ПОВЕРХНОСТЬ. РЕНТГЕНОВСКИЕ, СИНХРОТРОННЫЕ И НЕЙТРОННЫЕ ИССЛЕДОВАНИЯ, 2011, № 9, с. 12-17
УДК 535.44
ИССЛЕДОВАНИЕ ТРЕХВОЛНОВОЙ КОМПЛАНАРНОЙ ДИФРАКЦИИ РЕНТГЕНОВСКИХ ЛУЧЕЙ В МОНОКРИСТАЛЛЕ ТеО2 С ИСПОЛЬЗОВАНИЕМ СИНХРОТРОННОГО ИЗЛУЧЕНИЯ
© 2011 г. А. Е. Благов1, М. В. Ковальчук1, 2, В. Г. Кон1, 2, Э. Х. Мухамеджанов2,
Ю. В. Писаревский1, П. А. Просеков1
Институт кристаллографии имени А.В. Шубникова РАН, Москва, Россия 2Национальный исследовательский центр "Курчатовский институт", Москва, Россия
Поступила в редакцию 10.03.2011 г.
Представлены результаты первого экспериментального исследования трехволновой компланарной дифракции рентгеновских лучей в монокристалле парателлурита (TeO2) с использованием синхро-тронного излучения (СИ) на Курчатовском источнике СИ. Исследовались четыре случая дифракции для пар отражений с индексами (220, 371), (220, 464), (220, 370) и (110, 557). Во всех случаях обнаружено изменение формы кривых угловой зависимости коэффициента отражения слабого рефлекса за счет многоволнового взаимодействия, в результате которого появляются два пика на кривой отражения, соответствующие двум механизмам рассеяния: амплитудному и резонансному. Обсуждаются причины недостаточного разрешения используемой экспериментальной схемы. Показано, что полученные данные в целом соответствуют результатам численного моделирования эксперимента.
ВВЕДЕНИЕ
Многоволновая дифракция рентгеновских лучей в монокристаллах представляет интерес как с фундаментальной точки зрения, так и в связи с разработкой и усовершенствованием методов характе-ризации структуры кристаллических твердых тел. В последние годы в этой области наблюдается переход от исследований, посвященных наблюдению особенностей многоволновой дифракции, к разработке схем многоволновой дифракции, направленных на изучение структуры идеальных и искаженных кристаллов, на разработку методов определения фаз структурных амплитуд, уточнение межплоскостных расстояний и величины деформаций кристаллической решетки.
Многоволновая динамическая дифракция рентгеновских лучей, как правило, изучается в кристаллах с высокой степенью совершенства кристаллической решетки [1, 2]. Несомненным лидером здесь является кристалл кремния [3]. В [4] было показано, что монокристалл парателлурита Те02 (пр. гр. Р43212, а = 4.810, с = 7.613 А) также пригоден для наблюдения всех особенностей многоволновой дифракции, описываемых теорией для совершенных кристаллов. Весьма интересным является случай компланарной дифракции, когда два дифрагированных пучка наблюдаются в одной и той же плоскости, т.е. на сфере Эвальда находятся два (или более) узла обратной решетки [2]. Такая дифракция слабо чувствительна к угловой расходимости падающего пучка в плоскости, перпендикулярной плос-
кости рассеяния, что упрощает требования к экспериментальной схеме. С другой стороны, она реализуется только в случае монохроматичного пучка, т.е. в случае определенной длины волны рентгеновского излучения. В частности, в условиях, близких к компланарной дифракции [4], все же имелось слабое отличие Мо^Га1-линии от точного значения, соответствующего компланарной дифракции для рассмотренных отражений.
При использовании лабораторной рентгеновской трубки в качестве источника излучения последнему условию удовлетворить очень сложно, так как в этом случае возникает квазимонохроматическое излучение с заданной длиной волны, а тормозное излучение (квазинепрерывный спектр) имеет слабую интенсивность. Проблема очень просто решается при использовании источника синхротрон-ного излучения (СИ), так как в его спектре есть все длины волн и можно легко настроить монохрома-тор на любую заданную длину волны.
Таким образом, особый интерес представляла экспериментальная реализация результатов моделирования случаев многоволновой компланарной дифракции в монокристалле парателлурита с разной степенью вклада в рассеяние, определяемой соотношением интенсивностей выбранных рефлексов, в условиях станции СИ, схема которой наиболее адекватно соответствует проведенному моделированию.
ЭКСПЕРИМЕНТ
Эксперименты были выполнены на станции "Прецизионная рентгеновская оптика" (ПРО) [5], расположенной на канале 6.6 Курчатовского источника синхотронного излучения (КИСИ). Схема эксперимента показана на рис. 1. Пучок от поворотного магнита накопительного кольца "Сибирь-2" КИСИ проходил через двухкристальный монохро-матор 81(111) без изменения своего направления. Для уменьшения угловой расходимости пучок ограничивался щелями с размерами 0.1 мм в вертикальном (рабочем) направлении и 1 мм в горизонтальном направлении, расположенными на расстоянии 16 м от источника. Плоскостью компланарной дифракции являлась вертикальная плоскость, поскольку вертикальный эффективный размер источника меньше горизонтального.
