УДК 537.226.1:537.311.322
ЗАКОНОМЕРНОСТИ ИЗМЕНЕНИЯ МАГНИТНОЙ ВОСПРИИМЧИВОСТИ КРИСТАЛЛОВ ТВЕРДЫХ РАСТВОРОВ Bi2- ^.Sb^Tej (0 < х < 1) В ИНТЕРВАЛЕ ОТ 2 ДО 400 К © 2015 г. Н. П. Степанов, В. Ю. Наливкин
Забайкальский государственный университет, Чита e-mail: NP-Stepanov@mail.ru Поступила в редакцию 09.01.2014 г.
На сверхпроводящем квантовом интерферометре Джозефсона определена величина магнитной восприимчивости монокристаллов твердых растворов системы Bi2Te3—Sb2Te3, содержащих 10, 25, 50 мол. % Sb2Te3, в диапазоне температур от 2 до 400 К с шагом в 3 К, в магнитных полях до 2.38 х х 106 А/м при двух ориентациях вектора напряженности магнитного поля Н по отношению к триго-нальной оси С3 (H || С3 и H ± С3), с относительной погрешностью, не превышающей 2%. Предложен новый способ разделения вкладов в магнитную восприимчивость ионного остова и свободных носителей заряда, основанный на использовании экспериментальной информации об анизотропии восприимчивости и эффективных масс. В ходе анализа полученных данных установлено, что температурное поведение магнитной восприимчивости свободных носителей заряда в области вырожденного и не вырожденного состояний электронной системы можно описать в рамках подходов Паули и Ландау-Пайерлса в том случае, если учитывать сложное строение валентной зоны, а также "непараболичность" энергетического спектра легких дырок.
DOI: 10.7868/S0002337X15030161
ВВЕДЕНИЕ
Актуальность исследования температурных зависимостей магнитной восприимчивости кристаллов твердых растворов системы Б12Те3—8Ъ2Те3 определяется высокой практической значимостью информации о характеристиках материалов, широко использующихся в термоэлектрическом приборостроении. С другой стороны, известные экспериментальные данные о температурных зависимостях магнитной восприимчивости широкого класса полупроводников [1] свидетельствуют о необходимости изучения возможности применения подходов Паули и Ландау-Пайерлса для описания магнитного отклика анизотропного кристалла, что сопряжено с учетом изменений концентрации и эффективной массы свободных носителей заряда от температуры и состава твердого раствора.
Результаты исследования магнитной восприимчивости Б12Те3, 8Ъ2Те3 и твердых растворов системы Б12Те3—8Ъ2Те3 изложены в работах [2—4]. На рис. 1 представлены результаты исследования магнитной восприимчивости кристаллов Б12Те3, отличающихся типом и концентрацией свободных носителей заряда, выполненного в работе [3], из которого видно, что наблюдается отчетливо выраженная анизотропия, а также концентрационная и температурная зависимости магнитной восприимчивости. Анизотропия заключается в зависимости х от ориентации вектора напряжен-
ности магнитного поля Н по отношению к триго-нальной оси кристалла С3. При ориентации Н || С3
определяется Х||, а в случае Н± С3 соответственно
МЕТОДИКА ЭКСПЕРИМЕНТА
Исследовались монокристаллы твердых растворов системы Б12Те3—8Ъ2Те3, содержащие 10, 25, 50 мол. % 8Ъ2Те3, выращенные методом Чохраль-ского в институте металлургии и материаловедения им. А.А. Байкова РАН. Монокристаллы для магнитных измерений вырезались из слитка массой 200—300 г при помощи электроискровой резки и затем очищались травлением. Характерные размеры образцов для магнитных измерений 2 х 2 х 4 мм. Экспериментальные зависимости магнитной восприимчивости были получены в диапазоне температур от 2 до 400 К с шагом в 3 К в магнитных полях до 2.38 х 106 А/м на сверхпроводящем квантовом интерферометре Джозефсона при Н || С3 и Н ± С3. Относительная погрешность измерений магнитной восприимчивости не превышала 2%.
РЕЗУЛЬТАТЫ ЭКСПЕРИМЕНТА
Результаты исследования температурных зависимостей магнитной восприимчивости трех кристаллов Б12-х8ЪхТе3 с х = 0.2 (образец 1), х = 0.5 (образец 2) и х = 1 (образец 3) представлены на рис. 2, из которого видно, что для всех исследо-
X *106
-3.77 -
-4.40 -
-5.03 -
-5.65 -
-6.28 - —с — Я5
-6.91 -
-7.54 -
-8.17 -
-8.80 _
X *106 -5.03
-6.28
-7.54
-8.80
100
200 Т, К
300
400
0 100 200 300 400 500 600 700 Т, К
Рис. 1. Температурные зависимости магнитной восприимчивости монокристаллов Б12Те3, отличающихся типом и концентрацией свободных носителей заряда [3]: коэффициенты Холла = 0.6 х 103 м3/Кл, Л8 = 2.7 х 103 м3/Кл, Л91 = -5.1 х 103 м3/Кл.
ванных кристаллов наблюдается ярко выраженная анизотропия магнитной восприимчивости:
Аехр = Х||/X1 ■
На температурных зависимостях магнитной восприимчивости исследованных образцов наблюдается ряд закономерностей, первая из которых заключается в том, что при увеличении температуры от 2 до 15 К происходит возрастание абсолютных значений магнитной восприимчивости, свидетельствующее об универсальном характере этого явления, не зависящего от свойств конкретного образца.
