ТЕПЛОФИЗИКА ВЫСОКИХ ТЕМПЕРАТУР, 2015, том 53, № 1, с. 58-65
УДК 538.913
АТОМИСТИЧЕСКОЕ МОДЕЛИРОВАНИЕ ПРОЦЕССА ОБРАЗОВАНИЯ ДЕФЕКТОВ В ДИОКСИДЕ УРАНА ПРИ ПРОЛЕТЕ ОСКОЛКА ДЕЛЕНИЯ
© 2015 г. С. В. Стариков
Объединенный институт высоких температур РАН, Москва Институт проблем безопасного развития атомной энергетики РАН, Москва E-mail: starikov@ihed.ras.ru Поступила в редакцию 20.11.2013 г.
Представлены результаты моделирования процесса образования дефектов в диоксиде урана при пролете ионов ксенона и циркония с характерными для осколков деления энергиями. В работе совмещены метод Монте-Карло и атомистическое моделирование. Это позволило реализовать новый подход к решению задачи о формировании первичных дефектов в ядерном топливе. В результате моделирования было обнаружено, что формирование дислокационных петель непосредственно в ходе пролета осколка деления является крайне маловероятным событием. Все первичные дефекты, образовавшиеся при атомистическом моделировании, являются точечными дефектами или кластерами из небольшого числа таких дефектов. Приведены оценки числа первичных радиационных дефектов на один акт деления урана.
DOI: 10.7868/S004036441404022X
ВВЕДЕНИЕ
В настоящее время наблюдается рост интереса к обоснованию эффективности и безопасности атомной энергетики. В частности, это привело к тому, что перед радиационным материаловедением была поставлена задача о создании методики точного прогнозирования поведения ядерного топлива в условиях эксплуатации [1, 2]. Данная задача допускает несколько подходов к ее решению, но наиболее перспективным представляется многомасштабный подход, когда методами моделирования и теоретической физики совместно решаются подзадачи на различных временных и пространственных масштабах [3—5]. Кооперация таких методов (квантовые расчеты, атомистическое моделирование, метод Монте-Карло, метод кинетических уравнений и приближение сплошной среды) может позволить предсказывать/обосновывать поведение ядерных материалов практически без привлечения экспериментальных данных, которые в этом случае могут быть использованы только для верификации всей модели. На данный момент такая многомасштабная модель только разрабатывается, однако ее развитие уже привело к существенным достижениям в методах расчета радиационных повреждений на различных масштабах [4—9].
В данной работе исследуется процесс образования первичных радиационных дефектов в и02, наиболее распространенном ядерном топливе. Несмотря на высокий интерес к этому материалу на протяжении последнего полувека, физические свойства данного вещества продолжают активно
исследоваться и в настоящее время [10—13]. Результаты настоящей работы представляют интерес как самостоятельно, так и в качестве входных данных для моделей более высокого уровня. Например, при решении кинетических уравнений для радиационных дефектов важно знать начальную концентрацию и тип первичных дефектов [5]. В разных работах приводятся различные оценки для среднего числа первичных дефектов на один акт деления урана [14—16]: от 104 до 105 пар Френкеля в урановой подрешетке. Кроме того, остается неясным, образуются ли дислокационные петли в ядерном материале непосредственно в столк-новительных каскадах или формируются в ходе эволюции дефектов [17, 18].
При распаде урана U235 большую часть энергии уносят два образовавшихся осколка деления. В массовом распределении осколков можно выделить: а) тяжелые осколки с массовым числом около 130 а.е.м. (в частности, Xe) и энергией ~70 МэВ и б) более легкие массой ~90 а.е.м. (например, Zr) и энергией ~95 МэВ. При пролете осколка деления через вещество энергообмен между матрицей и летящим ионом происходит по двум каналам. Во-первых, быстрый ион взаимодействует с электронной подсистемой: происходят ионизация и нагрев электронов. Во-вторых, происходят упругие столкновения иона с ядрами системы. Оба типа взаимодействия принято характеризовать энерговкладом S (в англоязычной литературе используется термин stopping power) в единицах энергии, полученной материалом матрицы на единице длины пути быстрого иона. На рис. 1 по-
казаны зависимости обоих типов энерговклада от энергии осколка деления (за пример взят ион ксенона) в диоксиде урана и для сравнения в чистом уране. Расчет этих зависимостей был выполнен с помощью кода TRIM [19]. Хорошо видно, что в начале пути иона при высоких энергиях преобладает энергообмен с электронной подсистемой. Однако по мере замедления иона и уменьшения его кинетической энергии доминирующим становится энерговклад в матрицу за счет упругих столкновений.
В ряде работ [20—23] отмечалось, что радиационные дефекты могут формироваться не только вследствие упругих соударений между летящим ионом и ядрами матрицы, но и из-за нагрева вещества в результате взаимодействия с электронной подсистемой. В последнем случае дефекты формируют радиационный трек. Такой механизм образования радиационных дефектов был исследован в работе [23] в чистом уране с помощью нагрева электронной подсистемы. В этой работе считалось, что дефекты образуются только в результате упругих соударений, а взаимодействие быстрого иона с электронной подсистемой вещества рассматривалось как "поправка" к упругим соударениям в системе. Подтверждением адекватности такого приближения являются высокая температура плавления диоксида урана и тот факт, что экспериментально радиационные треки в данном материале начинают наблюдать только с пороговой величины энерговклада ~30 кэВ/нм, которая превосходит максимальные значения энерговкладов, при пролете через вещество осколков деления (более подробно см. эксперимент [24]).
