ЖУРНАЛ ФИЗИЧЕСКОЙ ХИМИИ, 2010, том 84, № 5, с. 969-972
^ ФИЗИЧЕСКАЯ ХИМИЯ
ПОВЕРХНОСТНЫХ ЯВЛЕНИЙ
УДК 539.232:546.221
О ВОЗМОЖНОЙ РОЛИ ТУННЕЛЬНОЙ РЕКОМБИНАЦИИ В ПРОЦЕССАХ ГИБЕЛИ ИЗБЫТОЧНЫХ НОСИТЕЛЕЙ ТОКА
В ТЕЛЛУРИДЕ КАДМИЯ © 2010 г. Г. Ф. Новиков, А. А. Маринин, М. В. Гапанович, Е. В. Рабенок
Российская академия наук, Институт проблем химической физики, Черноголовка Московской области
E-mail: ngf@icp.ac.ru Поступила в редакцию 22.06.2009 г.
Методом СВЧ-фотопроводимости изучена кинетика гибели носителей тока, генерируемых импульсами азотного лазера, в теллуриде кадмия n- и p-типа. Исследованы зависимости формы и амплитуды спадов фотоотклика от температуры и интенсивности света. Установлено, что спады фотоотклика состояли из "быстрой" (при t < 30 нс) и "медленной" (при t > 50 нс) компонент. При больших временах получена линейная зависимость фотоотклика от логарифма времени; форма спадов медленной компоненты практически не зависела от температуры. Предположено, что медленная компонента спада фотоотклика отражает процесс гибели захваченных в ловушки зарядов вследствие туннельной рекомбинации.
Твердые растворы на основе теллурида кадмия — перспективные материалы для использования в различных технических приложениях [1—3]. Особое место они занимают в разработках активной среды детекторов рентгеновского излучения, в частности, детекторов для интроскопии человека, предназначенных для работы с низкой дозо-вой нагрузкой. Для обычно используемого токового режима работы таких детекторов доля вытянутых полем на электроды зарядов — ключевой параметр, определяющий качество среды. Наличие процессов, конкурирующих к процессам разделения зарядов (рекомбинация свободных электронов и дырок, захват носителей тока на примесные центры — электронные и дырочные ловушки и т.д.), значительно снижает эффективность работы таких датчиков. Поэтому недостаток сведений о количественных характеристиках процессов гибели свободных зарядов в средах на основе теллурида кадмия, а также их связи с особенностями структуры существенно затрудняет разработку новых материалов и, таким образом, проведение оценок предельных характеристик устройств.
Ранее [3, 4] для исследований кинетики и механизма гибели носителей тока в теллуриде кадмия был применен метод СВЧ-фотопроводимо-сти. Было обнаружено, что при генерации носителей тока лазерным импульсом спад фотоотклика после выключения импульса света, как правило, состоит из двух компонент. При относительно низких интенсивностях света быстрая компонента спада (экспоненциальная) отвечала гибели носителей тока первого порядка, чаще всего это был процесс захвата электрона в ловушки, создаваемые структурными дефектами или акцепторны-
ми примесями. При высоких интенсивностях света быстрая компонента спада соответствовала процессу второго порядка кинетики и определялась электрон-дырочной рекомбинацией свободных зарядов.
Интерпретации природы медленной компоненты спада в работах, посвященных исследованиям кинетики гибели носителей тока в соединениях типа Л1БУП [5], ЛПБУ1 [6], Л1УБУ1 [7], в целом менее определенны и более индивидуальны. Это, вероятно, связано с сильной зависимостью механизма гибели захваченных носителей тока от концентрации межузельных ионов и энергетического распределения ловушек электронов и дырок в каждом из веществ этих групп. Для выяснения природы медленной компоненты фотоотклика СВЧ-фотопроводимости в теллуриде кадмия в данной работе изучена кинетика фотоотклика при разных температурах.
ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНАЯ ЧАСТЬ
Для исследований были синтезированы поликристаллические образцы теллуриды кадмия п- и ^-типа [4]. Измерения проводились методом СВЧ-фотопроводимости (диапазон частот 36 ГГц). Методика детально описана в работах [7—9]. Образец малого объема размещался в центре резонатора, в пучности электрического поля. Коэффициент отражения СВЧ-волны был <6%, так что изменения отраженной мощности аР были пропорциональны изменениям проводимости образца. Временное разрешение установки определялось добротностью нагруженного резонатора (0£ ~ 300) и составляло <5 нс. Нижняя граница полосы ча-
970
НОВИКОВ и др.
АР
Рис. 1. Спады фотоотклика в образце р-типа при двух температурах: 1 - 295; 2 - 143 К. Значения фотоотклика совмещены при t = 80 нс. Отсчет времени от начала импульса лазера.
стот регистрирующего тракта была 0.05 МГц. Фотопроводимость возбуждали импульсами азотного лазера ЛГИ-505 (X = 337 нм, тимп = 8 нс). Максимальная интенсивность (доза) света за импульс была 4 х 1014 квант см-2 за импульс. Измерения проводились в диапазоне 140-295 К.
