ЯДЕРНАЯ ФИЗИКА, 2015, том 78, № 6, с. 483-488
ЯДРА
ПОЛУЧЕНИЕ МЕДИЦИНСКИХ РАДИОИЗОТОПОВ 1и1п, 117т§п, 124§ь и 177ьы В ФОТОЯДЕРНЫХ РЕАКЦИЯХ
© 2015 г. А. С. Данагулян1), Г.О.Оганесян1)*, Т. М. Бахшиян1^ Р. О. Авакян2), А. Э. Аветисян2), И. А. Керобян2), Р. К. Даллакян2)
Поступила в редакцию 20.11.2014 г.
Обсуждается возможность фотоядерного производства радиоизотопов т1п, 117т^п, 124Sb, 177Lu. Выходы реакций измерены методом наведенной активности. В качестве мишеней использовались обогащенные изотопы олова 112'и^п и натурального состава Te, HfO2. Облучение проводилось на линейном ускорителе электронов ННЛA (Ереван) при энергии 40 МэВ. Результаты эксперимента показывают, что выход и чистота радиоизотопов 1111п, 117тSn обеспечивают приемлемость их производства посредством фотоядерных реакций. Реакции на мишенях Te и HfO2 натурального состава, которые ведут к образованию радиоизотопов 124 Sb, 177 Lu, имеют малые выходы, и, по видимости, фотопроизводство этих радиоизотопов невыгодно даже в случае обогащенных мишеней.
001: 10.7868/80044002715050037
ВВЕДЕНИЕ
В настоящее время радиоактивные изотопы широко применяются в медицине для диагностики и терапии различных заболеваний и потребность в определенных радионуклидах достаточно велика. Для производства радиоизотопов используются, в основном, реакторы и циклотроны, поскольку сечения нейтронной и протонной активации велики. В то же время ускорители имеют ряд преимуществ, таких, как безопасность, относительно дешевая эксплуатация, образование меньшего количества радиоактивных отходов. Фотоядерные реакции в большинстве случаев имеют малые сечения по сравнению с ядерными реакциями. Однако для некоторых радионуклидов сечения фотоядерных реакций сравнимы с сечениями соответствующих реакций с участием нейтронов и протонов.
В случае облучения мишеней пучком тормозного излучения поток 7-квантов образуется при прохождении электронов сквозь мишень-конвертер. Выход У(Е1 тах) фотоядерной реакции (7, ж) с порогом Е^ и сечением а(Е1) представляет собой свертку сечений и эффективного спектра фотонов №(Е1 тах, Е-у) по энергии фотона [1]:
Y (E
Y max )
'•'Ереванский государственный университет, Армения.
2)Национальная научная лаборатория им. А.И. Алиханяна, Ереван, Армения. E-mail: hov_gohar@ysu.am
Ey
Eth
o(Ey )W (Ey max E )dE.
(1)
где а — нормировочная постоянная.
Для первоначальной качественной оценки возможности фотопроизводства того или иного радионуклида целесообразно сравнить выход фотоядерной реакции с сечением реакции, которая используется для коммерческого производства рассматриваемого радиоизотопа.
Фотопроизводству различных радиоизотопов на сегодняшний день посвящено довольно много публикаций. Например, в работах [2—4] рассматривается возможность производства 1111п и 117тSn в фотоядерных реакциях. Авторы анализируют удельную активность образца (активность, приведенная к массе облучаемого материала, току пучка и времени облучения), которая меняется в зависимости от размеров мишени.
Целью настоящей работы является измерение выходов реакций 112 Sn(Y, п)1111п, 118 Sn(Y, п)117тSn, П^Те(7,рхп)124Sb, П^Ш(7,рхп)177Lu. Отметим, что по выходам реакций П^Ш(7, рхп)177Lu и 125Те(7,р)124Sb, 126Те(7,рп)124Sb нет данных в литературе [1,5].
