ИЗВЕСТИЯ РАИ. ФИЗИКА АТМОСФЕРЫ И ОКЕАНА, 2009, том 45, № 3, с. 325-336
УДК 551.510.4
ИДЕНТИФИКАЦИЯ АНТРОПОГЕННЫХ ИСТОЧНИКОВ ЭМИССИЙ ОКИСЛОВ АЗОТА ПО РАСЧЕТАМ ЛАГРАНЖЕВЫХ ТРАЕКТОРИЙ И ДАННЫМ НАБЛЮДЕНИЙ НА ВЫСОТНОЙ МАЧТЕ В СИБИРИ
ВЕСНОЙ-ЛЕТОМ 2007 г.
© 2009 г. А. В. Вивчар, К. Б. Моисеенко, Р. А. Шумский, А. И. Скороход
Институт физики атмосферы им. А.М. Обухова РАН 119017 Москва, Пыжевский пер., 3 E-mail: konst.dvina@mail.ru Поступила в редакцию 20.12.2007 г., после доработки 31.03.2008 г.
На основе данных измерений приземных концентраций NO и NO2 на фоновой наблюдательной станции Зотино (60°26' N, 89°24' Е, Красноярский край) рассмотрена задача об идентификации климатически значимых региональных антропогенных источников атмосферных эмиссий и оценке их вклада в наблюдаемую изменчивость окислов азота на станции мониторинга. Используемый подход основан на оценке условной вероятности прихода загрязненного воздуха из отдельных областей по результатам расчетов обратных лагранжевых траекторий в нижней тропосфере. Для эпизодов высоких концентраций окислов азота (>0.7 млрд.1) установлен преобладающий вклад воздушной массы, приходящей из промышленных районов юга Красноярского края, по сравнению с городами юга Западной Сибири, влияние которых в целом невелико. Полученные результаты свидетельствуют о существенном влиянии антропогенных источников загрязнений на баланс малых газовых компонент в нижней тропосфере в региональном масштабе и необходимости учета данного фактора при анализе и интерпретации данных наблюдений на фоновой станции Зотино.
1. ВВЕДЕНИЕ
В последние десятилетия изменения состава атмосферы отмечаются не только в промышленно развитых странах, но и в удаленных районах земного шара. В частности, увеличилась концентрация антропогенных аэрозолей и летучих органических соединений, многие из которых являются токсичными и при значительных концентрациях неблагоприятно воздействуют на природу и здоровье людей [1, 2, 3]. Обширные экспериментальные данные показывают, что химические процессы в шлейфах крупных городов и промышленных предприятий способны приводить к значительной трансформации первоначального химического состава загрязненного воздуха и существенно ухудшать экологическую ситуацию на значительных расстояниях от источника выбросов [2, 4]. Мониторинг приземной атмосферы осуществляется на мировых сетях фоновых станций, не охватывающих, к сожалению, территорию Российской Федерации и многих сопредельных регионов. Отсутствие систематических данных о химическом составе и уровне загрязненности приземного воздуха на большей части территории нашей страны сильно затрудняет проведение исследований того влияния, которое могут оказывать процессы регионального и трансграничного переноса на экологическую ситуацию не только в
урбанизированных регионах, но и удаленных континентальных районах Евразии.
Измерения приземных концентраций озона и окислов азота N0 и К02 на фоновой наблюдательной станции Зотино, расположенной в 500 км к северу от Красноярска и в 20 км к западу от р. Енисей, осуществляются в непрерывном режиме с помощью автоматизированного приборного комплекса, начиная с середины марта 2007 г. Станция расположена на 60°26' N и 89°24' Е, в 300 м над ур. моря в таежной зоне вдали от крупных населенных пунктов и промышленных объектов. Характер рельефа -равнинный, с пологими возвышенностями и грядами при относительном перепаде высот до 50 м. Одной из задач проводимых наблюдений является исследование эволюции химического состава воздуха при региональном и дальнем переносе от климатически значимых естественных и антропогенных источников эмиссий. В предлагаемой работе дается анализ первых результатов наблюдений, полученных весной-летом 2007 г., с точки зрения оценки влияния регионального переноса на наблюдаемую изменчивость концентраций окислов азота.
Поскольку интенсивность природных источников N0^ на единицу площади много меньше в сравнении с антропогенными, высокие концентрации N0^ можно с достаточной надежностью использовать в качестве индикатора воздушной массы, за не-
Таблица 1.
Концентрация, млрд.-1 NO NO2 NO*
Минимальная <0.05 0.06 <0.11
Максимальная 2.39 5.24 7.63
Средняя 0.07 0.43 0.50
Нижняя квартиль 0.04 0.21 0.25
Медиана 0.05 0.32 0.37
Верхняя квартиль 0.07 0.55 0.62
сколько дней до этого находившейся под воздействием значительных антропогенных источников загрязнений. Регулярные наблюдения эпизодов аномально высоких концентраций NO^ при низкой относительной доли NO позволяют, таким образом, предположить, что станция может эпизодически находиться в зоне влияния источников, связанных в основном с крупными городами и промышленными объектами юга Западной Сибири и Красноярского края (на что указывают в том числе и данные экспедиций TROICA. См. подробнее [5]). Это обстоятельство может оказаться важным при интерпретации результатов наблюдений на фоновой станции с точки зрения оценки возможного влияния указанных источников на состав приземного воздуха в региональном масштабе (порядка 500-1000 км). С целью проверки данной гипотезы, а также пространственной локализации удаленных источников, влияние которых для района станции наиболее заметно, для периодов наблюдений "фоновых" и повышенных концентраций NO^ были рассчитаны обратные траектории воздушных частиц в нижней тропосфере, которые затем использовались для оценки условной вероятности прихода загрязненного воздуха из отдельных областей регулярной широтно-долгот-ной сетки по методу [6], основанному на расчете суммарного времени пребывания воздуха в каждой из областей.
