Письма в ЖЭТФ, том 102, вып. 4, с. 262-268 © 2015 г. 25 августа
Особенности когерентных фононов сильного топологического
изолятора Е^Тез
О. В. Мисочко+1\ А. А. Мельников*, С. В. Чекалин*, А. Ю. Быкову +Институт физики твердого тела РАН, 142432 Черноголовка, Россия
* Институт спектроскопии РАН, 142190 Троицк, Россия х Физический факультет МГУ им. Ломоносова, 119991 Москва, Россия
Поступила в редакцию 22 июня 2015 г. После переработки 9 июля 2015 г.
Фемтосекундные лазерные импульсы использованы для генерации и детектирования полносимметричных (А^д) и дважды вырожденных (Ед) когерентных фононов в топологическом изоляторе ЕНгТез. Установлено, что низкосимметричные _Еэ-моды регистрируются при изотропном детектировании для случая возбуждения в ближнем ИК-диапазоне (Л = 1300 нм) и отсутствуют при возбуждении с Л = 830 нм. Сравнение амплитуд и начальных фаз когерентных фононов позволяет утверждать, что механизмы возбуждения полносимметричных (А^д) и дважды вырожденных (Ед) мод в топологическом изоляторе различны.
БО!: 10.7868/80370274X15160092
В последнее десятилетие значительный интерес вызывают исследования нового квантового состояния вещества - топологического изолятора [1], который внутри объема представляет собой диэлектрик, а на поверхности проводит электрический ток. Трехмерные топологические изоляторы делятся на два класса, "сильные" и "слабые" [1], различающиеся четностью числа дираковских точек, в окрестности которых электроны имеют линейную дисперсию и ведут себя как безмассовые частицы. Сравнительно недавно было обнаружено "второе поколение" сильных топологических изоляторов, которое включает халькогениды полуметаллов ЕНгЭез и ЕНгТез- Отличительной чертой этих материалов является величина запрещенной зоны, которая достигает 0.1-0.3 эВ. Поэтому они сохраняют топологическую нетривиальность спектра и при комнатной температуре. Детальные исследования сильных топологических изоляторов современными физическими методиками, к которым относится метод динамической спектроскопии с использованием фемтосекунд-ных лазерных импульсов, только начинаются [2,3]. Можно ожидать, что выяснение особенностей когерентной динамики решетки топологического изолятора позволит контролировать [4] свойства этого необычного состояния. Особо следует отметить, что вне зависимости от своих уникальных свойств силь-
Че-таП: misochko@issp.ac.ru
ные топологические изоляторы представляют интерес как модельные системы для изучения когерентной динамики решетки. Это обусловлено структурой фононных мод халькогенида полуметалла, которая содержит два полносимметричных и два дважды вырожденных оптических фонона со сравнимыми временами жизни и энергиями, образующими возрастающую последовательность Е^ < А^ < Е^ < < А^ [2]. Такая структура спектра позволяет сравнить когерентное возбуждение мод как одной, так и разных симметрий, частоты которых могут возрастать/убывать с понижением симметрии. К настоящему времени когерентные низкосимметричные Ед-фононы детектировались в сильных топологических изоляторах только при анизотропном детектировании [2,3], которое по соображениям симметрии исключает детектирование полносимметричных мод. Это не позволяет провести сравнение мод различной симметрии в одном эксперименте. Целью данной работы являлось нахождение условий возбуждения когерентных фононов различной симметрии в В12Тез и выяснение их свойств, направленное на установление возможных различий.
Сфазированные колебания кристаллической решетки называются когерентными фононами. Такие когерентные фононы, индуцированные ультракороткими лазерными импульсами, наблюдаются в диэлектриках, полупроводниках и металлах [4]. Механизм их генерации для прозрачных кристаллов
Таблица 1. Тензоры и нормальные вектора КР-фононов Bi2Te3
4"'
с —с -d
-с d или -с
d -d
Неприводимое представление
fi)
g
À
(П)
1 g
Тензор
Нормальный вектор
обычно описывается в терминах внутриимпульсно-го вынужденного комбинационного рассеяния света (в англоязычной литературе - Impulsive Stimulated Raman Scattering [5]), тогда как для непрозрачных сред используется механизм смещения (Displacive Excitation of Coherent Phonons [6]). В рамках первой теории ультракороткий лазерный импульс, ширина спектра которого больше или порядка частоты решеточных возбуждений, приводит к коллективному когерентному колебанию кристаллической решетки вещества на любой из комбинационно-активных колебательных мод, которые возбуждаются динамически [5,7]. В модели смещения, позволяющей описать возбуждение только полносимметричных фо-нонных мод, возникновение осцилляций при воздействии сверхкороткого лазерного импульса объясняется тем, что импульс накачки, приводя к увеличению концентрации носителей, меняет экранировку. Последнее вызывает изменение равновесных межъядерных расстояний, т.е. атомы решетки оказываются на склоне межатомного потенциала и начинают движение к новому смещенному положению равновесия. В этом случае возбуждение имеет кинематический характер [4, 7], так как атомы начинают движение с нулевой скоростью и вследствие своей инерции продолжают его и после достижения нового положения равновесия, что приводит к осцилляциям отражения [6].
