ВРЕМЯ ФОТОИНДУЦИРОВАННОГО СПИН-ПАИЕРЛСОВСКОГО
ФАЗОВОГО ПЕРЕХОДА
А. Л. Семенов*
Ульяновский государственный унивсрситст 432970, Ульяновск, Россия.
Поступила в редакцию 28 июня 2014 г.
Проведено теоретическое исследование зависимости времени спин-пайерлсовского фазового перехода т от длительности тр возбуждающего светового импульса и среднего числа ;го поглощенных фотонов на магнитный ион после прохождения импульса. Показано, что фазовый переход происходит при хц > х,-:. Найдена зависимость критического значения хс от длительности тр светового импульса. Вычислено фотоиндуцированное изменение коэффициента оптического отражения /? в зависимости от времени I. Проведено сравнение с экспериментом по сверхбыстрому фотоиндуцированному плавлению низкотемпературной спин-пайерлсовской фазы в калий-тетрацианхинодиметан (К-ТСМ(3).
001: 10.7868/80044451015020108 1. ВВЕДЕНИЕ
При понижении температуры квазиодномерная антиферромагнитная система может испытывать структурный фазовый переход с удвоением периода кристаллической решетки [1 3]. Этот переход, родственный пайерлсовскому фазовому переходу [4 6], называют спнн-пайерлсовскнм. Эксперименты [7,8] показали, что квазиодномерное соединение калий-тетрацианхинодиметан (К-ТСМСЗ) под действием лазерного импульса длительностью тр «130 фс переходит из низкотемпературной сппн-пайерлсов-ской фазы в высокотемпературную фазу за время т « 400 фс. Нагрев кристаллической решетки при этом незначителен. В работе [9] предложена модель, в рамках которой вычислено время фотоиндуциро-ванного спин-пайерлсовского фазового перехода в случае тр -С т.
В настоящей работе в рамках модели [9] проведено исследование зависимости времени фотоинду-цированного спин-пайерлсовского фазового перехода т от длительности лазерного импульса тр и среднего числа .('о поглогцеииых фотонов на магнитный ион после прохождения светового импульса. Учитывается, что световое облучение образует магнитные дефекты [8], которые дестабилизируют иизкотемпе-
Е-таП: ктп\г'0.'таИ.ш
ратурную спин-пайерлсовскую фазу, приводя к ее нетепловому плавлению. Подобная ситуация наблюдается и в системе Пайерлса, где дефекты кристаллической решетки снижают критическую температуру фазового перехода металл полупроводник [10]. Результаты численных расчетов согласуются с экспериментальными данными работ [7,8] по сверхбыстрому фотоиндуцированному плавлению низкотемпературной спин-пайерлсовской фазы в К-ТСМС^.
2. СПЕКТР МАГНИТНЫХ ВОЗБУЖДЕНИЙ
Соединение К-ТСМСЗ можно рассматривать как совокупность взаимно параллельных цепочек магнитных попов [11]. Каждая цепочка описывается гейзенберговским гамильтонианом
11 X] ' 1 ( % ' ~ 4 ) '
3=1 4 У
где оператор ,у-го спина, У число спинов
в цепочке, антиферромагнитный обменный
интеграл, зависящий от смещений и^ магнитных ионов:
(2)
Здесь Ь обменный интеграл для эквидистантной цепочки, Я эффективный радиус волновой функции.
8 ЖЭТФ, выи. 2
305
Смещение ¿-го иона цепочки вдоль цепочки запишем в форме
Щ
".»' = -тг соК(тг.7),
(3)
где £ параметр удвоения периода одномерного кристалла, характеризующий величину попарного сближения спинов (параметр порядка спин-пайерл-совского фазового перехода). Подставляя соотношение (3) в (2), в случае £ <С 1 получаем
= Ьехр (МИ£) « Ь (1 + (-1)4) • (4)
В гамильтониане (1) перейдем от спиновых операторов к псевдофермионным и^ с помощью преобразования Иордана Вигнера [1]:
где
к и) = (-ги-1^^ ...5:
sf = Бх ± ¡Бу.