1111п является одним из наиболее используемых в диагностике радионуклидов, поскольку является короткоживущим (Т1/2 = 2.8 сут) гамма-излучателем (Е1 = 171.3, 245.4 кэВ). Кроме того, этот радиоизотоп используется в оже-терапии [6].
a
Таблица 1. Характеристики мишеней
Мишень Обогащение или состав, % Толщина мишени, мкм Вес мишени, г
112Sn 91 100 0.163
118Sn 98.5 100 0.167
natTe 120 Те- 0.096 300 1.48
122 Те- 2.603
123 Те- 0.908
124 Те- 4.816
125 Те-7.139
126 Те - 18.95
128Те-31.69
130 Те- 33.80
НЮ2 174Hf — 0.162 300 1.36
176 Hi-5.206
177 Hi- 18.606
178 Hi-27.297
179 Hi- 13.629
180 Hf-35.100
Свойства радионуклида 117т Бп позволяют использовать его в диагностических и терапевтических целях. Единственная гамма-линия (158.56 кэВ) удобна для осуществления визуализации, а относительно небольшой период полураспада (13.6 сут) обеспечивает приемлемую дозовою нагрузку на пациента. Радиофармацевтические препараты, включающие в себя 117тБп, используются в паллиативной терапии при костных метастазах [7].
Изотоп 124 БЬ применяется в качестве калибровочного источника высокоэнергетичных фотонов. Помимо этого, наличие ^-группы с большой энергией и гамма-излучения позволяет использовать 124 БЬ в интраваскулярной брахитерапии [8].
Выход фотонов, отн. ед. 7000 г
6000 -
5000 -
4000 -
3000 -
2000 -
1000 I—■—|—'—|—'—|—'—|—'—|—'
10 20 30 40 50 60 Энергия электронов, МэВ
Рис. 1. Зависимость выхода фотонов от начальной энергии электронов.
Радиоизотоп 177Lu широко используется в ядерной медицине, поскольку имеет удобные распадные характеристики (T1/2 = 6.7 сут, EY = = 112.95, 208.37 кэВ) и хорошо координируемые химические свойства. Будучи короткоживущим /3-излучателем,177Lu пригоден для радиотерапии. Он может использоваться как заменитель 1311 [9].
ОПИСАНИЕ ЭКСПЕРИМЕНТА
Облучение проводилось на линейном ускорителе электронов ЛУЭ 50 ННЛА (Ереван) при энергии 40 МэВ и среднем токе 10 мкА. Описание экспериментальной установки можно найти в работе [10]. Мишени, состоящие из обогащенных изотопов олова 112>118 Sn, представляли собой тонкие фольги. Для изготовления мишеней из HfO2 и natTe порошкообразный материал был спрессован в таблетки. Характеристики мишеней приведены в табл. 1.
Тормозные 7-кванты образуются при прохождении ускоренных электронов через специальную мишень-конвертер. Выход фотонов зависит от материала и толщины конвертера. Увеличить выход фотонов можно выбором оптимальной энергии электронов.
Для определения условий, позволяющих увеличить выход фотонов, проведены расчеты с использованием программного пакета PENELOPE [11]. Расчеты проделаны для энергий электронов 20, 40, 60 МэВ. На рис. 1 приведена зависимость выхода фотонов от начальной энергии электронов. При увеличении энергии от 20 до 40 МэВ выход фотонов увеличивается в 2.8 раза. Дальнейший рост энергии электронов до значения 60 МэВ ведет к слабому увеличению количества фотонов (в 1.25 раза). Однако в этом случае мишенный модуль сильнее нагревается и требуется дополнительное охлаждение.
С целью выбора оптимального конвертера проведены расчеты для различных материалов (тантал и вольфрам) и толщин. Расчеты показали, что выход фотонов больше в случае татнтала. На рис. 2 приведена зависимость выхода фотонов от толщины танталового конвертера. Выход фотонов растет при увеличении толщины конвертера до определенной величины. Дальнейшее увеличение толщины ведет к уменьшению выхода гамма-квантов из-за поглощения в материале конвертера (см. рис. 2). Основываясь на результатах расчетов, в качестве оптимального конвертера выбран тантал толщиной 2 мм, поскольку в этом случае выход гамма-квантов максимален.