Исследование процесса генерации дефектов в UO2 при пролете высокоэнергетических осколков деления было выполнено с помощью методов: кинетического Монте-Карло (МК) и классической молекулярной динамики (МД). В данной работе пролет осколков деления описывается в рамках МК, а упругие соударения рассматриваются только как их взаимодействия, приводящие к появлению первичных выбитых атомов (PKA — primary knock-on atom). Сами каскады столкновений, порождаемые первичными выбитыми атомами, исследуются с помощью МД-моделирования. Общее количество и тип сформировавшихся дефектов получаются при совместном использовании результатов МК и МД-расчетов.
РАСЧЕТ КОЛИЧЕСТВА ПЕРВИЧНО ВЫБИТЫХ АТОМОВ МЕТОДОМ МОНТЕ-КАРЛО
На первом этапе моделирования было исследовано распределение PKA по энергии. Для данных расчетов был использован метод МК, реализованный в программном коде TRIM [19]. В основу метода положено приближение о парных
Snuc, Sei, кэВ/нм 30
25
20
15
10
5
1
; I
2
2
.1-1 J.m
4
. -е • т Ti'M I'IT_
J_I_I I I I I I I_L
0.01 0.1 1 10 100
Энергия иона, МэВ
Рис. 1. Упругие (5пис — сплошные линии) и неупругие, за счет взаимодействия с электронной подсистемой (5е[ — штрихпунктирные линии), энерговклады иона ксенона в чистом уране (1, 3) и в и02 (2, 4).
соударениях между быстрым ионом и атомами матрицы. После каждого столкновения случайно разыгрывается прицельный параметр следующего столкновения. Между столкновениями ион летит свободно, теряя энергию только за счет взаимодействия с электронной подсистемой (энергия иона тратится на нагрев электронов матрицы). При таком подходе не требуется отслеживать движение всех атомов. В данной МК-модели используется предположение, что матрица находится в разупорядоченном состоянии. Таким образом, фактически осуществляется усреднение по всевозможным ориентациям решетки поликристаллической матрицы.
При столкновении состояния иона и атома матрицы изменяются. Возможно несколько исходов данного события. Если переданная атому энергия оказывается выше некоторого порогового значения (в данной модели для и — 25 эВ, для О — 28 эВ), то формируется пара Френкеля и образовавшийся РКА далее может рассматриваться как самостоятельный быстрый ион, генерирующий вторично выбитые атомы. Таким образом, формируется столкновительный каскад. Если переданной энергии не хватает для выбивания, тогда атом остается на своем месте. Фактически можно говорить о том, что во втором случае энергия переходит в тепло. После каждого столкновения с атомом матрицы быстрый ион меняет свою траекторию и происходит розыгрыш прицельного параметра нового столкновения. Для расчета упругих соударений первичного иона и выбитых атомов с атомами матрицы используется теория, аналогичная теории рассеяния Резерфорда, причем взаимодействие на столь малых расстояниях описывается потенциалом Цигглера—Бирзака—Литтмарка [19].
0
кэВ
Рис. 2. Энергетическое распределение количества PKA, образующихся в UO2 при пролете одного иона Xe с энергией 65 МэВ: U-PKA (1), O-PKA (2). Кривые соответствуют полиномиальной аппроксимации полученных результатов.
Поскольку при моделировании с помощью кода TRIM не нужно отслеживать движение каждого атома в системе, подобные расчеты требуют существенно меньших ресурсов, чем молекулярно-дина-мические. Более того, большие масштабы задачи (глубина проникновения осколка деления около 10 мкм) делают невозможным прямое МД-моде-лирование процесса дефектообразования. Однако использование только МК-модели, которая описана выше, является неприемлемым для точного описания процесса формирования дефектов. Дело в том, что с приемлемой точностью описывается только формирование первично выбитых атомов. Отсутствие же в МК-модели теплового движения атомов, возможных структурных превращений материала и процессов рекомбинации дефектов делают результаты, полученные с помощью одного только кода TRIM, скорее, качественными. Кроме того, структуру формирующихся дефектов также нельзя извлечь без привлечения МД-моделирования. Поэтому для получения более точных данных целесообразно дополнить МК-рас-чет атомистическим моделированием каскадов, порождаемых PKA.
По результатам МК-моделирования было рассчитано распределение первично выбитых атомов по энергии NPKA(EPKA) при прохождении через UO2 осколков деления. На рис. 2 показаны результаты моделирования для осколка Xe с энергией 65 МэВ. Для осколка Zr распределение имеет аналогичный вид. Из рисунка видно, что при пролете од
Для дальнейшего прочтения статьи необходимо приобрести полный текст. Статьи высылаются в формате PDF на указанную при оплате почту. Время доставки составляет менее 10 минут. Стоимость одной статьи — 150 рублей.