Слоистое соединение Bi2Te3, исследованное в данной работе, обладает ромбоэдрической структурой D^d(R3m)^ которую можно представить в виде гексагональной с элементарной ячейкой, содержащей три пятислойных блока. Вдоль тригональной оси атомы образуют квинтеслои (quintuple layers), состоящие из 5 слоев с ионными и ковалентными
связями внутри и ван-дер-ваальсовскими связями между квинтеслоями. Разложение по неприводимым представлениям точечной группы кристалла дает в Г-точке зоны Бриллюэна 15 фононных мод, Г = = 2(Aig+Eg)+3(Eu+A2u)- Четыре оптические моды, тензоры и нормальные вектора которых приведены в табл. 1, являются четными и, как следствие, активными в комбинационном (рамановском) рассеянии и динамической (накачка-зондирование фемтосекунд-ными импульсами) спектроскопии. Как видно из таблицы, в низкоэнергетических модах каждой из сим-метрий атомы двух внешних слоев движутся в фазе, тогда как для высокоэнергетических мод движение происходит в противофазе. Различие между модами разных симметрий заключается в направлении атомных смещений: в полносимметричных модах атомы движутся вдоль, а в низкосимметричных - перпендикулярно тригональной оси.
В данной работе исследовался кристалл Bi2Te3, выращенный методом Бриджмена [8], ранее использовавшийся в [2,9] для изучения когерентной динамики решетки. Свежая, оптически гладкая поверхность (111), перпендикулярная тригональной оси, получалась скотч-методом. Поляризации импульсов накачки и зондирования, которые были либо ортогональны, либо параллельны друг другу, относительно кристаллографических осей базисной плоскости не фиксировались. Для исследования релаксационной динамики решетки нами использовался метод накачки с последующим зондированием задержанным во времени сверхкоротким лазерным импульсом. При малой интенсивности возбуждающего лазерного излучения сигнал пробного импульса будет содержать осцилляции с частотой, соответствующей частоте возбуждаемой фононной моды. В невырож-
денной схеме, использованной для проведения эксперимента, два лазера на титанате сапфира позволяли получать импульсы с длинами волн 830 (накачка) и 818 (зонд) нм, длительностью 50 фс и частотой следования импульсов 1 ГГц. Частоты следования импульсов этих лазеров были сдвинуты на несколько КГц для обеспечения электронной временной задержки (асинхронное оптическое детектирование) [10]. Интенсивность возбуждающего импульса превышала интенсивность зонда в пять раз. Во втором варианте метода "накачка-зондирование" смещение по времени импульсов зондирования с Л = 800 нм относительно импульсов накачки с Л = 1300 нм осуществлялось при помощи оптической линии задержки, управляемой шаговым двигателем. В этом случае импульсы накачки с центральной длиной волны 1300 нм длительностью около 70 фс получались путем преобразования излучения титан-сапфирового лазера в параметрическом усилителе. Для проведения оптических исследований в диапазоне азотных температур образцы помещались в оптический гелиевый криостат. В обеих схемах измерялась разность коэффициентов отражения возбужденного и невозбужденного образцов как функция времени между накачкой и зондированием, нормированная на коэффициент отражения невозбужденного образца: =
R(t) — Rn(t<0) г,
R0(t<o)—• экспериментах использовалась геометрия возбуждения с электрическим вектором лазерного импульса, перпендикулярным тригональной оси, а при детектировании поляризационный анализ зонда не проводился (изотропное детектирование). Газмер области возбуждения был примерно в четыре раза больше области зондирования, что позволяло минимизировать эффекты неоднородности возбуждения. Более подробно детали эксперимента изложены в [2,7,9].
На рис. 1 представлен типичный результат измерений оптического отклика, полученного в системе асинхронного оптического детектирования [10], при возбуждении (А = 830нм) и последующем зондировании (А = 818 нм) монокристалла Bi2Te3 фем-тосекундными импульсами при комнатной температуре. После воздействия импульса накачки происходит резкое уменьшение отражения, причем релаксация к равновесному значению занимает несколько пикосекунд. На этот релаксационный отклик наложены осцилляции, имеющие место на малых временных задержках с большей частотой, а на больших - с меньшей. Фурье-спектр таких осцилляций, показанный на вставке к рис. 1, содержит два пика, частоты которых, 1.81 и 3.99 ТГц, соответству-
1.0 0.5 0
N
2 -0.5
^—'
о «
% -10
-1.5 -2.0
-2.5
0 2 4 6 8 10 12 1 (ре)
Рис.1. (Цветной онлайн) Фотоиндуцированное нормированное отражение ЕНзТез при комнатной температуре и возбуждении с Л = 830 нм. Профиль, центрированный на нулевой задержке, соответствует кросс-корреляции возбуждающего и зондирующего лазерных импульсов. На вставке показаны фурье-спектр когерентных осцилляций (открытые кружки) и его подгонка суммой двух контуров Лоренца (сплошная линия)
ют полносимметричным модам А
Для дальнейшего прочтения статьи необходимо приобрести полный текст. Статьи высылаются в формате PDF на указанную при оплате почту. Время доставки составляет менее 10 минут. Стоимость одной статьи — 150 рублей.