ФИЗИКА МЕТАЛЛОВ И МЕТАЛЛОВЕДЕНИЕ, 2015, том 116, № 11, с. 1173-1183
СТРУКТУРА, ФАЗОВЫЕ ПРЕВРАЩЕНИЯ И ДИФФУЗИЯ
УДК 539.216.2:539.26
СТРУКТУРНАЯ ХАРАКТЕРИЗАЦИЯ МУЛЬТИСЛОЙНЫХ НАНОСТРУКТУР Cr/Gd/Cr и Cr/Gd/Fe/Cr ПО ДАННЫМ РЕНТГЕНОВСКОЙ РЕФЛЕКТОМЕТРИИ
© 2015 г. Ю. А. Бабанов, Ю. А. Саламатов, Д. А. Пономарев, Л. И. Наумова, В. В. Проглядо, М. А. Миляев, В. В. Устинов
Институт физики металлов УрО РАН, 620137Екатеринбург, ул. С. Ковалевской, 18
e-mail: babanov@imp.uran.ru Поступила в редакцию 18.12.2014 г.; в окончательном варианте — 16.04.2015 г.
Показано, что новый подход к низкоконтрастным системам при интерпретации данных рентгеновской рефлектометрии может быть применен к таким мультислойным образцам, как Cr/Gd/Fe/Cr/Si. Метод основан на решении интегрального уравнения Фредгольма первого рода, связывающего коэффициент отражения с концентрационными профилями элементов, входящими в состав образца. Обратная некорректная задача по определению концентрационного профиля решается методом регуляризации. Эффективность предлагаемого метода подтверждается модельными расчетами, выполненными для четырехслойной структуры Cr/Gd/Fe/Cr/Si, где имеются как высококонтрастные пары слоев (Cr/Gd), так и пары с низкой контрастностью (Fe/Cr). Экспериментальные данные для мультислойных наногетероструктур Cr/Gd/Cr и Cr/Gd/Fe/Cr получены в лабораторных условиях. Определены толщины слоев всех элементов и интерфейсов Cr/Gd, Gd/Fe, Fe/Cr.
Ключевые слова: рентгеновская рефлектометрия, мультислойные структуры, обратная некорректная задача.
DOI: 10.7868/S0015323015110029
1. ВВЕДЕНИЕ
Бурный рост исследований в России в сфере нанотехнологий требует решения проблем метрологического обеспечения и качественного, а впоследствии и количественного контроля функциональных параметров выпускаемой продукции. Откликом на эту потребность является разработка высокоразрешающей методики диагностики различных наноструктурированных объектов, в частности металлических многослойных наноге-тероструктур.
Рентгеновская рефлектометрия является высокочувствительным и неразрушающим методом исследования профиля электронной плотности, нормальной в направлении, перпендикулярном поверхности плоского образца. Метод применяется для широкого круга объектов, в том числе и для мультислойных наногетероструктур, которые обладают уникальными физическими свойствами. Известен, например, гигантский магниторе-зистивный эффект (ГМРЭ), который используется при изготовлении прецизионных магниторе-зистивных датчиков магнитных полей, спиновых клапанов [1].
Для нахождения функции распределения электронной плотности по глубине из рефлектомет-
рических данных традиционно применяется метод наименьших квадратов, использующий теорию Парратта [2]. В этом подходе добиваются согласия рассчитанного сигнала с экспериментальными данными, варьируя параметры постулируемой модели. Однако известно, что в этом случае нет ни устойчивости, ни единственности решения [3—5]. Особенно большие трудности возникают при интерпретации рефлектометрических данных для низкоконтрастных систем. К таким системам относятся образцы, в которых чередуются слои, состоящие из элементов, близких в Периодической таблице Менделеева. Примером может служить мультислойный образец с парой Fe—Cr. Считается, что это связано с близостью по величине характеристик рассеяния рентгеновских лучей этих элементов. Для таких образцов определяют, как правило, среднюю толщину пары слоев Fe—Cr при условии, что число повторений достаточно велико для образования брэгговского пика в картине рассеяния рентгеновских лучей.
Для высококонтрастных систем в рефлектометрии описание ведется, как правило, в терминах электронной плотности, но известны также и другие методы, в которых используется функция атомной плотности. Рассмотрение проводится в
терминах канонических атомных функций распределения [6]. Метод давно и успешно применяется в структурных исследованиях аморфных систем [7], EXAFS (extended X-ray absorption fine structure) спектроскопии [8], в рентгеновской фотоэлектронной спектроскопии с угловым разрешением (ARXPS) [9] и др. Несколько лет тому назад был предложен новый подход, который сочетает в себе две методики: рентгеновскую рефлектометрию и EXAFS с угловым разрешением [10]. Этот метод позволяет определить для многослойных наногете-роструктур селективный концентрационный профиль и парциальные межатомные расстояния на любой заданной глубине от поверхности образца.
