ЭФФЕКТ БОРМАНА В РЕЗОНАНСНОЙ ДИФРАКЦИИ РЕНТГЕНОВСКОГО ИЗЛУЧЕНИЯ
А. П. Орешко*
Московский государственный университет им. М. В. Ломоносова 119991, Москва, Россия
Поступила в редакцию 24 января 2013 1".
Развивается динамическая теория резонансной (при энергии падающего излучения близкой к энергии края поглощения какого-либо элемента, входящего в состав исследуемого вещества) дифракции рентгеновского синхротронного излучения в двухволновом приближении в компланарной геометрии Лауэ при больших углах скольжения в совершенных кристаллах. Показано резкое уменьшение коэффициента поглощения в веществе при одновременном выполнении условий дифракции (эффекта Бормана) и проводится сопоставление теоретических и первых экспериментальных результатов. Проведенные вычисления показали возможность применения данной методики для исследования квадруполь-квадрупольного вклада в коэффициент поглощения.
DOI: 10.7868/S004445101308004X 1. ВВЕДЕНИЕ
Резонансная дифракция (РД) рентгеновского излучения (РИ) наблюдается при энергии падающего излучения, близкой к краю поглощения какого-либо элемента, входящего в состав кристалла, и является интенсивно развивающимся методом изучения свойств кристаллов [1 3]. Более доступным метод РД стал при появлении источников синхротронного излучения, сочетающих большую яркость и высокую степень поляризации излучения с возможностью выбора нужной длины волны.
Резонансные методы используются как в поглощении (EXAFS и XANES), так и в рассеянии (например, DAFS [4], магнитное рассеяние [5], RXS (рентгеновское резонансное рассеяние)). С их помощью были обнаружены либо подтверждены новые типы упорядочения в кристаллах, как, например, зарядовое и орбитальное упорядочения [6,7], а также изучены более топкие свойства, такие как тороидальные моменты [8], локальная хиральность атомов в цеитросимметричпых кристаллах [1,9], магнитные квадрупольные моменты и др., которые невозможно, либо очень трудно исследовать с помощью каких-либо других методов [10].
E-mail: ар.oreshko'fflphysics.msvi.ru
Так как вблизи краев поглощения величина коэффициента поглощения резко увеличивается и, тем самым, уменьшается глубина проникновения излучения в вещество, для интерпретации полученных экспериментальных данных по РД используется кинематическое приближение теории дифракции [1,2,11].
Однако в работе [12] была показана возможность возникновения при РД в совершенных кристаллах динамического эффекта аномального прохождения, аналогичного эффекту Бормана в динамической теории дифракции РИ [13,14] и эффекту Кагана Афанасьева [15 17] эффекту аномального прохождения 7-квантов, резонансно взаимодействующих с ядрами в кристалле.
В работах [18 21] эффект аномального прохождения при РД рентгеновского синхротронного излучения впервые наблюдался экспериментально в симметричной геометрии Лауэ в кубических кристаллах железо-иттриевого и гадолиний-галлиевого гранатов соответственно вблизи А'-края поглощения железа и L-краев поглощения гадолиния.
В настоящей работе на основе решения уравнений Максвелла в среде с периодически меняющейся поляризуемостью решена задача динамического рассеяния РИ в условиях РД в компланарной геометрии Лауэ н проведено сравнение теоретических результатов с экспериментальными данными.
2. ДИНАМИЧЕСКАЯ ТЕОРИЯ РЕЗОНАНСНОЙ ДИФРАКЦИИ
Основой построения динамической теории дифракции в стационарных кристаллических средах является предположение о том, что материальные константы среды (тензоры диэлектрической ё и магнитной р проницаемостей) в приближении линейной связи О = еЕ и В = /)Н являются трехмерно-периодическими функциями координат. Вместо тензора диэлектрической проницаемости оказывается удобно ввести тензор диэлектрической поляризуемости (ДП) \ = 1 + \ Ь а в немагнитных кристаллах можно положить //. = 1 [22]. В этом случае тензор диэлектрической поляризуемости можно представить в виде разложения по векторам обратной решетки кристалла Ь (временной зависимостью в стационарных средах пренебрегаем).
В указанном выше приближении из микроскопических уравнений Максвелла можно получить систему уравнений для фурье-амплнтуд поля в совершенном кристалле с учетом анизотропии, пространственной н временной дисперсии [22]:
(к-к)
\°(илк) 1
Е(и>, к) + ((Е(и>,к) • к) • к)
+ J2 \h(u;,k)E(u;,k + h) = 0, (1)
h^O
где Е(и,к) фурье-компоненты напряженности электрического поля в кристалле, к о величина волнового вектора в вакууме, а общие соотношения симметрии для величины ДП среды \y(u>,k) рассмотрены в работе [23]. Второй член выражения ( 1 ) учитывает непоперечность поля.
Решение уравнений (1) с привлечением граничных условий н является основной задачей динамической теории дифракции Pli.
В традиционной рентгеновской кристаллооптике расчет поляризуемости проводится обычно в приближении сильной связи [23], в котором не учитываются явления анизотропии и пространственной дисперсии, т. е. поляризуемости \ у считаются скалярами, а поля поперечными. Однако вблизи краев поглощения явлением анизотропии пренебрегать нельзя. Как было показано в работе [1], в общем виде с учетом всех вкладов, возникающих как вблизи, так и вдали от краев поглощения, тензор ДП можно представить в виде
где \/. вызван потенциальным вкладом в диэлектрические свойства кристалла; \'р, добавки, включающие в себя изотропную часть эффектов диспер-
таа
сии и поглощения; \ (вызван нерезонансным магнитным рассеянием; а \ 'Ц' вызван анизотропным резонансным вкладом. Для рентгеновских длин волн можно считать пространственную дисперсию кристалла слабой и воспользоваться разложением тензора ДП по волновым векторам падающей (к) и рассеянной (к') (дифрагированной) волн [1,22,24]:
си.ю =
lM + (xiji(^)h + мл M ¿7')
+ Xinji(oJ)k'nki + .
