научная статья по теме ВЛИЯНИЕ РЕНТГЕНОВСКОГО ИЗЛУЧЕНИЯ НА ОПТИЧЕСКИЕ СВОЙСТВА КРИСТАЛЛОВ ТАНТАЛАТА ЛИТИЯ Физика

Текст научной статьи на тему «ВЛИЯНИЕ РЕНТГЕНОВСКОГО ИЗЛУЧЕНИЯ НА ОПТИЧЕСКИЕ СВОЙСТВА КРИСТАЛЛОВ ТАНТАЛАТА ЛИТИЯ»

ПОВЕРХНОСТЬ. РЕНТГЕНОВСКИЕ, СИНХРОТРОННЫЕ И НЕЙТРОННЫЕ ИССЛЕДОВАНИЯ, 2011, № 2, с. 51-56

УДК 535.5,535.012.2

ВЛИЯНИЕ РЕНТГЕНОВСКОГО ИЗЛУЧЕНИЯ НА ОПТИЧЕСКИЕ СВОЙСТВА КРИСТАЛЛОВ ТАНТАЛАТА ЛИТИЯ © 2011 г. Т. Р. Волк1, П. В. Ионов2

Учреждение Российской академии наук Институт кристаллографии имени А.В. Шубникова, Москва, Россия 2ГОУВПО Московский государственный индустриальный университет, Москва, Россия

Поступила в редакцию 05.04.2010 г.

Проведены исследования влияния рентгеновского облучения на оптическое поглощение, фоторе-фрактивную чувствительность и величину двупреломления кристаллов LiTaO3, чистых и легированных примесями Cu и Rh. Величина радиационно-индуцированного изменения двупреломления 8Аик в LiTaO3:Cu более чем на порядок превышает ту же величину, полученную во всех исследованных ранее кислородно-октаэдрических сегнетоэлектриках. Наблюдаемый рост фоторефрактивной чувствительности LiTaO3 и LiTaO3:Rh после облучения связывается с образованием метастабильных радиационно-индуцированных фотовольтаических центров, обусловленных, как предполагается, перезарядкой имеющихся О-вакансий.

ВВЕДЕНИЕ

Изучение влияния проникающего излучения на оптические свойства Ы№03 и ЫТа03 представляет интерес, прежде всего, с точки зрения их радиационной стойкости при некоторых практических применениях. Рентгеновское облучение является одним из способов повышения фоторефрактивной чувствительности [1]. Кроме того, радиационно-индуцированные эффекты информативны для анализа природы точечных дефектов в этих кристаллах. Ранее при исследовании воздействия рентгеновского облучения на кристаллы П№03 различных составов были обнаружены два взаимосвязанных эффекта — возрастание оптического поглощения (например, [2—5]), приводящее к увеличению фо-торефрактивной чувствительности, и изменение двулучепреломления (эффект "рентгенорефрак-ции" по аналогии с эффектом фоторефракции) [6, 7]. Поскольку в оксидных материалах, в отличие от щелочногалоидных кристаллов, воздействие проникающего излучения с энергией <0.5—0.7 МэВ не сопровождается образованием анионных вакансий [8, 9], наблюдаемые радиационно-индуцированные эффекты объясняются оптической перезарядкой имеющихся точечных дефектов под действием возбужденных вторичных электронов. В частности, в П№03 эти эффекты при комнатной температуре связываются с перезарядкой исходно присутствующих многозарядных примесных ионов (Бе, Си, и так далее) [3—5]. В настоящей работе приводятся результаты исследования влияния рентгеновского облучения на оптические свойства ЫТа03, являющегося структурным аналогом Ы№03. Проводится сравнение с эффектами, индуцированными рентгеновским излучением в Ы№03, и обсуждается воз-

можное различие природы возникающих неравновесных центров.

