичными фемтосекундными импульсами с плотностью энергии Р ~ 0.5Дж/см2 (а), 0.7Дж/см2 (Ь), 0.9Дж/см2 (с), 1.5Дж/см2 (¡1), 1.8Дж/см2 (е), 2.5Дж/см2 (1). На панели а штриховой линией обведена рекристаллизованная область пленки. Размерные метки отличаются и приведены для каждого рисунка отдельно
ко в плане увеличения пиковой плотности энергии, но, по-видимому, и в плане увеличения температуры испарения вплоть до околокритического вскипания расплава, инициирующего взрывное развитие наноструи [11,17]. Характерные значения плотности энергии для толстой пленки практически соответствуют аналогичным значениям для тонкой пленки с учетом масштабирования на соотношение их толщин.
Данные факты, на наш взгляд, свидетельствуют о том, что в случае толстой пленки реализуется подповерхностное кипение, которое наряду с другими факторами считается основным механизмом не только формирования микровыпуклости и наноост-рия на поверхности пленок [2,10,12], но и отколь-ной абляции объемных образцов [13,14]. Причиной подповерхностного кипения может выступать подповерхностный максимум температуры [5,18-23], фор-
мирующийся на субнаносекундных временах внутри толстой пленки в результате баланса процессов теплопроводности и интенсивного испарительного охлаждения поверхности, экспериментально продемонстрированного в работе [15]. В случае тонкой пленки перераспределение энергии по пленке происходит достаточно быстро и испарительное охлаждение приводит к смещению максимума температуры на неосвещенный край пленки.
С целью определения профиля температуры вещества для указанных пленок было получено численное решение уравнений для температур электронов и решетки в условиях настоящего эксперимента. Уравнение для температуры электронов учитывало такие процессы, как нагрев электронов при поглощении порождаемого фемтосекундным импульсом неоднородного поля в пленке, перенос тепла электронами и передачу энергии решетке. Последний процесс учитывался также в уравнении для температуры решетки. Необходимые для расчетов температурные зависимости теплоемкости, коэффициента передачи энергии от электронов к решетке и эффективных частот столкновений брались из работ [24-26], позволивших ранее описать экспериментальные данные по поглощению излучения в пленке из алюминия [27]. Кроме того было учтено приблизительно пятикратное уменьшение теплопроводности сплава золота с палладием по сравнению с чистым золотом [28]. Система из двух указанных уравнений решалась до момента существенного сближения температур, что происходило на временах « 7 пс, сравнимых со временем обмена энергией между электронами и решеткой, когда температура приближалась к значению порядка 0.6 эВ. В результате при условиях нашего эксперимента на таких временах температура решетки превышала температуру плавления золота ТтеН ~ 1337К [29]. Возникновение расплава сопровождается уменьшением теплопроводности [30]. Соответствующее уменьшение теплопроводности учитывалось при последующем решении уравнения для температуры расплава. На этой стадии существенное влияние на профиль температуры оказывало охлаждение пленки из-за потерь энергии при испарении поверхностного слоя [5,18-23], что учитывалось соответствующим граничным условием [21]. Полученные в расчетах профили температуры расплава золота для пленок толщиной 60 и 200 нм представлены на рис. 3. На данном рисунке приведен профиль температуры в пленке толщиной в 200 нм, возникающий на момент времени 13 пс после начала воздействия импульса, имеющего длительность 200 фс и плотность потока энергии 10ТВт/см2. Видно, что на расстоя-
5 4
£ 3
со О
1-4
h 2
г4 ъ 3 ^____ с- 2 h 1 : гъои
/ т 0 boil \ ..... 20 40 60 z (nm) 1 1 1
50
100
Для дальнейшего прочтения статьи необходимо приобрести полный текст. Статьи высылаются в формате PDF на указанную при оплате почту. Время доставки составляет менее 10 минут. Стоимость одной статьи — 150 рублей.