Недавно в [11] был предложен новый метод определения концентрационного профиля элементов металлических многослойных наногетеро-структур для низкоконтрастных систем по данным рентгеновской рефлектометрии. Ключевой идеей подхода является формулировка рефлектометри-ческого интегрального уравнения в терминах профиля элемента p(z) который описывает вероятность обнаружить элементj на глубине z от поверхности образца. Каноническая функция атомного распределенияp(z) обладает рядом свойств, которые облегчают решение задачи. Подход не требует какой-либо предварительной информации о строении многослойной структуры, например, положения и ширины интерфейсов, а также их формы линий. Но так как в образце может быть сколько угодно элементов, то такая формулировка порождает проблему многокомпонентное™. Для примера возьмем образец с количеством элементов M штук. Тогда требуется найти M неизвестных функций по данным одного эксперимента. Именно при решении этой задачи Кожевников писал [12]: "Поскольку мы хотим определить несколько неизвестных функций — концентраций Cj(z) различных элементов, проблема однозначности решения обратной задачи становится намного более сложной. Поэтому, в отличие от предыдущего анализа, в этом разделе мы будем использовать модельный подход".
Металлические многослойные наноструктуры представляют большой интерес как с точки зрения фундаментальной физики, так и для прикладных исследований. В последние годы активно исследуется межслойное обменное взаимодействие в металлических магнитных сверхрешетках. Многослойные системы на основе 3 d и 4f металлов (например, Fe/Gd) — популярные модельные системы, проявляющие уникальные магнитные свойства. До настоящего времени исследовалось, в основном, прямое обменное взаимодействие магнитных моментов слоев 3d и 4/-металлов и имеются лишь единичные работы по взаимодействию этих магнитных металлов через немагнитную прослойку. Чтобы прояснить механизм межслоевого обменного взаимодействия, необходимо иметь информацию о
расположении атомов как в слое, так и в межслоевой области.
Структура статьи следующая. Во второй части будет дано краткое описание безмодельного метода определения концентрационного профиля элементов в мультислойных наногетерострукту-рах. В третьей части для проверки работоспособности предложенных алгоритмов приведены результаты модельных численных экспериментов. В четвертой части приведены результаты экспериментальных исследований, данные которых были получены в лабораторных условиях.
2. ОПРЕДЕЛЕНИЕ КОНЦЕНТРАЦИОННОГО ПРОФИЛЯ ЭЛЕМЕНТОВ В МУЛЬТИСЛОЙНЫХ НАНОСТРУКТУРАХ
Для коэффициента отражения Я(з) рентгеновских лучей многослойным образцом уравнение в рамках кинематического приближения, без учета шероховатости, в самом простом одномерном случае имеет вид [11]:
(А ) М
к(5) = £ Е) х
j = 1
J!
dpjjz J dz
exp ( isz) dz =
(1)
= £ (z)р'(z) ехр(isz)dz.
1 = 1о
Здесь М — число сортов атомов в образце; 5 — г-ком-
о
понента вектора рассеяния; — плотность элементов ] в глубине чистого слоя; ге — классический радиус электрона; К^р, г) — ядро интегрального уравнения. Амплитуда рассеяния рентгеновских лучей_//(5, Е) на атоме] является комплексной величиной:
fj(s, E) = fj + fj (E) + if' (E) = =fj(s, E) + if (E).
(2)
Энергия Е рассматривается здесь как параметр, производная концентрационного профиля элемента р (г) обозначена как
p ( z ).
(3)
Итак, задача ставится следующим образом: по данным рентгеновской рефлектометрии требуется определить неизвестную функцию р(или сумму р не используя модельные представления о строении мультислойного объекта.
зо
X
о
зо
Из полученного уравнения явно следует, что осциллирующий вклад в интенсивность рассеяния системой элементов, входящих в образец, определяется не только амплитудой рассеяния элемента, но и количеством этих элементов в образце, и распределением по г. Это интегральный вклад. При рассмотрении многослойной системы небольшое различие в амплитудах рассеяния элементов еще не означает, что система будет обладать низкой контрастностью. В [11] был рассмотрен типичный случай низкоконтрастной системы (Cr/Fe/Cr), проведено численное моделирование и получены результаты для экспериментальных данных. По определенным производным концентрационных профилей pFe(z) и pCr(z) рассчитаны парциальные вклады для функции ReR(s). Различный вид этих кривых свидетельствует о том, что в предложенном алгоритме не возникает "проблемы низкой контрастности".
Концентрационный профиль элементов определяется как селективная атомная каноническая функция распределения [6]
nA( Z )
Pa (z ) =
(4)
Здесь nA — плотность атомов А в глубине чистого слоя этого элемента; nA(z) — атомная плотность
элемента А на некоторой глубине z; KA(s, z),
KB(s, z) — ядра интегрального уравнения для элементов A и B. Свойства этой функции следующие:
PA(z) = 1 в глубине слоя А, т.е. в тех его областях, где отсутствует перемешивание атомов различных сортов;
pA(z) = 0 в глубине слоя В.
Между слоями А и В имеется интерфейс i.
Пусть Z\ и zГ — координаты левой (left) и правой (right) границы области интерфейса. Расположение интерфейса и характер возрастания (убывания) может быть любым, зависит от гладкости и формы интерфейса.
Функцию pA(z) будем называть концентрационным профилем элемента А в образце.
Условие нормировки для концентрационных профилей различных элементов:
Pa(z) + Pb(z) = 1 или Pa (z) + Pb (z) = 0. (5)
При формулировке задачи в терминах концентрационных профилей элементов (1) возникает проблема "многокомпонентности". Вместо одной неизвестной функции (производной электронной плотности, как в случае высококо
Для дальнейшего прочтения статьи необходимо приобрести полный текст. Статьи высылаются в формате PDF на указанную при оплате почту. Время доставки составляет менее 10 минут. Стоимость одной статьи — 150 рублей.