(5)
(6) (7)
Операторы и^ удовлетворяют следующим соотношениям:
{«,,«]} = {«,.«.;} = 0, (8) где фигурные скобки обозначают антикоммутатор,
пг _ ^
^ ~ 2
«Ь-
(9) (Ю)
С учетом формул (5) (10) из соотношения (1) получаем
н = ~ X! 1 + 1) "]"•'' +
3
+ Е ++
3
+2 Е ^-+1 • (11)
3
Первое слагаемое в (11) является постоянной величиной, которую можно не учитывать. Последнее слагаемое в (11), описывающее взаимодействие между бесспиновыми псевдофермиоиами, появляется благодаря члену с 5'|5'|+1 в (1). В простейшем приближении, соответствующем Л'У-модели, этим членом можно пренебречь [12].
Для диагонализации гамильтониана (11) воспользуемся методом канонических преобразований Боголюбова [13]. Перейдем к коллективным ферми-евским операторам вторичного квантования сд,, по формуле
«; =
£
ске
к =
■ 2тгл'/Лг, .ч 1.2......V.
(12)
(13)
('к+2тг = ('к- В новом операторном представлении гамильтониан (11) принимает вид
Н = ^ 2Ь (сЬ(£) соз(к)е1ек + к
+ г БЬ (£) бш (к) с к _
(14)
Выполним в (14) еще одно каноническое преобразование к фермиевским операторам в соответствии с соотношением
(-к =
п. к + 1<ркак-
Vх! + VI
(15)
Функция {рк в (15) подбирается таким образом, чтобы получившийся гамильтониан в новых переменных а:д., имел диагональный вид:
Я = ^2е(к)а\ак.
(16)
После подстановки (15) в (14) и приравнивания нулю недиагональных элементов находим рк и закон дисперсии магнитных возбуждений е(к):
<рк =
сЬ(£) соя (А-)— (соБ(к)) ^ со б2 (/,•)+ бЬ2(£)
БЬ(£) Бт(/,-)
(17)
£к = 2Ьз1£п(соз(к)) ^соБ2(к) + зЬ2(С)• (18)
Из соотношения (18) видно, что спектр е(к) при С ф 0 имеет две зоны, нижняя из которых в основном состоянии полностью заполнена, а верхняя пустая (низкотемпературная спин-пайерлсовская фаза). При С = 0 спектр (18) представляет собой одну наполовину заполненную зону (высокотемпературная спин-пайерлсовская фаза).
3. УРАВНЕНИЕ ДИНАМИКИ ДЛЯ ПАРАМЕТРА £
При поглощении фотона электрон с одного магнитного иона цепочки К-ТСМО переходит на другой. В результате два магнитных иона становятся немагнитными [8]. Образующиеся при освещении немагнитные ионы разбивают цепочку на несколько более коротких цепочек, магнитное взаимодействие
между которыми отсутствует. Пронумеруем эти цепочки индексом д. Эволюция параметра порядка С во времени описывается уравнением Лагранжа
d_ 8L _ 8L
dt ас ас " Q'
(19)
где Q обобщенная дпссипатпвная сила, соответствующая обобщенной координате L функция Лагранжа,
N
5=1
Hiiij
ле 2
(20)
т масса атома, А коэффициент жесткости решетки при смещениях попов (3),
Fg = fi.Na - квТ Y^ In ( 1 + exp ^
m
l-BT
(21)
Рд, //, Атд соответственно свободная энергия, химический потенциал и число псевдофермиоиов в цепочке д, Т температура, к в постоянная Больц-мана. Суммирование по к в (21) идет в соответствии с (13), где вместо Лг стоит число ионов в цепочке д.
Подставляя (20) в (19), с учетом (3), (21) получа-
£ =
Xmlf'
QN-M-'Z.Yi
9 к
д£ (к) ас
■ Щ
где
пк = 1 + ехр
'(к) — //. квТ
(22)
(23)
распределение Ферми. С учетом симметрии спектра (18) и отсутствия намагниченности (//. = 0) из (22) в приближении времени релаксации (Q ~ С) при С < 1 приближенно находим
С + 7 рС =
4С
X hi If'
4?;2Е Е 1
9 \к\<т/2
: (к) ЛЫвТ)
(24)
где 7 1 характерное время фононной релаксации. Переходя в (24) от суммы к интегралу, имеем
8bi
С + 7р£ =
((1 - 2.1:) J - Jo
(25)
-in If'
где x(t) среднее число поглощенных фотонов на каждый атом цепочки,
yW(fr) + c2
dk
^ЩкТ+ё
(26)
Jo =
7Г А
2Ш'
(27)
9 = квТ/b безразмерная температура. Из (25) следует, что в состоянии равновесия
Jo = (1 - 2.i:) J.