Наведенная активность в мишенях измерялась при помощи сверхчистого германиевого детектора.
Число событий 26000 -24000 -22000 -20000 -18000 -16000 -
14000-'-'-'-'-'-'-'-'-'-■
1 2 3 4 5
Толщина, мм
Рис. 2. Зависимость выхода фотонов от толщины тан-
талового конвертера.
Радиоактивные ядра идентифицировались по периодам полураспадов и энергиям характерных гамма-линий.
Выход реакций рассчитывался при помощи следующего выражения:
у =_^_ (2)
где АЫ — число событий под фотопиком; Л — постоянная распада; N — интенсивность пучка (фотон/час); Ыпис1 — число ядер мишени (1/см2); к — коэффициент поглощения гамма-квантов в мишени, воздухе и крышке детектора; е — эффективность детектора; п — парциальная интенсивность гамма-линии продукта; ¿1 — время облучения; ¿2 — время между облучением и измерением; ¿3 — длительность измерения.
Интенсивность пучка N была определена при помощи мониторной реакции. В качестве монитора была выбрана мишень, представляющая собой фольгу из меди натурального состава толщиной 50 мкм.
Было проведено два облучения. При первом облучении мишень-монитор и мишени ИЮ2, Те и 112 Sn облучались в течение 18 мин. Медная мишень находилась на фронтальной позиции. При втором облучении мишень-монитор и мишени ИЮ2, Те и 118 Sn облучались 44 мин. Число падающих фотонов на монитор и остальные мишени считалось одинаковым, поскольку все мишени тонкие и поглощение фотонов незначительное. Значения выходов мониторных реакций приведены в работе [12] и равны 53 мбн для реакции 65Си(7, п)64Си и 2.6 мбн для реакции 63Си(7,2п)61 Си. Для интенсивности пучка получены значения 1.06 х 1016 для первого облучения и 2.35 х 1015 фотонов/час для второго облучения.
РЕЗУЛЬТАТЫ И ОБСУЖДЕНИЕ
В табл.2 приведены распадные характеристики радиоактивных ядер 1111п, 117т^п, 124й Sb, 177йLu, их каналы образования и измеренные выходы. Выходы других радиоактивных ядер-остатков из рассматриваемых мишеней приведены в работе [13].
Изотоп 1111п формируется в мишени 112 Sn посредством двух каналов одновременно: в (7, п)-реакции образуется 111 Sn, который распадается в 1111п с периодом полураспада 35.3 мин; в (7,р)-реакции образуется непосредственно конечный радиоизотоп 1111п.
Выходы (7,р)-реакций, как правило, меньше выходов (7, п)-реакций. В случае мишени 112 Sn эти выходы различаются на порядок [14]. Однако преимущество (7, р)-реакций в том, что мишень и продукт являются различными химическими элементами и, значит, их разделение не так сложно. Таким образом, два канала образования ведут к большому выходу (152 мбн) продукта 1111п без носителя.
Для коммерческого производства 1111п используется реакция взаимодействия протонов с натуральным кадмием. Сечение этой реакции имеет большое значение (сечение реакции 111 Сф,п)ш 1п при Ер = 30 МэВ равно 809 мбн). Однако в этом случае в образцах всегда присутствует долгоживущий 114т1п [15].
Фотоядерный способ получения 1111п из мишени олова позволяет получить образцы, не содержащие примеси долгоживущих изотопов 1п. Образование 114т 1п возможно в реакции 115 Sп(7,p)114m 1п. В случае использования обогащенной мишени 112 Sn наличие
Для дальнейшего прочтения статьи необходимо приобрести полный текст. Статьи высылаются в формате PDF на указанную при оплате почту. Время доставки составляет менее 10 минут. Стоимость одной статьи — 150 рублей.