ИЗВЕСТИЯ РАИ. СЕРИЯ ФИЗИЧЕСКАЯ, 2007, том 71, № 11, с. 1658-1660
УДК 537.622, 537.226
ФАЗОВЫЕ ПЕРЕХОДЫ И СПИНОВЫЕ ВОЗБУЖДЕНИЯ В НОВЫХ МУЛЬТИФЕРРОИКАХ С МОДУЛИРОВАННОЙ МАГНИТНОЙ СТРУКТУРОЙ
© 2007 г. А. А. Мухин1, В. Ю. Иванов1, В. Д. Травкин1, А. С. Прохоров1, А. М. Кадомцева2, Ю. Ф. Попов2, Г. П. Воробьев2, А. В. Пименов3, А. М. Балбашов4
E-mail: mukhin@ran.gpi.ru
В монокристаллах манганитов Eu1 _xYxMnO3 (0.2 < x < 0.5) и Gd1 _xYxMnO3 (0 < x < 0.2) обнаружено сосуществование антиферромагнитной (модулированной) структуры и электрической поляризации, что позволяет рассматривать их как новое семейство мультиферроиков. Обнаружены разнообразные спонтанные и индуцированные магнитным полем до 250 кЭ фазовые переходы, сопровождающиеся аномалиями намагниченности, магнитострикции, диэлектрической проницаемости и электрической поляризации. Построены фазовые T-i-диаграммы. В субмиллиметровом диапазоне (8-40 см1) обнаружены новые спиновые возбуждения - электромагноны, которые возбуждаются электрическим полем. Установлено, что при подавлении модулированной структуры магнитным полем электромагноны исчезают, что сопровождается значительными изменениями диэлектрической проницаемости в широком диапазоне частот.
В последнее время возник чрезвычайно большой интерес к поиску новых мультиферроиков и выяснению необычных механизмов, ответственных за сосуществование магнитного и сегнето-электрического упорядочения. Это связано с неожиданным обнаружением спонтанной электрической поляризации в орторомбических (РЬпт) манганитах ЯМп03 (Я = ТЪ, Ьу, Gd) в области существования модулированных магнитных структур [1-3]. Последние возникают из-за фрустрации обменных взаимодействий при уменьшении ионного радиуса Я иона и представляют собой при Т < Ты ~ 45 К продольную синусоидальную
волну (к || Ь), которая при понижении Т переходит в циклоидальную структуру с волновым вектором также к || Ь -оси [4] и сопровождается появлением поляризации.
Мы реализовали такие мультиферроидные состояния в замещенных манганитах Еих _ хГхМп03 и Gd1 _ ^Г^МпО^ где путем изменения орторомбических искажений кристаллической решетки и угла связи Мп_0_Мп, определяющих соотношения разных вкладов в обменные взаимодействия, можно целенаправленно контролировать и менять тип магнитного упорядочения от скошенной антиферромагнитной фазы (САК) до модулированных структур с сегнетоэлектрическими свой-
1 Институт общей физики РАН, Москва.
2Московский государственный университет им. М.В. Ломоносова.
3Университет г. Вюрзбурга, Германия.
4 Московский энергетический институт.
ствами [5]. Исследованы магнитные, диэлектрические, сегнетоэлектрические и субмиллиметровые спектроскопические свойства кристаллов Еи1 _ ДхМп03 (0 < х < 0.5) и Gd1 _ ДхМп03 (0 < х < 0.2), выращенных методом зонной плавки.
На рис. 1 приведены примеры температурных зависимостей магнитной восприимчивости Хсъ, диэлектрической постоянной £ и поляризации Р кристалла Еи0^05Мп03. Видно, что переход в синусоидальную несоразмерную (1С) фазу дает излом %Ь(Т) при Т№ а последующий переход в сегне-тоэлектрическую циклоидальную фазу (РЕ) при ТРЕ сопровождается не только появлением поляризации Р, но и аномалиями %а(Т), £а(Т), £С(Т). При этом вблизи ТРЕ обнаружена спонтанная переориентация поляризации от с- к а-оси в составах с х > > 0.3 (рис. 1в). Для малых концентраций (х < 0.2) основным состоянием при низких Т является уже обычная скошенная антиферромагнитная структура (САР), в которую система переходит из синусоидальной параэлектрической фазы. В промежуточной области (х ~ 0.2) поведение системы имеет ярко выраженный гистерезисный характер и зависит от предыстории: при охлаждении без поля реализуется РЕ-фаза вплоть до самых низких Т, а при охлаждении в небольшом поле Н || С (~1 кЭ) происходит переход в САР-фазу. На рис. 1г приведена фазовая Т_х-диаграмма, иллюстрирующая обнаруженные магнитные и электрические состояния в системе Еи1 _ ^Г^МпО^
Различные фазовые переходы были обнаружены в импульсных магнитных полях Н до 250 кЭ, которые сопровождались аномалиями намагни-
1658
ФАЗОВЫЕ ПЕРЕХОДЫ И СПИНОВЫЕ ВОЗБУЖДЕНИЯ
1659
ченности, магнитострикции и электрической поляризации [5]. В частности, при Н || с индуцируется переход из сегнетоэлектрической фазы в скошенную антиферромагнитную структуру, в
в в
поле Н || Ь имеет место спин-флоп переход, а по-
в ^
ле Н || а вызывает необычный переход, связанный с переориентацией плоскости вращения спинов в циклоидальной структуре от аЬ- к Ьс-плос-кости.
