ХИМИЯ ТВЕРДОГО ТОПЛИВА, 2014, № 5, с. 26-29
УДК 550.83
ОПРЕДЕЛЕНИЕ ЗОЛЬНОСТИ ТВЕРДОГО ТОПЛИВА ПО АННИГИЛЯЦИОННОМУ ГАММА-ИЗЛУЧЕНИЮ
© 2014 г. Ю. Н. Пак, Д. Ю. Пак
Карагандинский государственный технический университет E-mail: Pak_gos@mail.ru Поступила в редакцию 04.12.2013 г.
Показана возможность инструментального определения зольности твердого топлива по аннигиля-ционному гамма-излучению. Получены аналитические выражения для оценки чувствительностей. Метод рекомендован для анализа высокозольных углей в больших массах без специальной пробо-подготовки.
DOI: 10.7868/S0023117714050107
В практике инструментального анализа твердого топлива находят применение различные ядерно-физические методы [1, 2]. Среди них наибольшую популярность получили методы с применением гамма-излучения. В зависимости от энергии первичного и вторичного излучений, геометрии измерения (расположения источника и детектора относительно объекта контроля) и непосредственно от вида объекта контроля (пробы угля, вагон, транспортный поток, условия естественного залегания и др.) применяются различные модификации гамма-методов [3]. Отличительные особенности гамма-методов: сравнительная простота аппаратурной реализации метода, высокая производительность и недеструктив-ность анализа, а также достаточная глубинность исследований. Глубинность инструментальных ядерно-физических методов, характеризующая представительность анализа, прежде всего зависит от энергии применяемого гамма-излучения. В низкоэнергетической области (менее ~100 кэВ) преобладающими процессами взаимодействия для большинства породообразующих элементов являются фотоэлектрическое поглощение и комптоновское рассеяние. В среднеэнергетиче-ской области (выше ~200 кэВ) преобладает комп-тоновское рассеяние, а роль фотоэффекта заметно снижается. В высокоэнергетической области (~ выше 1.5 МэВ) наряду с комптоновским рассеянием происходит поглощение гамма-излучения с образованием электронно-позитронной пары с последующим испусканием аннигиляционного излучения с энергией 0.511 МэВ [4].
Сечение образования пар в общем случае — это сложная функция, зависящая от энергии гамма-излучения и эффективного атомного номера среды, характеризующего гамма ослабляющие свойства.
На рис. 1 представлены зависимости макроскопического сечения образования пар от энергии гамма-излучения (а) и атомного номера элемента (б). С увеличением энергии гамма-излучения закономерно возрастает вероятность образования электронно-позитронных пар независимо от атомного номера элемента. Сечение образования пар зависит от атомного номера элемента примерно в соотношении Z2. Пропорциональная зависимость между сечением образования пар и атомным номером элемента (эффективным атомным номером для сложной среды) позволяет использовать аннигиляционное гамма-излучение для анализа состава природных сред и, в частности, контроля зольности твердого топлива.
Возможность применения аннигиляционного гамма-излучения для контроля состава и качества сырьевых материалов мало исследована.
Аналитическое выражение для интенсивности аннигиляционного гамма-излучения (Ж) в приближении нулевого зонда (точечные источник первичного и детектор вторичного излучений совмещены в одной точке) получено в работе [5]:
5
дг KQ Ф© • e
N = —^npx—^-
2А /© + 2
(1)
где К — коэффициент пропорциональности; Q — активность источника; И — расстояние от источника до поверхности среды; п — коэффициент заполнения; р — кажущаяся плотность среды; х — макроскопическое сечение образования элек-тронно-позитронных пар средой. При этом £, выражена как
2, = ПР(Ио + Их)' h,
где ц о, ц х — массовые коэффициенты ослабления соответственно первичного и аннигиляционного
х х 10 3, см2/г 8
4-
х х 10 3, см2/г 8
4 Е, МэВ
10
15
20
Рис. 1. Зависимости макроскопического сечения образования пар от энергии гамма-излучения (а) и атомного номера элемента (б). Цифры у кривых — энергия, МэВ.
гамма-излучений средой; а функции Ф(^) (функция Кинга) и/(£,) имеют вид:
/ (Е) =
ф© = ^,
1
Е [1 ©]-1
■Ф©
- 2.
х = хс + А(ха - хс), И о = Ио + А(|Д О - И о), И а = И Сх + А(и А - И X),
(2)
Р = ■
Ра 'Рс
(3)
Ра + А(рс - Ра) С учетом (2) и (3) получим в явном виде зависимость интенсивности аннигиляционного гамма-излучения от влияющих факторов (зольность, плотность и т.д.)
Численными расчетами показано, что с погрешностью не более 5% функцию /(£) можно аппроксимировать выражением
/ © =---.
2, + 0.5 + 0.391и(2, +1) Функция монотонно возрастает с ростом величины 2, и принимает значения от 0 (2, = 0) до 1 (2, = да).
Метрологические характеристики и возможности гамма-аннигиляционного метода рассмотрены на примере твердого топлива, состоящего из органической массы (углерод) и минеральной (золообразующей) массы, представленной оксидами кремния и железа. С учетом этого массовые коэффициенты х, и цх выразим через парциальные коэффициенты ослабления углерода (С) и золообразующей части угля ( А):
Ы = Шп_Ра 'Рс_
2Н рА + А(рс - рА)
хФ© • е*
|^хс + А(ХА - хс)] х
(4)
где 2, = п
Ра + А(рс - ра)
С С С
и = и о +
/ © + 2
|с + А(|А - |ск;
Ра 'Рс Г с . л/..а _с
иА = цО + иХ.