После щели монохроматизированный и колли-мированный пучок попадал на исследуемый образец парателлурита (Те02). В результате трехволновой дифракции наблюдались два отраженных пучка. Кристалл Те02 поворачивался в плоскости рассеяния (полярный угол), и изменяющаяся интенсивность дифрагированных пучков регистрировалась двумя детекторами. В дифрактометрических исследованиях с использованием рентгеновской трубки обычно скачком изменяют также азимутальный угол ориентации кристалла, а энергия падающего излучения фиксирована. Однако в строго компланарном случае отражение не зависит от азимутального угла. При использовании синхротронного излучения есть возможность перестройки монохро-матора для изменения энергии падающего на образец пучка, что и было выполнено в данном эксперименте.
Были исследованы четыре случая трехволновой компланарной дифракции для рассчитанных пар отражений с индексами (220, 371), (220, 464), (220, 370) и (110, 557). Как было показано в [4], именно второй рефлекс, который является слабым, позволяет наблюдать трехволновое взаимодействие при сильных первом и связующем (индексы связующего рефлекса равны разности индексов второго и первого рефлексов [2]). При этом первое сильное отражение практически всегда остается двухвол-новым, а связующее происходит в направлении слабого.
Для первого случая компланарная дифракция реализуется при энергии фотонов Е = 17.461 кэВ. На рис. 2а показаны угловые зависимости коэффициента отражения для слабого рефлекса 371 при различных значениях энергии падающих фотонов. На рисунке указаны номера шагов сдвига по энергии. Точное значение шага изменения энергии проще всего определить не по углу вращения монохро-матора, а по сдвигу положения максимума кривых отражения 371. Берем разность положений максимума между пятнадцатой и первой кривыми, делим
Рис. 1. Схема эксперимента: СИ — пучок синхротронного излучения; 81(111) — кремниевый монохроматор; Те02 — образец. Два отражения регистрируются двумя детекторами.
ее на 14, на tg9B (9В — угол Брэгга) для отражения 371 и умножаем на энергию. В результате получаем шаг по энергии АЕ = 0.423 эВ (ДА, = 0.172 х 10-4 А).
Уширение измеренных экспериментально кривых отражения 371 больше по сравнению с отражением 220. Кривая для отражения 220 показана на рис. 2б: она практически не меняется при изменении энергии в малых пределах. Что же касается самих кривых отражения 371, то вдали от трехволновой точки (значение угла Брэгга или длины волны излучения, при котором одновременно выполняются условия дифракции для исследуемой пары отражений) на шкале энергии они тоже себя воспроизводят, и изменение энергии просто приводит к сдвигу максимума кривой на угловой шкале согласно соотношению Д9 =(АЕ/Е^9В. Однако в трехволновой области характер угловой зависимости заметно изменяется. Справа возникает второй максимум, в то время как левый максимум уменьшается. При определенном значении энергии оба максимума сравниваются по величине. После этого правый максимум становится выше, а левый постепенно исчезает.
Такое поведение связано с уже описанными в [4] двумя механизмами отражения при многоволновой дифракции — амплитудным и резонансным. Эти термины впервые были введены в [6]. Амплитудный механизм реализуется тогда, когда угол сканирования 9 близок к 9В для семейства плоскостей {220}, т.е. отражение от этого семейства является сильным, и отсутствуют условия дифракции первичного пучка для семейства плоскостей {371}. В этом случае рефлекс 220 вносит существенный вклад в искажение формы кривой угловой зависимости коэффициента отражения для рефлекса 371, так как оно определяется когерентной суперпозицией падающей и первой отраженной плоских волн, причем разность фаз между ними пробегает значения от 0 до п при прохождении динамической области отражения первого рефлекса. Наряду с амплитудным рассеянием за пределами трехволновой области взаимодействия также наблюдается влияние сильного рефлекса на слабый. Это явление на-
14
БЛАГОВ и др.
Д9, угл. с А9, угл. с
Рис. 2. Экспериментальные кривые угловой зависимости коэффициента отражения рефлекса 371 при различных значениях энергии вблизи трехволновой точки (а), цифрами на левой оси показаны номера шагов изменения энергии фотонов. Для сильного рефлекса 220 (б) кривая практически не зависит от изменения энергии.
звано виртуальным или резонансным рассеянием [6]. Эффект имеет место в широкой угловой области по сравнению с угловой областью сильного отражения и носит асимметричный характер. Теория резонансного рассеяния изложена в [7]. Однако в данном случае, как видно из рис. 2, резонансный механизм проявляется слабо.
На рис. 3 показаны аналогичные кривые для пары отражений (220, 464). Компланарная дифракция здесь реализуется практически при той же самой энергии Е = 17.468 кэВ, что и в рассмотренном выше случае. Отметим, что при съемке данных кривых шаг по энергии составлял АЕ = 0.321 эВ (АХ = = 0.131 х 10-4 А). Видно, что сильный рефлекс 220 опять остается практически двухволновым (показан на рис. 3б), причем кривая для этого отражения дана как раз в трехволновой области. Она практически точно совпадает с кривой отражения 220 для случая (220, 371). Что же касается рефлекса 464, то его угловая зависимость при изменении энергии ведет себя несколько иначе. В данном
Для дальнейшего прочтения статьи необходимо приобрести полный текст. Статьи высылаются в формате PDF на указанную при оплате почту. Время доставки составляет менее 10 минут. Стоимость одной статьи — 150 рублей.