ГЕОЛОГИЯ РУДНЫХ МЕСТОРОЖДЕНИЙ, 2007, том 49, № 5, с. 429-445
УДК 621.039:754.716
ПОВЕДЕНИЕ УРАНА В УСЛОВИЯХ ВЗАИМОДЕЙСТВИЯ ГОРНЫХ ПОРОД И РУД С ПОДЗЕМНЫМИ ВОДАМИ
© 2007 г. Б. И. Омельяненко, В. А. Петров, В. В. Полуэктов
Институт геологии рудных месторождений, петрографии, минералогии и геохимии РАН 119017 Москва, Ж-17, Старомонетный пер., 35 Поступила в редакцию 04.06.2007 г.
Рассмотрено поведение урана при взаимодействии подземных вод с кристаллическими горными породами и урановыми рудами, в связи с проблемой безопасной подземной изоляции облученного ядерного топлива (ОЯТ). Так как подземные воды взаимодействуют с кристаллическими породами, сформированными при высоких температурах, то минеральный состав пород и формы нахождения в них урана термодинамически неустойчивы. В связи с этим в системе вода-порода протекают реакции, направленные на установление равновесия. На глубинах, характеризующихся условиями затрудненного водообмена, где подземные воды приобретают восстановительные близнейтральные свойства, процессы взаимодействия протекают крайне вяло и выражаются в образовании микро- и наночастиц вторичных минералов. В этих условиях также реализуются медленно текущие процессы диффузионного перераспределении урана с увеличением сорбированной формы за счет всех других форм. В качестве основных сорбентов урана выступают вторичные продукты, развитые по минералам, содержащим железо и титан. Скорости протекания реакций изменения минералов и перевода урана в сорбированную форму в этих условиях настолько малы, а их результаты столь незначительны, что горные породы и формы нахождения в них урана можно признать неизмененными. В восстановительных условиях подземные воды всегда насыщены ураном. Взаимодействуют ли воды с горными породами или с урановыми рудами равновесная концентрация урана в подземных водах составляет всего <10-8 М/л. Уранинитовые руды в таких условиях всегда сохраняют высокую устойчивость, независимо от возраста. Условия устойчивости урановых руд вполне пригодны для безопасной изоляции ОЯТ, так как последний на 95% состоит из уранинита (и02) и является консервирующей матрицей для всех других радионуклидов. Надежная гарантия высокой устойчивости ОЯТ - его размещение в массивах кристаллических пород на глубинах ниже 500 м от поверхности, где господствуют восстановительные условия. В окислительных условиях верхней гидродинамической зоны скорости реакций взаимодействия горных пород с подземными водами возрастают на порядки. Подземные воды в этих условиях обычно недосыщены ураном. Уран, сорбированный вторичными минералами, особенно гидроксидами железа и лейкоксеном, является единственной устойчивой формой его нахождения в окислительных условиях. Воздействие кислородных вод ведет к разрушению урановых руд. Этот процесс осуществляется одновременно на различных гипсометрических уровнях и в условиях неоднородной водопроницаемости как по вертикали, так и по горизонтали. В связи с этим в рудоносных зонах, наряду с участками полного растворения всех минералов урана, обычно присутствуют зоны развития минералов уранила и реликты первичных урановых руд. На месте руд, полностью уничтоженных процессами выветривания, всегда сохраняется широкий ореол с повышенными концентрациями урана, находящегося в сорбированной форме. В зоне аэрации урановые руды обычно оказываются в связи с техногенным понижением зеркала подземных вод, обусловленным карьерной отработкой или откачкой вод из подземных горных выработок. В этой зоне во взаимодействии с породами и рудами принимают участие капиллярные и пленочные воды, к которым во время дождей и снеготаяния добавляются фильтрующиеся по трещинам гравитационные воды. Взаимодействие урановых руд с капиллярными водами приводит к окислению уранинита, сопровождающемуся разрыхлением поверхности минерала, образованием в нем микротрещин и увеличением растворимости, повышением концентрации урана в капиллярных водах до значений порядка 10-4 М/л, развитием по ураниниту вторичных минералов и(УТ), в первую очередь гидроксидов и силикатов уранила, локальным диффузионным перераспределением урана с его накоплением во вторичных минералах вмещающих пород в сорбированной форме. Приток гравитационных вод способствует полному растворению первичных и вторичных минералов урана, его выносу в очаги разгрузки подземных вод и переотложению в восстановительных условиях более глубоких горизонтов. Очевидно, что условия верхней гидродинамической зоны и зоны аэрации непригодны для долгосрочной изоляции ОЯТ и ВАО, так как после разгерметизации контейнеров неизбежно начнется утечка радионуклидов в окружающую среду.