(2)
Как показано в работе [25], в силу малости анизотропного вклада в тензор диэлектрической поляризуемости, волновые векторы в разложении (2) можно считать волновыми векторами в вакууме.
Для нахождения амплитуд электрического и магнитного полей в среде уравнение (1) необходимо дополнить соответствующими граничными условиями, в общем виде состоящими в удовлетворении условий непрерывности тангенциальных составляющих электрического и магнитного полей, Е и Н, а также нормальных составляющих векторов электрической н магнитной индукции, О и В [26]. В теории дифракции из условия однородности решения вдоль поверхности эти условия записываются отдельно для проходящих и дифрагированных волн.
Решение задачи динамической теории в общем случае скользящей иекомплаиариой геометрии является весьма громоздкой задачей. Однако ситуация значительно упрощается в компланарной геометрии в этом случае собственные поляризации дифракционной и граничной задачи совпадают [11] и граничная задача может решаться в скалярном виде отдельно для а- и тг-поляризаций излучения.
Эксперименты по резонансной дифракции рентгеновского излучения проводятся в двухволновом приближении в компланарной геометрии при больших углах скольжения (в симметричном случае углы скольжения могут достигать единиц и десятков градусов). В таком приближении ситуация еще больше упрощается: в этом случае можно пренебрегать непоперечностыо электрического поля в кристалле [27], что позволяет записать систему уравнений (1) в случае двухволновой дифракции в простой координатной форме:
¿о4е1оЛ
w = С ч /
à") %
л и
тад
Xij
,-Opi r<j) _ ОJ Fij)
6he>hE»> - х eJhEh~
rb*i4J) =
- \h 4= о,
(За) (36)
где еЦ}
= Яо + Ь
скалярные амплитуды, а до и ц/, = волновые векторы соответственно про-
ходящей Е0 = е^ Е^ и дифрагированной Е/, = = е*рЕ^ волн в кристалле, е30 ь {;} = 1,2) единичные векторы а- и тг-поляризации проходящего и дифрагированного излучения (е^ = е^), ео ь. единичные векторы вдоль волновых векторов чо,л, а 60,н = [(до,л^о,л)/А'о] — 1. В формулах (3) проводится суммирование по повторяющимся индексам ,) = 1 3. Схематичное пространственное расположение векторов е30 л и Цо^. приведено на рис. 1. Из условия поперечности полей следует, что = 0. Введем обозначения = (е^.е^) = = {1(<'= 1);еов20(< = 2)}, С^ = ап20, где в угол между падающим излучением и отражающими плоскостями (М7) и получим следующую основную систему уравнений динамической теории резонансной рентгеновской дифракции:
(бо-Х^ЕР-СМ^ЕР--СЫРЬЕМ + (6ь-
^л:21-Е'О1) - х2-?Е^ + (д0 - Х°.2)Е{0^ -
= 0.
- (с(2)\21 -С(3)\31) е[1] --(с"2Ч-2а2-С"3)Хза2)42) +
(4)
4 - 1л:22С(2)2 + л:з3С(3)'
+ с'2)С'3Ч\4 + \4)}42) = о.
Отличие системы уравнений (4) от хорошо известной основной системы динамической теории в случае скалярной восприимчивости среды состоит в наличии не диагональных элементов тензора ДП \ у, что приводит к взаимосвязи а- и тг-компонент электрического поля, отсутствующей в случае скалярной ДП. В предположении того, что \ скалярная величина, система (4) совпадает с традиционной основной системой уравнений динамической теории [13].
Система основных уравнений имеет нетривиальное решение только в случае равенства нулю детерминанта этой системы
ео 1
еи
(.НЫ)
2в
qo
Рис. 1. Схема расположения единичных векторов е(');г, волновых векторов проходящего до и дифрагированного с|;г излучения и вектора обратной решетки И, (ЬЫ) — отражающая плоскость
где А матрица коэффициентов «у (5). Дисперсионное уравнение (5) позволяет с привлечением граничных условий для волновых векторов на границе раздела сред найти комплексные величины волновых векторов Цо^ в кристалле и, тем самым, рассмотреть процессы динамического дифракционного рассеяния рентгеновских лучей.
Как следует из (4), амплитуды проходящих и дифрагированных волн в кристалле связаны соотношениями:
где
Г7<Т _ пег т?СГ тр-ж _ П7Г Г1Г
Ьз — ''/../•'-».г -Ь/у — ''/,.,•'•!).;•
Г*ТГ _ ГУ(Т7Г Г7{Г
ГМ).,• — п0з •
С13 + -
(6)
ДО- _
Ь-З -
Дтг _
Ь-З -
ДСГ7Г
Оз -
ъи
2съ 1>22 зЩ,4
Ь23 +
и 21 + «22.7-й/^'
'-'23 + "24
сЫ А = 0.
(5)
и введены обозначения
Ьц] = «1Ц«23 — «21«13. &12 3 = «23«12 — «22,7«13.
^13з = <¿±±¿<124 ~ (121(114, Ьцу = (112(124 ~ «22.7«14. 1>21 з = «31 «23 — «21 «33.7. ^22з = «32«23 _ «22^«33^. Ь23 = и31 (124 ~ «21 «34. b"24j = «32 «24 — «22.7 «34.
Для дальнейшего прочтения статьи необходимо приобрести полный текст. Статьи высылаются в формате PDF на указанную при оплате почту. Время доставки составляет менее 10 минут. Стоимость одной статьи — 150 рублей.