ФИЗИКА МЕТАЛЛОВ И МЕТАЛЛОВЕДЕНИЕ, 2015, том 116, № 11, с. 1208-1215
^ ПРОЧНОСТЬ
И ПЛАСТИЧНОСТЬ
УДК 669.1 '2471:539.12.043
ПОЗИТРОН-АННИГИЛЯЦИОННЫЕ ИССЛЕДОВАНИЯ ВЛИЯНИЯ НАНОРАЗМЕРНЫХ ИНТЕРМЕТАЛЛИДНЫХ ВЫДЕЛЕНИЙ НА ЭВОЛЮЦИЮ РАДИАЦИОННЫХ ДЕФЕКТОВ В СПЛАВЕ Fe—Ni—Al
© 2015 г. Д. А. Перминов, А. П. Дружков, В. Л. Арбузов
Институт физики металлов УрО РАН, 620137Екатеринбург, ул. С. Ковалевской, 18
e-mail: d_perm@rambler.ru Поступила в редакцию 21.10.2014 г.; в окончательном варианте — 03.02.2015 г.
Методом позитронной аннигиляционной спектроскопии изучено влияние интерметаллидных выделений Ni3Al на накопление вакансионных дефектов в состаренном сплаве Fe—Ni—Al при электронном облучении. Образцы сплава с различной исходной микроструктурой (закаленный, состаренные при различных условиях) облучались при температурах 300 и 423 K до повреждающей дозы 5 х 10-4 смещений на атом, после чего изохронно отжигались в интервале температур 300—850 K. Полученные результаты показали, что наличие частиц интерметаллидных выделений способствует замедлению накопления вакансионных дефектов. При этом скорость накопления существенно зависит от температуры облучения. Кроме того, эффект выделений зависит от размеров, плотности и типа частиц. Анализ экспериментальных данных показал, что данный эффект обусловлен наличием упругих напряжений на границах выделение-матрица.
Ключевые слова: аустенитные сплавы, интерметаллидные выделения, радиационные дефекты, аннигиляция позитронов.
БО1: 10.7868/80015323015090144
1. ВВЕДЕНИЕ
Аустенитные нержавеющие стали и сплавы являются широко распространенными конструкционными материалами ядерных реакторов. Основным фактором, ограничивающим использование этих сталей, является вакансионное распухание (увеличение линейных размеров при облучении). Распухание связано с возникновением в процессе облучения вакансионного пересыщения, т.е. переизбытка количества вакансий по отношению к числу межузельных атомов [1, 2]. Снизить вакан-сионное пересыщение можно путем применения стареющих сплавов, в которых происходит образование когерентных интерметаллидных выделений типа №3А1(Т1,81). Данные, представленные в литературе, показывают, что в состаренных сплавах, содержащих мелкодисперсные выделения высокой плотности (~1024 м-3), распухание снижено в несколько раз по сравнению с аналогичными сплавами без выделений [3].
Влияние интерметаллидных выделений на распухание конструкционных материалов известно более 30 лет. Однако на сегодняшний день нет единого мнения о механизмах этого явления. К сожалению, экспериментальные данные, представленные в литературе, весьма разрознены. Работы выполнены на сплавах с различной структу-
рой выделений, разным их составом, что затрудняет сопоставление и анализ результатов этих работ. На сегодняшний день отсутствуют экспериментальные работы, в которых были бы проведены систематические исследования зависимости эффекта выделений от условий облучения (доза, температура, вид облучения и т.д.). Практически отсутствуют работы, описывающие влияние типа и дисперсности выделений на накопление дефектов при облучении. Такие данные могли бы облегчить понимание механизмов влияния выделений на накопление радиационных дефектов.
Определить, как и каким образом выделения влияют на поведение дефектов при облучении, позволяют исследования поведения дефектов на ранних стадиях облучения (до 1 смещения на атом (сна)). На этих стадиях формируются небольшие скопления дефектов в виде зародышей петель либо трехмерных кластеров, которые по мере увеличения размера трансформируются, соответственно, в дислокационные петли или поры. Таким образом, свойства и тип дефектов, формирующихся в материале при облучении до высоких доз (1 сна и более), задается структурой скоплений дефектов, образующихся на ранних стадиях. В то же время исходная микроструктура при ма-
Режимы старения сплава Бе-М-А! и параметры образовавшихся выделений
Режим старения Тип выделений Средний размер частиц, нм Плотность частиц, 1022 м-3 Объемная доля, %
823 К, 3 ч №3А1 1 460 0.24
923 К, 3 ч №3А1 5 10 0.65
923 К, 35 ч №3А1 8 5.4 1.45
1023 К, 6 ч ОЦК 8 20 5.36
лых дозах не меняется, что упрощает понимание происходящих процессов.
Одним из наиболее эффективных методов, позволяющих исследовать поведение дефектов на ранних стадиях облучения, является позитронная аннигиляционная спектроскопия (ПАС). Позитроны — хорошо известный зонд для дефектов ва-кансионного типа [4]. При этом ПАС обладает высокой чувствительностью к дефектам как по их размерам (от 0.1 до 3 нм), так и по концентрации (10-3-10-6 на атом). Благодаря высокой чувствительности и избирательности к дефектам вакан-сионного типа, ПАС позволяет исследовать поведение радиационных дефектов на начальной стадии радиационной повреждаемости (до 10-3 сна). Получение подобной информации другими методами (в частности, электронной микроскопией) невозможно или сильно затруднено.
