научная статья по теме ВЛИЯНИЕ ГРАНИЧНЫХ УСЛОВИЙ НА КИНЕТИКУ ВЫДЕЛЕНИЯ ГЕЛИЯ ИЗ КОНСТРУКЦИОННЫХ МАТЕРИАЛОВ Физика

Текст научной статьи на тему «ВЛИЯНИЕ ГРАНИЧНЫХ УСЛОВИЙ НА КИНЕТИКУ ВЫДЕЛЕНИЯ ГЕЛИЯ ИЗ КОНСТРУКЦИОННЫХ МАТЕРИАЛОВ»

ФИЗИКА МЕТАЛЛОВ И МЕТАЛЛОВЕДЕНИЕ, 2015, том 116, № 11, с. 1160-1164

СТРУКТУРА, ФАЗОВЫЕ ПРЕВРАЩЕНИЯ И ДИФФУЗИЯ

УДК 621.039.53

ВЛИЯНИЕ ГРАНИЧНЫХ УСЛОВИЙ НА КИНЕТИКУ ВЫДЕЛЕНИЯ ГЕЛИЯ ИЗ КОНСТРУКЦИОННЫХ МАТЕРИАЛОВ

© 2015 г. А. Г. Залужный

Национальный исследовательский ядерный университет "МИФИ", 115409 Москва, Каширское шоссе, 31 e-mail: zaluzhnyi@mail.ru Поступила в редакцию 17.03.2015 г.; в окончательном варианте — 03.04.2015 г.

Газообразные продукты ядерных реакций, в частности гелий, играют существенную роль в изменении свойств материалов при облучении. Известно, что атомы инертных газов способствуют зарождению и росту пор в облучаемых материалах, оказывая влияние на такие явления, как распухание, высокотемпературное радиационное охрупчивание и др. В связи с этим, исследование поведения гелия в конструкционных материалах (образование, накопление, удержание, выделение) является весьма актуальным. С целью обоснования методов экспрессной имитации накопления и удержания гелия в конструкционных материалах при реакторном облучении в данной работе был проведен сравнительный анализ спектров скорости газовыделения из образцов стали 0Х16Н15М3Б, насыщенных гелием разными способами: облучением на циклотроне и магнитной масс-сепарационной установке, в реакторах ИРТ-2000 и Б0Р-60, а также методом "тритиевого трюка". Оценивается влияние дислокаций и границ зерен на выделение гелия из материалов.Проведенные исследования показали, что при насыщении гелием образцов бомбардировкой их а-частицами разных энергий, обеспечивающей одновременное введение в решетку материала гелия и радиационных дефектов (в широких диапазонах концентрации гелия и радиационной повреждаемости), кинетика выделения гелия адекватна кинетике выделения гелия из образцов, облученных в реакторах.

Ключевые слова: материалы, реактор, облучение, кинетика, выделение, дислокации, зерна, термодесорбция.

DOI: 10.7868/S0015323015090181

ВВЕДЕНИЕ

Известно, что под действием облучения материалы изменяют свои физические и механические свойства [1, 2]. Основными факторами, ограничивающими ресурс материалов, являются радиационное распухание, высокотемпературное и низкотемпературное радиационное охрупчивание, радиационная ползучесть и др. Большую роль в протекании этих нежелательных явлений играют газообразные продукты ядерных реакций. Поэтому исследование процессов накопления, выделения газообразных продуктов ядерных реакций в материалах, их распределения в объеме материала, взаимодействия с дефектами кристаллической структуры является весьма актуальным [3—5].

МАТЕРИАЛЫ И МЕТОДИКА ЭКСПЕРИМЕНТА

Исследование кинетики выделения гелия из образцов конструкционных материалов в процессе равномерного нагрева проводили на высоковакуумной масс-спектрометрической установке [6].

