ВЛИЯНИЕ ФОРМЫ НА СПИНОВОЕ СОСТОЯНИЕ И ОБМЕН В КВАНТОВЫХ ТОЧКАХ. АНАЛИЗ МЕТОДОМ ИНТЕГРАЛОВ
ПО ТРАЕКТОРИЯМ ФЕЙНМАНА
С. В. Шевкунов*
Санкт-Петербургский государственный политехнический университет 195251, Санкт-Петербург, Россия
Поступила в редакцию 9 сентября 2014 г.
Методом интегралов по траекториям, из первых принципов выполнено компьютерное моделирование смешанных квантовых состояний модельных квантовых точек размером 1-5 нм эллипсоидальной формы с «мягкими» стенками, содержащих два и три квантово-неразличимых нерелятивистских электрона. Расчет свободен от одноэлектронного приближения и приближений теории среднего поля, проведен с принципиально точным учетом кулоновских, обменных корреляций всех порядков и спиновой переменной. Получены распределения по собственным функциям оператора квадрата спина и равновесные значения спинового числа в зависимости от формы квантовой точки и температуры. Полный набор симметри-зованных по перестановкам базисных функций в соответствии со спином системы получен действием операторов симметрии Юнга. Зависимость энергии от формы квантовой точки соответствует отрицательному знаку поверхностного натяжения на ее границе. Расчет показывает, что спиновая магнитная восприимчивость в системе двух электронов сильно убывает для квантовых точек сферической формы («спаривание» спинов), а температурные зависимости имеют ярко выраженный максимум, положение которого зависит от формы квантовой точки. Для трех электронов в области сплюснутой формы квантовой точки наблюдается инверсия энергетических уровней спиновых состояний, которая отражается на спиновой магнитной восприимчивости. Результаты свидетельствуют о сильной зависимости энергии коллективных спиновых состояний электронов от детального учета обменных и кулоновских пространственных корреляций.
DOI: 10.7868/S0044451015050158 1. ВВЕДЕНИЕ
Интерес к фундаментальным закономерностям в поведении электронов в системах наиоскопических размеров вызван стремительным развитием нано-электронных технологий, основанных на плоских ге-тероструктурах [1] и квантовых точках [2 4]. Диапазон их технических применений простирается от полупроводниковых лазеров и светодиодов до перспектив построения принципиально новых устройств хранения информации. На основе флуоресцирующих квантовых точек создается новое поколение дисплеев, которые должны прийти на смену жидкокристаллическим экранам [5]. Флуоресцирующие квантовые точки находят применение в медицине в качестве биомаркеров [6,7]. Квантовые точки с дискретными устойчивыми электронными состояниями
E-mail: shevko4(fflmail.ru
(кубиты) рассматриваются как основа создания логических элементов в процессорах сверхбыстродействующих компьютеров [8].
Спиновые переходы являются одним из перспективных для технологических применений свойством квантовых точек. Малое время «переключения» (порядка Ю-' с), полная обратимость перехода и малое энергопотребление делают это явление перспективным для построения нового поколения компактных высокоскоростных микроэлектронных устройств хранения информации. Ключевое значение для корректного описания спиновых состояний имеет детальный учет обменных эффектов. Именно различие в типе перестановочной симметрии координатной части волновой функции является причиной различия в энергии и статистическом весе различных спиновых состояний. Разница в энергии может быть незначительна, и поэтому ее количественный расчет требует скрупулезного подхода, основанного
па первых принципах. Примером служит явленно спинового кроссовера в комплексах на основе ионов переходных элементов, содержащих в электронных оболочках (/-электроны. Такие системы способны демонстрировать трансформации между устойчивыми состояниями, обладающими близкими значениями энергии, но кардинально различающимися по величине спина [9 12]. В частности, в некоторых соединениях железа с азотом или серой в форме октаэдри-чоских координационных узлов, фиксированных в кристаллических матрицах различного типа, наблюдаются два долгоживущих устойчивых спиновых состояния низкоспиновое (5 = 0) и высокоспиновое
(5=1).
Все переходы между спиновыми состояниями разделяют на два класса непрерывные и скачкообразные. Переход индуцируется относительно слабыми внешними воздействиями, магнитным или электрическим полем, электромагнитным излучением [13 16], вариациями температуры [17] или давлением [18]. Для инициирования спинового перехода в отдельной молекуле применяется технология сканирующей электронной туннельной микроскопии [19 21]. Спиновый кроссовер сопровождается резким изменением магнитных свойств и иногда электропроводности [21 24]. Некоторые бистабильныо соединения с термоиндукционным спиновым кроссовером обладают еще и тормохромизмом способностью изменять окраску. Данные магнитометрических измерений, моссбауэровской и ПК-спектроскопии [25] свидетельствуют о высокой чувствительности спиновых состояний к структуре силового поля в области координационного узла. Несмотря на очевидные перспективы явления спинового кроссовера в современных технологиях, фундаментальные закономерности влияния формы удерживающего электроны поля на их спиновое состояние остаются почти неизученной областью. Причины наметившегося здесь отставания в построении количественной теории лежат в повышенных требованиях к точности описания обмеино-корреляционных эффектов. Возможности количественного описания обменных эффектов являются ключом к целому ряду фундаментальных явлений. В качестве одного из наиболее известных примеров следует назвать сверхтекучесть в гелии. В терминах интегралов по траекториям сверхтекучая компонента представляет собой бесконечный цикл сцепленных виртуальных траекторий [26 28].