В другой исследованной системе Gd1 _ _^хМп03 наблюдали похожую картину спонтанных и индуцированных полем фазовых переходов. На рис. 1д изображена фазовая Г-х-диаграмма данной системы, особенностью которой является существование области с антиферромагнитным упорядочением Gd-подсистемы, которая исчезает с ростом содержания иттрия. При увеличении х исчезает и скошенная антиферромагнитная фаза при Н = 0, однако для составов с х = 0.05 и 0.1 она может быть индуцирована при 4.2 К в полях ~10 кЭ.
Интересное свойство мультиферроиков с модулированной магнитной структурой - появление в них новых спиновых колебаний, которые возбуждаются электрическим полем в отличие от обычных (магнитоактивных) мод антиферромагнитного резонанса и попадают в субмиллиметровый диапазон волн. Проведенные на основе техники субмиллиметровой квазиоптической ЛОВ-спектроскопии (ЛОВ-лампа обратной волны) измерения спектров пропускания, фазы и диэлектрической проницаемости позволили обнаружить такие электроактивные спиновые возбуждения как в чистых манганитах с модулированной структурой GdMnO3, ТЬМп03 [6], так и в замещенных составах Еи1 - _^хМп03. На рис. 2 приведены спектры действительной 8а (V) и мнимой 8а (V) частей диэлектрической проницаемости Еи0.^0.2Мп03, иллюстрирующие существование электроактивной моды в виде широкой линии поглощения (электромагнон) в антиферромагнитной (циклоидальной) ферро-электрической фазе при Н = 0 и исчезновение ее
при индуцировании полем Н || с перехода в слабоферромагнитное состояние. Видно, что исчезновение электромагнона сопровождается значительным уменьшением 8а, что позволяет оценить его вклад в диэлектрическую проницаемость как Д8а ~ 2. Подобные возбуждения наблюдались также в других исследованных составах.
Теоретико-групповой анализ показывает, что наблюдаемые сегнетоэлектрические свойства данных мультиферроиков обусловлены неоднородным магнитоэлектрическим взаимодействием вида [6] Фте = = -ахРх(АхдАу/ду - АудАх/ду) -а2Р2(А2дАу/ду - АудА2/ду),
20 40
т, К
60
Рис. 1. Температурные зависимости магнитной восприимчивости (а), диэлектрической постоянной, измеренной на частоте 1 МГц (•) и поляризации (в) кристалла Еид 5У0 5МПО3. При пироэлектрических измерениях поляризации кристалл предварительно охлаждали в электрическом поле Е ~ 1.1 кВ/см. Фазовые Г-х-диа-граммы систем Еи1 - хУхМп03 (г) и Gdl - хУхМп03 (д). Обозначения фаз: Р - парамагнитная; 1С - синусоидальная несоразмерная, ЕЕ - сегнетоэлектрическая спиральная, САЕ - скошенная антиферромагнитная.
в
где А вектор антиферромагнетизма Мп-подсистемы. Оно приводит к спонтанной поляризации в направлении, перпендикулярном направлению в в волнового вектора к и нормали е к плоскости
вращения спинов Мп в спиральной структуре: Р ~
[к • в ] [7], и определяет связь однородного электрического поля со спиновыми возбуждениями.
0
т
Gd
X
ИЗВЕСТИЯ РАН. СЕРИЯ ФИЗИЧЕСКАЯ том 71 № 11 2007
9*
1660
МУХИН и др.
24
-1-1-1-Г"
Т-1-1-1-1-1-1-1-Гв I-г
H = 0 e || a, h\\ С
22-
20-
4 3
^ 2 1 0
10
20
V, см-
30
40
Рис. 2. Субмиллиметровые спектры действительной (а) и мнимой (•) частей диэлектрической проницаемости в Еи0.8У0.2МпОз при Т = 18 К для е || а , которые иллюстрируют наличие электромагнона в РЕ-фазе в виде широкой линии поглощения на частоте ~25 см_1 и его подавление полем Н || С (70 кЭ).
Таким образом, проведенные исследования показали, что замещенные манганиты Еи1 _ _^хМпО3 и Gd1 _ _^хМпО3 являются мультиферроиками с разнообразными фазовыми превращениями и необычными электроактивными спиновыми возбуждениями.
Работа поддержана РФФИ, гранты № 06-0217514, 07-02-00580, 04-02-81046-Ве12004.
СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ
1. Kimura T., Goto T., Shintani H. et al. // Nature. 2003. V. 426. P. 55.
2. Goto T, Kimura T, Lawes G. et al. // Phys. Rev. Lett. 2004. V. 92. 257201.
3. Кадомцева A.M., Попов Ю.Ф., Воробьев Г.П. и др. // Письма в ЖЭТФ. 2005. Т. 81. С. 22.
4. Kenzelmann M, Harris A.B., Jonas S. et al. // Phys. Rev. Lett. 2005. V. 95. 087206.
5. Ivanov V.Yu., Mukhin A.A., Travkin V.D. et al. // J. Magn. Magn. Mater. 2006. V. 300. P. e130.
6. Pimenov A., Mukhin A.A., Ivanov V.Yu. et al. // Nature Physics. 2006. V. 2. P. 97.
7. Mostovoy M. // Phys. Rev. Lett. 2006. V. 96. 067601.
ИЗВЕСТИЯ РАН. СЕРИЯ ФИЗИЧЕСКАЯ том 71 № 11 2007
Для дальнейшего прочтения статьи необходимо приобрести полный текст. Статьи высылаются в формате PDF на указанную при оплате почту. Время доставки составляет менее 10 минут. Стоимость одной статьи — 150 рублей.