Для изучения влияния условий насыщения материалов гелием на его удержание исследовали образцы аустенитной нержавеющей стали 0Х16Н15М3Б, насыщенные гелием разными способами. При моделировании влияния реакторного облучения на свойства материала, что касается поведения гелия, недостаточно задавать определенные значения концентрации гелия и его распределение, необходимо также обеспечивать заданную характеристику подобия повреждаемости материала. Она определяется значением коэффициента Я, который выражается отношением скорости образования гелия (Не, 10-4 ат. %/с) к скорости создания смещения атомов (сна/с). Так, для ряда материалов в случае облучения на быстром реакторе БВЯ-П значения Я = 0.3 х 10-4 ат. %/сна, реакторе ИР1Я - Я = 70 х 10-4 ат. %/сна [7]. С целью обоснования методов экспрессной имитации накопления и удержания гелия в конструкционных материалах при реакторном облучении был проведен сравнительный анализ спектров скорости газовыделения из образцов стали 0Х16Н15М3Б, облученной на циклотроне [8], магнитной масс-

Характеристики исследуемых образцов

Способ насыщения гелием Энергия Температура, К Флюенс, м 2 Количество гелия, ат. % Я [5] 10-4 ат. %/сна

и,а Спектр ИРТ-2000 420 2.0 х 1024 9.5 х 10-4 400

и,а Спектр БОР-60 850 3.8 х 1026 2.0 х 10-3 1.7 х 10-3 0.6

Не+ 0-2 МэВ 400 1.0 х 1020 1.0 х 10-3 4000

Не+ 70 кэВ 400 3.0 х 1020 1.0

Т ^ 3Не 300 5.0 х 10-7

сепарационной установке ИЛУ-100 [9], реакторах ИРТ-2000 и БОР-60 [10], а также насыщенных гелием методом "тритиевого трюка" [11].

Насыщение образцов на магнитной масс-сепа-рационной установке ИЛУ-100 проводили бомбардировкой исследуемого материала а-частица-ми с энергией 70 кэВ, флюенсом 3 х 1020 м-2. Глубина пробега а-частиц с такой энергией составляет около 200 нм. Температура облучения не превышала 400 К. Расчетная концентрация гелия в приповерхностном слое была около 1 ат. %.

Облучение образцов на реакторе ИРТ-2000 проводили при температуре ~420 К до флюенса быстрых нейтронов (Е > 2.6 МэВ) 1.1 х 1023 м-2 и соответственно флюенса тепловых нейтронов 2.6 х 1024 м-2. Экспериментально определенная по описанной в работе [12] методике концентрация гелия в облученных в реакторе ИРТ-2000 образцах составляла 3.5 х 10-4 ат. %.

В качестве исследуемых образцов, облученных в реакторе БОР-60, брали образцы, вырезанные из оболочки тепловыделяющего элемента (ТВЭЛ), набравшей флюенс нейтронов 7.8 х 1026 м-2 (Е > >0.1 МэВ). Температура облучения была около 850 К. Исследовали образцы как в исходном состоянии, так и со стравленным внутренним, контактировавшим с топливом, слоем. Экспериментально определенные концентрации гелия в данных образцах оказались равными 2.0 х 10-3 и 1.7 х 10-3 ат. % соответственно. В таблице представлены характеристики исследуемых образцов.

РЕЗУЛЬТАТЫ ИССЛЕДОВАНИЙ И ИХ ОБСУЖДЕНИЕ

На рис. 1 схематически представлены спектры скорости выделения гелия из исследовавшихся образцов в процессе равномерного нагрева со скоростью 7 К/мин. На рис. 1а представлен спектр выделения гелия из образца, облученного а-частицами на циклотроне. Идентификация пиков приведенной кривой термодесорбции гелия дана в [13]. Наряду с изучением кинетики выделения гелия проводились электронно-микроскопические иссле-