(28)
Положив в (28) Т = Т0, С = 0, х = 0, где Г0 критическая температура термодинамически равновесного спин-пайерлсовского фазового перехода, получаем
п/2
(cos (к)\ dk
Jo = / th
V 0а
cos(к)'
(29)
где 90 = квТо/Ь безразмерная критическая температура.
Будем считать, что интенсивность 1(1) светового поля имеет гауссову форму:
/(f) ос ехр I — ( —
(30)
Тогда при больших уровнях возбуждения среднее число х(1) фотовозбужденных электронов на каждый магнитный ион цепочки описывается уравнением Г141:
dx ~dt
2хо
' IX т,
р
ехр [ — I —
2 3
'ГПтХ .
(31)
где Хо среднее число поглощенных фотонов на магнитный ион цепочки после прохождения светового импульса, пт концентрация магнитных ионов, 7 константа нелинейной оже-рекомбинации электронно-дырочных пар.
4. КОЭФФИЦИЕНТ ОПТИЧЕСКОГО ОТРАЖЕНИЯ
Пусть К-ТСМСЗ занимает область г > 0. Цепочки магнитных ионов параллельны поверхности. Вдоль оси г на поверхность К-ТСМСЗ падает плоская ква-знмонохроматнческая световая волна, линейно поляризованная вдоль атомных цепочек. Векторы напряженности электрического Е и магнитного Н полей запишем в виде
Е = А ехр(—¿и^)е3., Н = В ехр(—¿и^)еу,
где А(гЛ), I?(г, f) медлепиомеияющиеся во времени амплитуды, и; циклическая частота светового
307
8*
поля, е3., еу орты соответственно осей х и у. Амплитуды А(г,1), В(г,1) описываются системой уравнений, следующей из уравнений Максвелла [15]:
Решая уравнения (37), находим
dA dz (Ш
= г ко В, = i кое А,
(32)
где ко = и)/с, с скорость света, е(гЛ) = (« + г«)2 комплексная диэлектрическая проницаемость, п, ■н действительная и мнимая части комплексного показателя преломления.
В области г < 0, где е = 1, решение системы уравнений (32) имеет вид
A(zJ) = Ai exp(tkoz B(z,t) = Ai exp(ik0z
A-2 exp(—¿/,-0; A-2 exp(—¿/,-0;
(33)
где Л1, Л-2 константы, не зависящие от г. Из уравнений (33) с учетом условия непрерывности функций А(гА), В(гА) на границе г = 0 получаем коэффициент оптического отражения:
R =
2 A(0J) -B(0,t) 2
¿1 A(0J) + B(0J)
(34)
Диэлектрическую проницаемость е в области г > 0 запишем в виде разложения по параметру порядка С:
(г
(35)
где £1, ео диэлектрические проницаемости соответственно в высокотемпературной и низкотемпературной спин-пайерлсовской фазах, параметр порядка в низкотемпературной фазе.
Если фотоиндуцированный спин-пайерлсовский фазовый переход осуществляется в приповерхностном слое, то для амплитуд А(г,1), В(г,1) выполняются граничные условия
А(г —¥ ос,t) —¥ exp (i^/ёо koz), В(г -¥■ oc,í) -¥■ s/e^cxpiis/i^koí
(36)
Условия (36) описывают волну, бегущую в направлении оси г в низкотемпературной спин-пайерлсовской фазе.
В случае, когда среда, занимающая область г > > 0, пространственно однородна, коэффициенты оптического отражения Я и поглощения а определяются соотношениями [15]
R =
(п^1)2 + *2
(П+ 1)2 +.S2
а = 2 к о-ч.
(37)
8 =
П =
(38)
Соотношения (38) позволяют определить коэффициенты ео = (г»о + г«о)2. £i = (»i +t«i)2 в формуле (35) по известным
Для дальнейшего прочтения статьи необходимо приобрести полный текст. Статьи высылаются в формате PDF на указанную при оплате почту. Время доставки составляет менее 10 минут. Стоимость одной статьи — 150 рублей.