В исследуемых образцах, как и в работах [3, 4], при включении света фотоотклик сначала нарастал, а затем после окончания лазерного импульса, пройдя максимальное значение АРтах, спадал до нуля (рис. 1). Форма отклика не менялась при освещении, что позволяло усреднять результаты по 50-100 измерениям. Можно представить себе следующий набор процессов с участием электронов и дырок в СёТе:
СёТе^ е- + р+ + ..., (1)
е- + А^ (2)
р+ + А- — А, р+ + Р ^ Р+, е- + Р+ — Р, (3) (4) (5)
А- + Р+^ .... (6)
Фотогенерированные в прямой реакции (1) электроны е- и дырки р+ могут участвовать в нескольких процессах: в бимолекулярной рекомбинации (обратная реакция (1)), в процессах захвата электронными (А) и дырочными (Р) акцепторами (2) и (4), в рекомбинации с захваченными зарядами (А- и Р+). Захваченные носители тока могут термически освобождаться из ловушек в обратных реакциях (2) и (4) и повторно давать вклад в проводимость. Заметим, что, учитывая наблюдае-
АР
Рис. 2. Спады фотоотклика при двух температурах в
образце п--типа; 1 - 295; 2 - 133 К. Значения фотоотклика совмещены при t = 200 нс.
мую практически линейную зависимость амплитуды фотоотклика от интенсивности падающего света, можно обратную реакцию бимолекулярной рекомбинации в (1) не учитывать. Процесс (6) в предлагаемой модели обсудим ниже.
Условно экспериментальные спады фотоотклика АР(^ после окончания импульса света можно разделить на две компоненты: быструю (<30 нс) и медленную (>50 нс). Анализ зависимости фотоотклика от частоты электрического поля показал [4], что для исследуемых образцов вклад сдвига резонансной частоты в фотоотклик на резонансной частоте пренебрежимо мал. На этом основании, учитывая также литературные данные, быструю компоненту наблюдаемого фотоотклика можно связать с процессом (1), а медленную компоненту - с участием в фотопроводимости электронов, повторно освобожденных теплом из ловушек в обратной реакции (2). Действительно, согласно [10], фотопроводимость даже в р-СёТе определяется подвижными электронами. Отметим также, что совместный анализ кинетики спадов СВЧ-фотопрово-димости и фотодиэлектрического эффекта показал, что к началу медленной компоненты спада между зонами и захваченными состояниями устанавливается равновесие по носителям тока.
Изменение температуры по-разному влияло на форму, амплитуду и характеристическое время спада быстрой и медленной компоненты спада АР(^. На рис. 1 и 2 приведены экспериментально полученные СВЧ-фотоотклики для СёТе п- и р-типа при 295 и 133-143 К. Видно, что медленная компонента СВЧ-фотоотклика для чистого СёТе
О ВОЗМОЖНОЙ РОЛИ ТУННЕЛЬНОЙ РЕКОМБИНАЦИИ
971
практически не зависит от температуры и линейно зависит от логарифма времени.
ОБСУЖДЕНИЕ РЕЗУЛЬТАТОВ
С учетом изложенного выше для описания медленной компоненты спада нет необходимости рассматривать полную модель, соответствующую процессам (1)—(6). Действительно, бимолекулярная рекомбинация привела бы к нелинейной зависимости от интенсивности света. По-видимому, также нет необходимости учитывать процессы рекомбинации свободных с локализованными в ловушках зарядов, поскольку кинетика такой рекомбинации должна была бы показать экспоненциальный закон спада [11, 12].
Как уже отмечалось, особого обсуждения требует процесс (6). Естественно предположить, что этому процессу соответствует парный механизм рекомбинации. Важная роль таких пар в релаксационных процессах в соединениях Л11БУ1 отмечалась в [13] в связи с исследованиями фотодиэлектрического эффекта. Так как радиус Онзагера в теллуриде кадмия невелик, (гс = е2/4яб0бкБТ~ 5.5 нм), то наибольшую эффективность парного процесса следует ожидать вблизи различного рода дефектов, в том числе вблизи дислокаций, границ двойникования, межзеренных границ и т.д. (кБ — константа Больцмана). Осуществляться такая рекомбинация может по туннельному механизму.
Если принять сделанные предположения и для упрощения учитывать лишь один носитель тока — например, электроны, то можно записать систему обыкновенных уравнений:
йп _
йг _
й [Л—
йг
-1 п + 1 [Л-
_ + А п- 1 [АТ
(7)
-М л-
п _ п0ехр<—
г
(8)
где вероятность туннельного процесса и время термического освобождения зарядов из ловушек определяются как
Тт _ Тт (х) _ /°ехр
Тл _ Л ехр
-2 ( 2 шЕ)1/2 х . п
квТ
(9)
здесь т — масса электрона, Е — высота барьера или глубина ловушки, х — ширина барьера. Сразу
заметим, что при т° тл выражение (8) не содержит температурной зависимости, что отвечает эксперименту. Однако в отличие от экспериментальных данных зависимость (8) имеет вид экспоненциальной функции. В то же время закон спада сильно меняется при наличии распределения барьеров по ширине. Новый закон спада можно получить интегрированием (8) по х
х2 г
п (г) _ п° Г ехр \--
[ Тт(х)
}йх.
(10)
те + Тл
Здесь третий член в правой части уравнения (7) соответствует рекомбинации пар. Для медленной компоненты достаточно рассмотреть квазистационарный случай. В этом предположении для достаточно больших времен [Л—] ~ (та/т° )п, где п — концентрация свободных электронов в зоне проводимости. Учитывая, что суммарный заряд в системе должен сохраняться, легко получить приближенное решение
•Тте + тл
При достаточно широком однородном распределении барьеров по толщине от х1 до х2 выражение (10) дает линейную зависимость концентрации зарядов от логарифма времени, что согласуется с данными рис. 1 и 2. Зависимость (10) близка к обсуждавшейся в ряде работ по радиационной химии в 70-х годах прошлого века. Так, в [14
Для дальнейшего прочтения статьи необходимо приобрести полный текст. Статьи высылаются в формате PDF на указанную при оплате почту. Время доставки составляет менее 10 минут. Стоимость одной статьи — 150 рублей.