дования эволюции дислокационной структуры и развития гелиевой пористости. Пик А (энергия активации Е ~ 0.7 эВ) соответствует выделению гелия за счет диффузии атомов гелия по дислокациям, выходящим на поверхность. Пик В (Е ~ 0.8 эВ) связан с ростом петель дислокаций, выходом их на поверхность и выделением связанного с ними гелия. Электронно-микроскопические исследования также показали, что в этом температурном интервале происходит наиболее резкое изменение размеров и концентрации дислокационных петель междоузельного типа: концентрация петель уменьшается, а их размер растет. Пик С (Е~ 2.4 эВ) связывается с диффузией атомов гелия по вакансион-ному механизму. Энергии активации выделения гелия при температурах, соответствующих пикам А и С, которые связаны с диффузией атомов гелия, рассчитывались по известной методике, основанной на нагреве образцов с различной скоростью [14]. Энергия активации выделения гелия при температуре, соответствующей пику В, рассчитывалась из скорости роста петель междо-узельного типа [15]. Дальнейшее выделение гелия (при Т > 1200 К) связано с миграцией гелийвакан-сионных комплексов НехУг Следует отметить, что энергия активации процесса роста дислокационных петель, соответствующая пику В, значительно превышает энергию активации миграции междоузельных атомов. Возможно, что наблюдаемое в этом диапазоне температур резкое изменение размеров и концентрации петель дислокаций обусловлено притоком междоузельных атомов, освободившихся в результате распада комплексов, образованных междоузельными атомами и атомами примеси. Это предположение подтверждается тем, что при этих температурах происходит сопутствующее выделение других газов. Следует отметить полную идентичность спектров скорости газовыделения из образцов, равномерно насыщенных гелием на циклотроне (рис. 1а) и облученных в реакторе ИРТ-2000 (рис. 1в).

Спектр скорости газовыделения из образца, облученного а-частицами с энергией 70 кэВ, характеризуется пиками В и С (рис. 1б). Отсутствие пика А, возможно, связано с реализацией данного процес-

1162

ЗАЛУЖНЫЙ

ч о

Я

н о

(а)

С

В

А

(б)

„ С

В

(в)

С

В

А

(г)

400

600

800 1000 1200 Т, К

1300

1100 -

900 -

Рис. 1. Спектры скорости газовыделения при равномерном нагреве (7 К/мин) образцов стали 0Х16Н15М3Б, насыщенных гелием: а — равномерное по объему насыщение на циклотроне; б — облучение а-частицами на масс-сепарацион-ной установке (энергия ионов гелия 70 кэВ); в — облучение в реакторе ИРТ-2000; г — облучение в реакторе Б0Р-60 (исходное состояние); д — облучение в реакторе Б0Р-60 (удален поверхностный слой оболочки, контактировавший с топливом); е — насыщение по методу "тритиевого трюка".

са уже при облучении образца из-за приповерхностного распределения гелия. С приповерхностным распределением гелия связан и сдвиг пика С в сторону низких температур, по сравнению с образцами, насыщенными равномерно по объему на циклотроне [16].

Спектры скорости выделения гелия из образцов стали 0Х16Н15М3Б, облученных в реакторе Б0Р-60 (рис. 1г и д), характеризуются выделением

10 I, мкм

Рис. 2. Зависимость температуры максимума скорости газовыделения гелия по вакансионному механизму при линейном нагреве образца (7 К/мин) от глубины насыщенного гелием приповерхностного слоя — (расчет), от размера зерна — (эксперимент).

гелия только при высоких температурах, превышающих температуру облучения. Это обусловлено, вероятно, реализацией процессов, ответственных за газовыделение при более низких температурах, во время облучения. Газовыделение, соответствующее исходному образцу (рис. 1г), характеризуется двумя пиками с максимумами скорости выделения при 940 и 1200 К, в то время как в спектре скорости выделения гелия из образца со стравленным внутренним слоем (рис. 1д) присутствует один пик при температуре 1200 К. Такая разница в кинетике выделения гелия из данных образцов объясняется разным исходным распределением гелия в материале. Так, у исходного образца внутренний слой обогащен гелием за счет внедрения а-част

Для дальнейшего прочтения статьи необходимо приобрести полный текст. Статьи высылаются в формате PDF на указанную при оплате почту. Время доставки составляет менее 10 минут. Стоимость одной статьи — 150 рублей.

Показать целиком