ОПТИКА И СПЕКТРОСКОПИЯ, 2015, том 118, № 6, с. 889-896
СПЕКТРОСКОПИЯ АТОМОВ И МОЛЕКУЛ
УДК 533.9.621.375.826
ЛЮМИНЕСЦЕНТНЫЕ ХАРАКТЕРИСТИКИ ЭКСИМЕРНЫХ МОЛЕКУЛ Kr2F* В (Kr-SF6) ГАЗОВЫХ СМЕСЯХ С НИЗКИМ СОДЕРЖАНИЕМ SF6 ПРИ НАКАЧКЕ ИМПУЛЬСНЫМ ПУЧКОМ БЫСТРЫХ ЭЛЕКТРОНОВ
© 2015 г. А. И. Миськевич***
* Национальный исследовательский ядерный университет "МИФИ", 115409 Москва, Россия ** Физико-энергетический институт им. А.И. Лейпунского, 242020 Обнинск, Россия
E-mail: AIMiskevich@mephi.ru Поступила в редакцию 31.08.2014 г.
Измерены спектры испускания плотных газовых смесей Kr + SFg различного состава, возбуждаемых импульсным пучком быстрых электронов. Энергия электронов 150 кэВ, амплитуда и длительность импульса тока пучка 5 А и 5 нс. Состав газовых смесей Kr (190-1900) Торр, SF6 (0.1—1.0) Торр. Обнаружена высокая эффективность образования эксимерных молекул Kr2F* в плотных (~1 атм) смесях Kr—SF6 при низких содержаниях донора SF6. Измерены времена высвечивания и константы тушения широкополосного излучения молекулы Kr2F* (Хмакс = 404.7 нм) компонентами газовой смеси.
DOI: 10.7868/80030403415060148
ВВЕДЕНИЕ
Эксимерные молекулы КгБ* и Кг2Р* являются эффективными преобразователями энергии накачки криптонфторсодержащих газовых смесей в световое и лазерное излучение ультрафиолетового (А = 248 нм) и видимого (ДА ~ 400—500 нм) диапазонов длин волн [1—6]. Используемые для этого газовые среды обычно представляют собой трехкомпонентные смеси высокого давления Аг— Кг или №—Кг с добавками фторсодержащего донора — обычно чистого или [4, 7]. Накачка таких смесей производится сильноточным пучком электронов высокой энергии (Ее ~ 0.1 — 1.0 МэВ), обеспечивающим мощность удельного энерговклада в газ вплоть до нескольких МВт/см3 [2]. В настоящее время имеющаяся в литературе экспериментальная информация по излучатель-ным характеристикам таких газовых сред, в которых образуются эксимерные молекулы КгБ* и Кг2Б*, получена для сред с высоким содержанием галогеносодержащей примеси — обычно более 1 Торр.
Для получения максимального световыхода молекул КгБ* и Кг2Б* в газовых смесях высокого давления, накачиваемых заряженными частицами высокой энергии, такие концентрации электроотрицательного донора могут оказаться избыточными. В виде примера на рис. 1 приведены спектры люминесценции газовых смесей (Кг + 8Б6), возбуждаемых электронным пучком с энергией 150 кэВ, с повышенным (рис. 1а) и низким
(рис. 1б) содержанием донора Эти экспериментальные результаты показывают, что свето-выход в полосе (42Г—12Г) молекулы Кг2Б* при парциальном давлении донора в смеси (Кг + + 8Б6), равном 0.2 Торр, почти в 1.3 раза превышает световыход смеси, содержащей 1 Торр
В настоящей работе рассматриваются излуча-тельные характеристики плотных газовых смесей (Кг + 8Б6) с низким содержанием донора (Р5Рб = 0.1—1.0 Тор). Экспериментальные исследования спектрально-временных характеристик люминесценции были выполнены при давлениях Кг в смеси от 190 до 1900 Торр.
ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНАЯ УСТАНОВКА
Блок-схема экспериментальной установки показана на рис. 2. Газовые смеси приготавливались в цилиндрической камере 1 0110 х 130 мм с кварцевыми окнами 2 на торцах. На нижней цилиндрической поверхности камеры имелся фланец, на котором была установлена импульсная трубка ИМА-150Э 3 с взрывоэмиссионным катодом, формирующая импульсный пучок быстрых электронов с энергией 150 кэВ, длительностью 5 нс на полувысоте и амплитудой тока пучка 5 А. Удельная мощность энерговклада в газовую среду не превышала 10 кВт/см3, поперечный размер пучка электронов на оси камеры составлял около 4 см.