КРИСТАЛЛЫ И ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНЫЕ МЕТОДИКИ

Исследовались номинально чистые и легированные Си и ЯИ кристаллы ЫТа03. Выбор составов определяется тем, что легирование Си и ЯИ Ы№03 и ЫТа03 [1, 10] приводит к повышению фоторе-фрактивной чувствительности. Измерения проводились в кристаллах ЫТа03, ЫТа03:0.2 вес. % Си и ЫТа03:0.1 вес. % ЯИ, выращенных методом Чо-хральского (приведены концентрации примесей в шихте). Исследуемые образцы представляли собой пластины толщиной 0.2—0.3 мм. Использовалось излучение МоКа (20 кэВ) и А%Ка (24 кэВ), для которых рассчитанный коэффициент ослабления составляет ~50 см-1, мощность дозы ~2 х 104 Р/мин. При времени облучения 1-2 ч рассчитанные поглощенные дозы составляли ~107 рад. Рентгеноре-фракция создавалась путем локального облучения неполярных у-срезов через свинцовую диафрагму диаметром 0.1-0.3 мм; величина 8Аик после облучения определялась методом оптической компенсации путем сканирования облученной области сфокусированным (диаметром 20-30 мкм) лучом Не—№-лазера. Измерения радиационно-индуци-рованного оптического поглощения проводились в неполяризованном свете в однородно облученных пластинах полярного г-среза. Расчет поглощения из спектров пропускания выполнялся с учетом поправок на отражение. Кинетика фоторефракции регистрировалась при записи лучом Аг-лазера (к=488 нм), сфокусированным цилиндрической линзой.

51

4*

а, см 1 (а)

400 500 600

X, нм

Рис. 1. Влияние рентгеновского облучения на спектр оптического поглощения кристаллов ЫТаОз (а) и ЫТаОз : ЯИ (б). Кривые 1 и 2 — спектры до и после облучения.

ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНЫЕ РЕЗУЛЬТАТЫ И ИХ ОБСУЖДЕНИЕ

Облучение кристаллов ПТаО3 и ЫТаО3:КИ сопровождается значительным возрастанием поглощения во всей видимой области (рис. 1а, б). Радиационно-индуцированный спектр в ПТаО3 идентичен спектру, наблюдаемому в тех же кристаллах при низкотемпе-ратрном облучении электронами [11]. Как и в П№О3 [4], величина радиационно-индуцированно-го поглощения Да растет с экспозицией, выходя на

Рис. 2. Оптическое стирание радиационно-индуци-рованного поглощения (1) и радиационно-индуциро-ванной фоторефрактивной чувствительности (2) в кристаллах ЬЛаО3 светом с X = 514 нм, I = 0.2 Вт/см2. Приведена кинетика изменения относительных величин ац.г(0/ацт(0) и $ц.г(0/$ц.г(0).

насыщение при дозах порядка 106 рад. Спектры на рис. 1 соответствуют насыщенным значениям Да. В случае ЫТаО3:КИ наблюдается возрастание исходного пика поглощения при X ~ 470 нм, связанного, очевидно, с присутствием ЯИ. Радиационно-индуциро-ванное поглощение при комнатной температуре очень слабо уменьшается в течение десятков часов (время наблюдения) и стирается при нагреве до 120— 150°С или под действием фотоактивного света (рис. 2). В отличие от этих кристаллов, спектр поглощения ПТаО3:Си после облучения практически не меняется. В согласии с этим результатом в [5] заметный радиационно-индуцированный рост поглощения в кристаллах Ы№>О3:Си, связываемый авторами с перезарядкой Си2+ + е = Си+, наблюдался лишь при значительно более жестких режимах облучения (100 кэВ).

Рассмотрим влияние радиационно-индуциро-ванного поглощения на фоторефрактивную чувствительность. На рис. 3а приведены кривые записи фоторефракции в исследуемых кристаллах при плотности мощности излучения Аг-лазера I = = 20 Вт/см2. На рис. 3б представлены начальные участки кривых записи фоторефракции в кристаллах ЫТаО3 и ПТаО3:КИ после облучения. Величина приведенной фоторефрактивной чувствительности, измеряемая на начальном линейном участке зависимости 8Дй(?), определяется выражением [12]:

^ = (1/а1) с1(ЬДп)/&, (1)

где I — плотность мощности записывающего света; а — коэффициент поглощения. В используемых

A(ne - n0), 10

(а)

A(ne - n0), 10

-3

(б)

t, мин

0.5

1.0 t, c

Рис. 3. Кинетика записи фоторефракции в необлученных (а) кристаллах LiTaO3 (1), LiTaO3 : Rh (2), LiTaO3 : Cu (3) и облученных (б) кристаллах LiTaO3 (1) и LiTaO3 : Rh (2); X = 514 нм, I = 20 Вт/см2.