Важнейшим метрологическим параметром любого инструментального метода анализа служит чувствительность, характеризующая относительное приращение (йЫ / N) измеряемой интенсивности при единичном изменении влияющего параметра, в данном случае зольности угля:
Бл = —. (5)
А ША
Дифференцируя (4) по зольности А с учетом (5), получим формулу для оценки чувствительности гамма-аннигиляционного метода к зольности угля
(6)
где А — зольность угля. Индексы А и с относятся к золе и углероду.
Плотность угля с учетом плотности органической массы рс и минеральной рА частей можно выразить так:
^ = дх _д±, /@ + Дрр[1 _ / х ц
л А сл А с л Р А — рс
где Дх = х - х ; Дц = ц -ц ; Ар = ———.
Ра 'Рс
Из выражения (6) следует, что дифференциация результатов метода обеспечивается различием минеральной и органической частей угля в
6
6
4
2
2
0
0
5
да
28
ЮН. ПАК, Д.Ю. ПАК
Бл, %/проц.
1.26
1.18
1.10
Е, МэВ
%/проц.
0.34 0.33 0.32 0.31 0.30,
20 7
4 Е, МэВ
Рис. 2. Зависимости чувствительности к зольности (а) и насыпной плотности (б) от энергии гамма-излучения. Цифры у кривых — зольность, %.
значениях макроскопических сечений образования пар (первое слагаемое), полных массовых коэффициентов ослабления первичного и анниги-ляционного излучений (второе слагаемое) и плотностей (третье слагаемое). Вклад последних двух слагаемых выражения (6) также зависит от функции /(^), монотонно меняющейся от 0 до 1 в зависимости от величины £,, являющейся сложной функцией массовых коэффициентов ослабления составных компонентов угля и их плотностей. Зависимости чувствительности к зольности угля от энергии первичного гамма-излучения представлены на рис. 2, а.
Наибольший вклад в чувствительность вносит различие составных компонентов угля в макроскопических сечениях образования пар. Относительная доля второго и третьего слагаемых, обусловленная различием составных компонентов угля в значениях полных коэффициентов ослабления и плотности, незначительна, и она практически не зависит от энергии. В целом наблюдается тенденция незначительного снижения чувствительности гамма-аннигиляционного метода к зольности с ростом энергии первичного гамма-излучения. Независимо от энергии чувствительность 8л выше для малозольных и ниже для высокозольных углей.
Один из дестабилизирующих факторов при инструментальном анализе рядовых углей в больших массах — это переменная насыпная плотность. В математической модели гамма-анниги-ляционного метода [выражение (4)] насыпная плотность представлена произведением кажущейся плотности на коэффициент заполнения ц, значение которого варьирует в основном за счет переменного гранулометрического состава.
Используя аналогичный (как в случае нахождения величины 5А) прием, нетрудно найти чув-
ствительность метода к насыпной плотности за счет вариации коэффициента заполнения:
¿П = 1 [1 - /©]. (7)
П
Наблюдается слабая дифференциация чувствительности к насыпной плотности (коэффициенту заполнения) в зависимости от качества угля и энергии применяемого гамма-излучения.
Анализ зависимостей, изображенных на рис. 2, а и б, свидетельствует о достаточно высокой чувствительности метода к зольности и сравнительно низкой чувствительности к насыпной плотности, что позволяет рекомендовать метод для анализа рядовых углей переменного гранулометрического состава.
В условиях действия возмущающих факторов на результаты инструментального метода оптимизацию его параметров следует проводить с точки зрения максимальной чувствительности к определяемому параметру (в данном случае — к зольности) и минимальной чувствительности к дестабилизирующему параметру (в данном случае к насыпной плотности), при которых обеспечивается минимальная методическая погрешность:
ст =
2
| • Д, =
¿Л/
(8)
где Д; — дисперсия 1-го возмущающего фактора.
Результаты полученных теоретических значений чувствительности к зольности (1.16%/проц. — т.е. в расчете на процент зольности) находят удовлетворительное согласие с ранними [6] экспериментальными данными (0.96%/проц.).
Проверка метрологических характеристик гамма-аннигиляционного метода выполнена с помощью стандартных проб рядового угля с зольностью 21.3 и 33.6% и первичного гамма-излуча-
б
теля Со60 (~1.25 МэВ). Уголь многократно засыпали в измерительное устройство с габаритами 35 х 40 х 50 см. Насыпную массу стандартных проб переменной крупности (до 100 мм) варьировали за счет изменяющегося коэффициента заполнения в интервале 0.63—0.71. Относительное среднеквадратическое отклонение насыпной плотности за счет непостоянства коэффициента заполнения составило 2.8%. Экспериментальные значения чувствительности к зольности и насыпной плотности ¿П составили соответственно 1.08 и 0.34%/проц. Нетрудно определить, что реальные флуктуации насыпной плотности, некоррелируемые с зольностью угля, при экспериментально полученных чувствительностях внесут, согласно (8), погрешность определения зольности, равную 0.88 абс. %.
Для учета влияния
Для дальнейшего прочтения статьи необходимо приобрести полный текст. Статьи высылаются в формате PDF на указанную при оплате почту. Время доставки составляет менее 10 минут. Стоимость одной статьи — 150 рублей.