Рис. 1. Спектры люминесценции плотных газовых смесей (Kr + SF^) с давлением SF^ в смеси 0.2 (7), 1.0 Торр (2). Давление Kr 1900 Торр. Возбуждение газовой смеси производится импульсным пучком быстрых электронов с энергией 150 кэВ и длительностью 5 нс.
10 9
Рис. 2. Блок-схема экспериментальной установки: 1 — камера, 2, 4 — кварцевое окно, 3 — ускоритель электронов "Ари-на-2", 5 — спектрометр MAYA-2000 Pro, 6 — цифровой осциллограф Rigol DS 5022, 7 — фотоумножитель ФЭУ-106, 8 — монохроматор МДР-23, 9 — циркуляционный насос, 10 — титановый фильтр, 11 — компьютер IBM PC, 12 — волоконный световод, 13 — блок запуска ускорителя и синхронизации, высоковольтный блок питания ускорителя.
Регистрация светового излучения производилась в спектральном диапазоне 200—1200 нм с разрешением по длинам волн 1 нм с помощью спектрометра МАУЛ-2000Рго (5) с ПЗС-матрицей.
Временные сигналы люминесценции на фиксированной длине волны регистрировались с помощью фотоумножителя ФЭУ-106 (7), установленном на выходной щели спектрометра МДР-23 (8).
Рис. 3. Спектры люминесценции газовых смесей (Кг + SF6) с содержанием SF6 в смеси 0.2 Торр и давлением Кг, равном 1900 (а), 190 Торр (б). Возбуждение смесей производится импульсным пучком быстрых электронов с энергией 150 кэВ и длительностью 5 нс.
I, отн. ед.
Длина волны, нм
Фотоумножитель работал в токовом режиме на нагрузку 50 Ом без использования усилителя. Запись формы световых импульсов производилась с помощью цифрового осциллографа Rigol DS 5022 (6), связанного с персональным компьютером IBM PC (11). Временное разрешение установки составляло 20 нс/см. При работе камера откачивалась и заполнялась исследуемым газом — чистым Kr при давлении от 190 Торр до 1900 Торр.
Для приготовления смесей с низким содержанием SF6 использовалась мерная трубка. Отношение объема мерной трубки к общему объёму всех коммуникаций составляло 1:100, что позволяло получать концентрации примесного газа в смеси ~0.05 Торр и ниже с высокой точностью .
РЕЗУЛЬТАТЫ ИЗМЕРЕНИЙ
На рис. 3 приведены спектры люминесценции газовых смесей (Кг + SF6) с давлением SF6 в смеси 0.2 Торр и давлением Kr, равном 1900 (рис. 3а) и 190 Торр (рис. 3б). Возбуждение смесей произво-
дится пучком быстрых электронов с энергией 150 кэВ. Оба спектра содержат полосу В—Х молекулы К^* (Хмакс = 248 нм), полосу 42Г—12Г молекулы Кг^* (Хмакс = 404.7 нм) и атомарные линии криптона (переходы 5р—5я). Следует отметить сильную зависимость формы спектров и интенсивности эксимерных полос молекул К^* и Кг^* от давления криптона — при высоких давлениях в спектре преобладает полоса 42Г—12Г молекулы Кг^*, в то время как при давлениях Кг, меньших 0.5 атм, полоса В—Х молекулы К^*. Это связано с различными плазмохимическими каналами образования эксимерных молекул — двухатомные молекулы К^* эффективно образуются при низких давлениях Кг за счет реакции ион-ионной рекомбинации атомарных ионов Кг+ и
SF6- (1), в то время как трехатомные молекулы — при высоких давлениях за счет ион-ионной рекомбинации молекулярных ионов Кг2+ и SF6-, поскольку при высоких давлениях криптона ато-
Рис. 4. Временные осциллограммы импульсов люминесценции на переходе 42Г—12Г молекулы K^F (к = 404.1 нм) для смесей (Kr + SF6) различного состава: а — давление Kr 1900 Торр, давление SF6 0.2 (1), 0.4 (2), 0.6 Торр (3); б — давление SF6 0.2 Торр, давление Kr 1900 (1), 1520 (2), 1140 (3), 760 (4), 380 Торр (5). Возбуждение газовых смесей производится импульсным пучком быстрых электронов с энергией 150 кэВ и длительностью 5 нс.