условиях эксперимента (без пространственной модуляции интенсивности света) фоторефракция в LiNbO3 и LiTaO3 возникает по фотовольтаическому механизму [12], для которого поле пространственного заряда имеет известный скалярный вид:

Esc = Jpv/tf = kGaI/(ad + Gph), (2)

гдеjpv — фотовольтаический ток; kG — фотовольтаиче-ская константа Гласса, aph и ad — фото- и темновая проводимость соответственно. Отсюда после простых преобразований, считая, что aph > ad и люкс-амперная характеристика линейна (aph ~ I), получаем:

S = £gRR/ss0, (3)

где R — обобщенный электрооптический коэффициент, определяемый геометрией опыта, ss0 — диэлектрическая проницаемость. Характеристики фоторефрактивной записи для всех случаев приведены в табл. 1. В необлученных кристаллах LiTaO3 и LiTaO3:Rh незначительное различие величин S

определяется различием поглощения а, откуда следует равенство величин к0. Таким образом, № не является фотовольтаически активным ионом в ЫТа03, и наблюдаемое увеличение голографиче-ской чувствительности ЫТа03:КИ по сравнению с чистым ЫТа03 объясняется лишь увеличением поглощения. Возникновение фоторефракции в обоих кристаллах может быть связано с присутствием неконтролируемой примеси железа. Напротив, большая величина S в ЫТа03:Си (табл. 1) определяется присутствием фотовольтаической примеси Си. Рассчитанная из выражения (3) константа Гласса на два порядка превышает к0 в номинально чистом ЫТа03 (табл. 2) и практически совпадает с той же величиной в П№Ю3:Си: к0 = 0. 55 х 10-9 А • см/Вт [13].

В облученных кристаллах ЫТа03 и ИТа03:КЬ наблюдается резкое возрастание фоторефрактивной чувствительности (табл. 1). Отметим, что величина ¿'ц.,. в облученных кристаллах носит оценочный ха-

Таблица 1. Радиационно-индуцированные оптические эффекты в танталате лития с примесями

Кристаллы а0, см 1 SQ х 10—7 см3/Дж airr, см 1 Sirr х 10—7 см3/Дж SAnR х 10—4 ctr х 10—14 Oм-1 • см—1 SAnphr х 10—4

LiTaO3 0.1 0.35 6 100 2 0.1 0.6

LiTaO3:Rh 0.4 0.5 33 7.25 3 — 1

LiTaO3:Cu 0.3 20 0.3 20 30 0.015 10.5

Примечание: ао и а 1гг — коэффициенты поглощения до и после облучения на длине волны X = 500 нм; ¿0 и ¿¡гг — приведенные значения фоторефрактивной чувствительности до и после облучения (X = 488 нм); 5Аиа и ста — величины рентгенорефракции и рентгенопроводимости (I ~ 2 х 104 Р/мин), 5АярЬг — величина фоторефракции (I ~ 20 Вт/см2).

Таблица 2. Константы Гласса в исходных и облученных кристаллах LiTaO3

Кристаллы LiTaO3 LiTaO3:Rh LiTaO3:Cu

kG, А • см/Вт 0.8 х 10-11 1.1 х 10-11 0.5 х 10-9

klQ , А • см/Вт 2.5 х 10-9 1.6 х 10-10 0.5 х 10-9

Примечание: kG и kG — соответственно, константы Гласса в исходном состоянии и после облучения, рассчитанные из фоторефрактивной чувствительности по уравнению (2).

рактер и относится к начальному участку 5Аи(0, поскольку в процессе записи радиационно-индуциро-ванное поглощение оптически стирается, т.е. величина S, возвращаясь к исходному значению в необлученном кристалле (рис. 2), зависит от времени. Как следует из выражения (3), возрастание S может быть связано лишь со значительным увеличением к0. Полученный результат принципиально отличается от радиационно-индуцированных эффектов в номинально чистом Ы№03 и легированном железом Ы№03:Ре, в которых рентгеновское облучение не приводит к изменению к0 [1].

Непосредственные оценки к0 традиционным методом измерения фотовольтаического то

Для дальнейшего прочтения статьи необходимо приобрести полный текст. Статьи высылаются в формате PDF на указанную при оплате почту. Время доставки составляет менее 10 минут. Стоимость одной статьи — 150 рублей.

Показать целиком