Исследования, таким образом, проводятся в рамках концептуальной модели источник-приемник [7], основанной на лагранжевом подходе к описанию процесса переноса с использованием отдельных маркированных частиц воздуха, где в качестве маркера может быть выбрано отношение смеси некоторой консервативной субстанции, поступаемой от источника вблизи поверхности земли и переносимой вместе с потоком. Использование в качестве такой субстанции нечетного азота NO + NO2 позволяет приближенно удовлетворить требованию консервативности, поскольку его время жизни в нижней атмосфере для малозагрязненного воздуха составляет от 2 до 8 дней [3], что как правило значительно превышает характерное время пере-
носа при региональной адвекции, составляющее от нескольких часов до суток.
В разд. 2 приводится краткое описание данных наблюдений. Методы расчета обратных изобарических траекторий и статистического анализа ансамблей траекторий описаны в разд. 3 и 4 соответственно. Качественная оценка погрешности в связи с использованием изобарического прближения дается в разд. 5. Основные результаты работы сформулированы в разд. 6.
2. ДАННЫЕ НАБЛЮДЕНИЙ
Для непрерывных измерений концентраций мо-ноксида и диоксида азота в приземном воздухе на базе высотной мачты на станции Зотино применен газоанализатор типа TE42C-TL призводства Termo Electron Corporation, обеспечивающий непрерывные автоматизированные измерения приземных (на высоте 4 м) концентраций NO и NO2 в диапазоне от 0.05 до 400 частиц на миллиард (млрд.-1) с общей погрешностью ±1%. Время измерения единичного отсчета концентрации 1 мин.
В работе используются данные наблюдений окислов азота, полученные за период с 12.03.2007 00:00 по 12.08.2007 00:00 GMT. Учитывая высокую относительную погрешность измерений при низких концентрациях, из исходных рядов NO и NO2 были исключены моменты времени, в которые концентрация NO2 была меньше порога обнаружения прибора, равного 0.05 млрд.-1. На основе данных рядов за каждый день рассчитывались средние трехчасовые
концентрации NO, NO2 и NO* в окне ±1.5 часа последовательных моментов от 00:00 до 21:00 GMT с шагом 3 часа, при этом из полученных рядов были исключены значения, для которых заполненность исходного минутного ряда в соответствующем временном интервале была менее 50%. Исходные ряды
NO, NO2 и итоговые ряды, включая NO*, представлены на рис. 1. Зависимость NO/NO2 от NO* и относительная частота эпизодов наблюдений NO* в отдельных интервалах концентраций представлены на рис. 2а и 26 соответственно.
Как видно из рисунков, наблюдаемые концентрации могут варьировать в широких пределах - от значений меньше порога обнаружения до десяти и более млрд.-1. Некоторые статистические параметры для представленных на рис. 1 рядов средних 3-часовых концентраций даны в табл. 1.
Средняя величина NO* составила 0.5 млрд.1, при этом в 75% от всего времени наблюдений средние 3-часовые значения не превышали 0.62 млрд.-1, что согласуется с другими данными наблюдений для чистого воздуха в удаленных конти-
ИДЕНТИФИКАЦИЯ АНТРОПОГЕННЫХ источников эмиссии окислов Зотино (60.43 N, 89.40 E): 12.03.2007 00:00 - 12.08.2007 21:00 GMT
и а
10 1
* 0.1
о
N
0.01 10
: Ис1 -Сре :одные минутн ;дние 3-часовы ыезначения е значения
~ Ш\ < i Ф ЙЙ А . Л 1 i У i i i '■ dilii V. ■ ; "-i.ii '1 i J' - - ; * it 1 г 'Д
: М у * КИ ^AMJ В» WWj
60
90
120 150
День, с 01.01.2007
180
210
240
Рис. 1. Приземные концентрации N0, N02 и N0^. по измерениям на станции Зотино. Пунктирной линией для N0^- обозначена верхняя квартиль для последовательных 20-дневных периодов наблюдений.
(а)
no/no2 1.0
0.25
м
о
и
и
о
cd
о 0.15 т с
cd
Ц0.10
ь
е
т и
о 0.05 н т
О
(б)
10
NOx, млрд.-1
0.4 0.8 1.2 1.6 2.0 2.4 NOx, млрд.-1
Рис. 2. Отношение средних в окне ±1.5 часа концентраций N0 и N02 в зависимости от N0X (а) и относительная частота эпизодов наблюдений N0X в отдельных интервалах с шагом 0.1 млрд.-1.
нентальных районах [5]. Отметим, что относительное содержание N0 для верхних 25% значений N0; в большинстве случаев значительно меньше единицы (см. рис. 2а), что характерно для фотохимии фонового и слабо загрязненного воздуха в шлейфах на
значительном расстоянии от источников выброса
[4]. В связи с этим, значения N0; - 0.6-0.8 млрд.-1 далее будем считать пороговыми, условно отделяющими чистый воздух от воздуха, пришедшего из районов расположения источников эмиссий.
3. ТРАЕКТОРНАЯ МОДЕЛЬ
При количественном описании влияния пространственно распределе
Для дальнейшего прочтения статьи необходимо приобрести полный текст. Статьи высылаются в формате PDF на указанную при оплате почту. Время доставки составляет менее 10 минут. Стоимость одной статьи — 150 рублей.