Пространственные размеры квантовых точек превышают атомарные на 1 3 порядка. Увеличенные пространственные размеры приводят к
уменьшению расстояний между энергетическими уровнями. В квантовых точках они охватывают диапазон энергий квантов видимой части спектра и приближаются к энергии теплового движения. В этих условиях термические флуктуации могут оказывать существенное влияние и должны учитываться в теоретическом описании. В то время как в электронных оболочках атомов влияние кулонов-ских и обменных корреляций между электронами в значительной степени ослаблено сильным электрическим полем ядра, в квантовых точках такого сильного источника фонового поля нет.
Одноэлоктронноо приближение предполагает возможность представления волновой функции системы электронов в виде произведения волновых функций отдельных электронов, что означает носкорролированноо движение частиц. Если в атомных и молекулярных системах применение методов квантовой химии, основанных на одноэлоктронном приближении и приближении среднего поля Харт-ри Фока с последующим учетом можэлоктронных корреляций в качестве поправок, оправдано, то в квантовых точках обмонно-корроляционныо эффекты должны закладываться в теорию как ведущий фактор и описываться из первых принципов. Удовлетворить этим требованиям на основе традиционного квантовомоханичоского подхода в терминах волновых функций Шродингора вряд ли возможно, ибо это сопряжено с колоссальными объемами вычислений и поэтому представляется практически неосуществимой задачей. Принципиально точное описание перестановочной симметрии (обмена) н межэлектронных корреляций предполагает предварительную симметризацию волновых функций и отказ от одноэлоктронного приближения. Симметризация по перестановкам требует построение искомых волновых функций в виде линейных комбинаций, содержащих более ЛИ слагаемых, с которыми в процессе решения уравнения Шродингора необходимо производить трудоемкие операции. Для учета термических флуктуаций требуется сначала многократно решить уравнение, по крайней мере, для первых квантовых состояний [29] н затем вычислить статистические средние по этим состояниям. Выполнение такой программы при отказе от одноэлоктронного приближения практически неосуществимо. В то же время без детального описания обменных эффектов определить правильно спиновое состояние электронной системы невозможно.
Решить проблему описания обменных и кулонов-ских корреляций из первых принципов, позволяет
подход на основе интегралов по траекториям, предложенный Фейнманом еще в шестидесятые годы прошлого века [30]. На первый взгляд, этот подход не сулит перспектив в приложениях, так как основан на математических объектах, трудно поддающихся прямому расчету. Интеграл по траекториям, за исключением некоторых простейших предельных случаев, еще более сложен для вычисления, чем обычные интегралы. Однако стремительный прогресс в вычислительной технике и достигнутые за последние годы успехи в развитии стохастических методов расчета (методов Монте-Карло) позволили решить проблему расчета интегралов по траекториям, не ограничиваясь предельными случаями. Хотя расчет и выполняется численно, а значит, должен воспроизводиться заново для каждого конкретного набора условий, универсальность развитых методов вполне компенсирует этот недостаток. Расчет выполняется непосредственно для смешанного квантового состояния, отвечающего заданной температуре. Метод случайных блужданий в пространстве виртуальных траекторий позволяет в течение одного сеанса расчетов охватить не одно, а, принципиально, все чистые квантовые состояния, причем вычислительные затраты автоматически распределяются пропорционально их вкладам в равновесные средние.
Метод интегралов по траекториям свободен от одноэлектронного приближения. Межэлсктронные корреляции всех порядков, как кулоновские, так и обменные, описываются этим методом принципиально точно. Метод не содержит приближений теории среднего поля и каких-либо других упрощающих предположений относительно пространственных корреляций между частицами. Все взаимодействия описываются в явном виде.
баний, задающие жесткость стенок потенциальной ямы Лх = тси)х, Ау = тси)у, А- = тси/2 в направлениях декартовых осей х, у и г, у/,, г% декартовы компоненты вектора г.;, V2 оператор Лапласа, действующий на пространственные переменные Г; волновой функции электронов. Модель (1) предста
Для дальнейшего прочтения статьи необходимо приобрести полный текст. Статьи высылаются в формате PDF на указанную при оплате почту. Время доставки составляет менее 10 минут. Стоимость одной статьи — 150 рублей.