Адрес для переписки: Б.И. Омельяненко. E-mail: bio@igem.ru
ВВЕДЕНИЕ
Изучение поведения урана в природных процессах проводилось в Экспедиции № 1 ИГЕМ РАН, руководимой Ф.И. Вольфсоном, на фоне широкомасштабных исследований урановоруд-ных месторождений в России и за рубежом. Целью этих исследований было обоснование рудо-генерирующей роли магматогенных и экзогенных процессов, а также выявление механизмов формирования рудоносных растворов. Большой вклад в результаты изучения поведения урана в геологической среде внесло использование метода осколковой радиографии (ОР), позволяющего четко фиксировать даже ничтожные по масштабам процессы миграции, концентрирования и перераспределения урана. С помощью этого метода изучалось поведение урана при кристаллизации магматических расплавов и проявления после-магматической деятельности, при образовании осадков, экзогенно-эпигенетическом преобразовании пород и гипергенезе. Как оказалось в дальнейшем, многие результаты исследований могут быть успешно использованы при разработке проблемы безопасного долгосрочного хранения и захоронения ОЯТ в подземных хранилищах. Это, в первую очередь, данные по условиям сохранности и разрушения урановых рудных тел и урансо-держащих акцессорных минералов, миграции и концентрирования урана в геологической среде, процессах перехода урана из одних форм нахождения в другие и т.д.
Понимание закономерностей поведения урана в геологической среде является необходимым условием для обоснования способов безопасного долгосрочного хранения и захоронения отработавшего ядерного топлива (ОЯТ). Особое значение имеет взаимодействие с геологической средой уранинита, который составляет более 95% ОЯТ и выступает в качестве консервирующей матрицы для всех других радионуклидов. В случае устойчивости уранинита утечка элементов, занимающих место в его кристаллической решетке (Pu, Am, Cm, Np, Th, REE, Nb, Zr), в подземные воды исключается. Элементы, находящиеся в виде неструктурной примеси (Tc, Se, I, Cs, Sr, Sn, 85Kr, 3H, 14C), стремятся выйти из уранинита, диффундируя в сторону микротрещин и межзерновых швов и накапливаясь в них. При нарушении целостности оболочек твэлов в окружающую среду в первую очередь будут поступать газообразные радионуклиды, а в условиях доступа подземных вод - также неструктурные легко растворимые радиоизотопы. Особую опасность в первые 500 лет хранения ОЯТ представляют неструктурные радионуклиды - 137Cs и 90Sr, которые в случае доступа подземных вод к таблеткам уранинита будут выщелачиваться и загрязнять окружающую среду. Поэтому, независимо от
продолжительности хранения ОЯТ, безопасность хранилища может быть обеспечена только при отсутствии доступа подземных вод к таблеткам уранинита в течение первых 500 лет, достаточных для снижения концентрации 137Cs и 90Sr до безопасного уровня. Для решения этой задачи предполагается использовать контейнеры с высокой коррозионной устойчивостью и механической прочностью.
После распада коротко- и среднеживущих радионуклидов основной вклад в радиоактивность ОЯТ будут вносить Am, Pu (98%) и в меньшей степени Np (~1%) и Тс (~0.7%). В случае разгерметизации контейнеров задачей природных и инженерных барьеров станет предотвращение поступления в окружающую среду этих радионуклидов, а также минимизация утечки таких высокоподвижных долгоживущих радиоизотопов как 14C, 79Se, 135Cs и 129I. Очевидно, что устойчивость уранинита способна надежно обеспечить изоляцию актинидов и существенно ограничить утечку неструктурных радионуклидов.
Для обоснования геохимических условий высокой стабильности уранинита природные наблюдения являются ключевыми. Они позволяют не только охарактеризовать поведение актинидов в широком диапазоне физико-химических условий, но и получить информацию о медленно текущих процессах, результаты которых могут быть установлены лишь по истечении геологических отрезков времени. Не менее важными являются данные о поведении урана в условиях нестабильности уранинита, при которых может происходить утечка в подземные воды всех находящихся в ОЯТ радионуклидов. Для оценки безопасности хранилища ОЯТ в таких условиях важнейшее значение имеют данные о поведении урана в геологической среде. На основе этих данных можно предсказать особенности миграции и концентрирования в различных геологических условиях других актинидов, а также технеция. Особый интерес представляют данные о поведении урана в кристаллических породах, которые являются наиболее вероятной средой для размещения подземных хранилищ ОЯТ, а также высокоактивных отходов (ВАО) в России.
РАСПРЕДЕЛЕНИЕ УРАНА В МАГМАТИЧЕСКИХ ПОРОДАХ
В земную кору уран изначально поступает с магматическими расплавами, в которых он находится в рассеянном виде в U(IV) форме. Сопоставление данных по содержанию урана в магматических породах, особенно в вулканических стеклах, показывает, что магматические расплавы аналогичного состава могут существенно (примерно на порядок) различаться по концентрации урана.
Обычные гранитоидные расплавы характеризуются концентрацией урана порядка n х 10-4 %, а расплавы с концентрацией урана n х 103 % и более можно с полным основанием относить к ура-ноносным. Раскристаллизация расплавов приводит к фракционированию урана. В случае быстрой кристаллизации расплава основная его часть рассеивается в стекловатой основной массе, а порфировые выделения породообразующих минералов почти не содержат урана. При медленной кристаллизации уран по мере выдел
Для дальнейшего прочтения статьи необходимо приобрести полный текст. Статьи высылаются в формате PDF на указанную при оплате почту. Время доставки составляет менее 10 минут. Стоимость одной статьи — 150 рублей.