Вторая закономерность проявляется в том, что в диапазоне температур от 50 до 250 К для образцов 1 и 2 наблюдается немонотонный характер изменения абсолютных значений магнитной восприимчивости. С ростом температуры диамагнитная восприимчивость вначале увеличивается, а затем начинает уменьшаться. Таким образом, на температурных зависимостях Х|| и х х образцов 1 и 2 просматривается диамагнитный максимум, который, как следует из рис. 2, отсутствует на зависимостях х (Т) образца 3, содержащего большее количество 8Ъ2Те3.
Третья закономерность связана с тем, что в области температур выше 300 К, при которых про-
Рис. 2. Температурные зависимости магнитной восприимчивости монокристаллов Б12 _ х8ЪхТе3.
исходит переход к собственной проводимости, наблюдается практически линейное уменьшение диамагнитной восприимчивости.
ОБСУЖДЕНИЕ РЕЗУЛЬТАТОВ
Поведение магнитной восприимчивости в диапазоне от 2 до 15 К. Как видно из рис. 2, для всех исследованных образцов наблюдается увеличение диамагнитной восприимчивости в диапазоне от 2 до 15 К. Похожее температурное поведение магнитной восприимчивости в интервале от 2 до 15 К, обнаруженное в работе [5] в ходе исследования СихТ18е (0.1 < х < 0.8), объяснялось авторами влиянием парамагнитных примесей. Проанализируем возможность влияния парамагнитного вклада примесных атомов, который можно описать выражением:
2
е =
ЪкаТ
(1)
где ц ^ - эффективный магнетон Бора, п - концентрация примесных атомов. Для этого оценим возможную концентрацию примесных атомов в монокристалле. Так как процент основного вещества в твердом растворе равен 99.9999%, то примесных атомов 0.0001%. В 1 м3 минимальное количество атомов основного вещества составляет ~1027, следовательно, примесных атомов может быть =0.0001 х 1027 = 1 х 1023. Из экспериментальных данных следует, что изменение магнитной восприимчивости в температурном интервале от 2 до 15 К составляет |Дх| = 0.163 х 10-6. Согласно выражению (1), это соответствует концентрации парамагнитной примеси = 0.4 х 1023 м-3, что впол-
0
не согласуется с возможным количеством всех примесей = 1 х 1023 м-3.
Поведение магнитной восприимчивости в области вырожденного состояния электронной системы.
Полная магнитная восприимчивость х полупроводникового кристалла может быть представлена
как сумма вкладов ионного остова х0, дефектов
кристаллической решетки % , свободных носите-
ек
лей заряда х в виде:
о
Х = Х
й вк + X + X .
(2)
В работах [2, 6] показано, что вкладом х в кристаллах Б12Те3—8Ъ2Те3 можно пренебречь. Вклады
о вк
X и х могут быть сопоставимы по величине, и существует необходимость решения задачи по их разделению.
Вклад свободных носителей заряда хек в рамках подходов Паули и Ландау-Пайерлса для случая анизотропного полупроводникового кристалла, электронная система которого находится в вырожденном состоянии, согласно работам [7, 8], определяется следующими выражениями:
ек
X1 =
ек
,1/3 2 * 1/3
3' \1шт*р1
(
И/з
1 -1
(
2
\\
* * Vт*т\\ ))
!/3 2 * 1/ 3
31/3 ИЛ р1
2
И/3
Й2
1 --
то
V т* )
(3)
(4)
где — магнетон Бора, Н — постоянная Планка, т* и р — эффективная масса и концентрация легких дырок, т0 — масса свободного электрона. Подстановка анизотропных эффективных масс
носителей заряда т* = 0.09т0, т* = 0.22т0, рассчитанных в рамках шестиэллипсоидальной модели Драббла-Вольфа [9], в выражения (3) и (4) позво-
ек / ек г ^ г
ляет оценить величину анизотропии Х\\ X± ~ 6.26, которая оказывается намного больше величины анизотропии, наблюдающейся в ходе эксперимента: например, для кристалла 1 Х\\/X± ~ 1.7 при 50 К. Однако если рассмотреть отношение Х\\/X ± =
I ек 0\ Ц ек 0\
= (Х\\ + X VIX1 + X ), то подстановка вышеуказанных значений т* и т* в выражения (3) и (4), а также использование значения = —4.40 х 10—6 позволяет получить наблюдаемую при температуре 50 К анизотропию магнитной восприимчивости Х\\/X1 ~ 1.7. Полученное таким образом значение х0 было использовано в количественных расчетах.
Одной из наиболее интересных особенностей в поведении х (Т) исследованных кристаллов является наличие диамагнитного максимума, наблюдающегося в температурном интервале от 50 до 200 К. Обращает на себя внимание то обстоятельство, что увеличение диамагнитной восприимчивости наблюдается в том же температурном интервале, в котором в данных материалах происходит аномальное изменение коэффициента Холла, а именно, его увеличение с ростом температуры [9]. Это указывает на то, что физические причины обоих процессов одни и те же. В работе [9] анализировались возможные причины аномального поведения коэффициента Холла в кристаллах Б12Те3—8Ъ2Те3 и было указано, что оно может быть обусловлено либо температурной зависимостью времени релаксации, либо перераспределением носителей заряда между неэквивалентными экстремумами валентной зоны. Как следует из выражений (3) и (4), магнитная восприимчивость не зависит от времени релаксации. Это позволяет утверждать, что причиной увеличения диамагнитной восприимчивости с ростом температуры, так же как и увеличения коэффициента Холла, является перераспределение носителей заряда между экстремумами легких и тяжелых дырок.
Однако, в соответствии с выражениями (3) и (4), магнитная восприимчивость легких дырок с массами т* = 0.09т0, т* = 0.22т0 носит диамагнитный характер, и уменьшение их кон
Для дальнейшего прочтения статьи необходимо приобрести полный текст. Статьи высылаются в формате PDF на указанную при оплате почту. Время доставки составляет менее 10 минут. Стоимость одной статьи — 150 рублей.