Наилучшим методом создания дефектов в рамках изучения влияния микроструктуры сталей и сплавов на поведение радиационных дефектов является облучение электронами. Электронное облучение, в отличие от нейтронного и ионного, генерирует свободно мигрирующие точечные дефекты (вакансии и межузельные атомы). Это позволяет изучать взаимодействие радиационных дефектов с примесями и несовершенствами кристаллической решетки сплава, связанными с особенностями его микроструктуры.
Аустенитные нержавеющие стали являются многокомпонентными системами. В процессе термического отжига или облучения в сталях образуются многочисленные как когерентные, так и некогерентные выделения вторых фаз, которые взаимодействуют с точечными дефектами, что затрудняет интерпретацию полученных экспериментальных данных. Поэтому большой интерес представляет изучение поведения дефектов в модельных железо-никелевых сплавах.
Настоящая работа посвящена исследованию методом позитронной аннигиляционной спектроскопии влияния интерметаллидных выделений №3А1 на накопление вакансионных дефектов в состаренном сплаве Ре—№—А1 на ранних стадиях облучения. Часть результатов, представленных в настоящей работе, была ранее опубликована в [5-7].
2. МАТЕРИАЛЫ И МЕТОДЫ
Использовался сплав Ре-№-А1, содержащий 31.2 ат. % N1 и 10.8 ат. % А1. Этот сплав является стареющим сплавом. В процессе отжига при температурах выше 700 К в нем происходит образование когерентных частиц у'-фазы типа №3А1. Образцы сплава были приготовлены в форме пластин размером 10 х 10 х 0.2 мм3. После прокатки, резки и электролитической полировки образцы отжигали при 1373 К в атмосфере очищенного гелия в течение 1 ч, а затем быстро закаливались в воду со скоростью ~500 К/с. Режимы отжига и закалки выбирали с тем расчетом, чтобы исключить образование в сплаве интерметаллидных выделений при охлаждении. После закалки образцы полировали электролитически с целью устранения поверхностных загрязнений. Часть закаленных образцов сплава отжигали при температурах 823, 923 и 1023 К в течение 3-35 ч с последующей закалкой в воде.
Аттестацию микроструктуры и фазового состава закаленных и состаренных образцов проводили на просвечивающем электронном микроскопе (ПЭМ) марки JЕМ-200 СХ при ускоряющем напряжении 160 кВ и рентгеновском дифрактометре ДРОН-2. Рентгеноструктурный анализ закаленных образцов показал наличие в них 100% аустенитной фазы. Согласно оценкам по данным ПЭМ, средний размер зерна в образцах составлял ~50 мкм, плотность дислокаций ~10п м-2.
ПЭМ-исследования состаренных образцов показали, что после старения при температурах 823-923 К в образцах сплава образовались частицы интерметаллидной у'-фазы №3А1. Размеры и плотность частиц определяли из темнопольных изображений, полученных в сверхструктурных рефлексах. В старенном при 1023 К образце образовались дисперсные сферические частицы обогащенной железом неупорядоченной ОЦК-фазы. Режимы старения и параметры образовавшихся выделений представлены в табл. 1. Подробное описание результатов исследования исходной микроструктуры состаренных образцов представлено в [6].
Образцы сплава с разной исходной микроструктурой облучались на линейном ускорителе электронами с энергией 5 МэВ при температурах
0 1 2 3 4 5
Ф х 1022, м-2
Рис. 1. Зависимость ¿-параметра от флюенса электронов для закаленного на твердый раствор и состаренного образцов сплава Ре—№—А1, облученных при различных температурах.
стандартным ¿-параметром, величина которого определяется как отношение площади под низкоимпульсной частью (р < 3 х 10—3 т0с) спектра к полной площади под спектром. Более подробно процедура обработки спектров УКАИ изложена в [5]. Согласно стандартной модели захвата [9], при захвате позитронов одним типом дефектов концентрация дефектов С0 связана со значением ¿-параметра соотношением
С =
_XI(S-SJ) ^(Sd-S)'
(1)
где Х — скорость аннигиляции позитронов из свободного состояния; ^ — удельная скорость захвата позитронов вакансиями; ¿, — значения ¿-пара-метра, характеризующие аннигиляцию позитронов из свободных и захваченных дефектами состояний, соответственно.
300 и 423 К. Для обеспечения гомогенного облучения осуществляли сканирование пучка электронов по поверхности образцов. Температуру в процессе облучения поддерживали с точностью ±5 К. Максимальный флюенс составлял 5 х 1022 эл./м2, что соответствует, согласно расчетам в рамках модифицированной модели Кинчина—Пиза [8], повреждающей дозе ~5 х 10—4 сна. После облучения образцы были изохронно отожжены в вакууме в интервале температур от 300 до 900 К с шагом 25—50 К и выдержкой 25—50 мин при каждой температуре с тем расчетом, чтобы средняя скорость нагрева была ~1 К/с.
Дефектную структуру образцов диагностировали методом угловой корреляции аннигиляционно-го излучения (УКАИ), который является одной из методик ПАС [4, 9]. УКАИ метод был реализован на спектрометре с разрешением 1 мрад х 160 мрад. В качестве источника позитронов использовали радионуклид 22№ активностью ~400 МБк. В каждый спектр УКАИ набиралось около 5 х 105 отсчетов совпадений. Все измерения проводили при комнатной температуре. Спектры УКАИ представляют собой зависимость
Для дальнейшего прочтения статьи необходимо приобрести полный текст. Статьи высылаются в формате PDF на указанную при оплате почту. Время доставки составляет менее 10 минут. Стоимость одной статьи — 150 рублей.