марные ионы Кг+ за счет реакции конверсии превращаются в молекулярные ионы Кг2+:
Кг+ + SF6- ^ Кл^*+ SF5 (1)
Kr, + SF6- ^ Kr2F* + SF5
Kr + + 2Kr ^ Kr2+ + Kr, ^з=1.5X10-32Г"0 75 см6/с [8].
(2) (3)
Реакция (3) и способствует эффективному образованию трехатомных эксимерных молекул Кг^* при высоких давлениях газа.
Для определения констант столкновительного тушения трехатомных эксимерных молекул Кг^* атомами Кг и молекулами SF6 были измерены времена высвечивания люминесценции газовых смесей Кг + SF6 различного состава на длине волны X = 404.7 нм (полоса 42Г—12Г Кг^*). Давление Кг в смеси изменялось от 190 до 1900 Тор и SF6 —
от 0.036 до 1.0 Торр. Временные осциллограммы импульсов люминесценции для смесей с низким и высоким содержанием компонент газовой смеси Кг + SF6 приведены в логарифмическом масштабе на рис. 4. Увеличение концентрации донора SF6 в газовой смеси Кг + SF6 вызывает тушение
I, отн. ед 0.2Г
0.1-
0.16г
0.08
Время х 107, с
Рис. 5. Временные осциллограммы импульсов люминесценции смесей Кг + SF6 на длине волны 404.7 нм
(а, в) (переход 42Г—12Г молекулы К^*) и 248 нм (б) (переход В—Х молекулы ЮТ*) при различных содержаниях Кг: а — давление Кг 380 Торр, давление SF6 0.1 Торр, X = 404.7 нм); б — давление Кг 380 Торр, давление SF6 0.1 Торр, X = 248 нм; в — давление Кг 1140 Торр, давление SF6 0.1 Торр, X = 404.7 нм. Стрелками отмечены максимумы, связанные с образованием молекул КГ* в плазме и их влиянием на люминесценцию. Возбуждение газовых смесей производится импульсным пучком быстрых электронов с энергией 150 кэВ и длительностью 5 нс.
люминесценции, сопровождающееся уменьше-нием времени высвечивания и снижением заселенности верхнего уровня 42Г молекулы Кг^*(рис. 4а). Изменение содержания Кг в смеси не вызывает сильного тушения люминесценции, а влияет только на величину удельного энерговклада в газ (рис. 4б).
На рис. 5 приведены временные осциллограммы импульсов люминесценции на длине волны 248 нм (рис. 5б, переход В—Х молекулы К^*) и 404.7 нм (рис. 5а, 5в, переход 42Г—12Г молекулы Кг^*) для смеси Кг + SF6 с низким (рис. 5а, 5б) и высоким (рис. 5в) содержанием Кг. Сравнение этих осциллограмм показывает, что когда вклад реакции (3) невелик (низкие давления Кг), то образование молекул Кг^* происходит с эффективным участием молекул К^*:
KrF* + 2Kr ^ Kr2F* + Kr.
(4)
При высоких давлениях (~1 атм) Kr за счет реакции конверсии (3) атомарные ионы Kr+ превращаются за время ~10 нс в молекулярные ионы
Kr2+, и вклад реакции (4) в образование молекул Kr2F* становится незначительным (рис. 5в).
Населенность верхнего уровня 42Г молекулы Kr2F* после окончания электронного импульса накачки определяется совместным действием реакций (2) образования эксимерных молекул и реакций столкновительного тушения с участием атомов Кг и молекул донора SF6:
Kr2F* + SF6 ^ продукты, Kr2F* +Kr ^ продукты.
(5)
(6)
В произвольный момент времени ? населенность N(0 верхнего уровня 42Г
Для дальнейшего прочтения статьи необходимо приобрести полный текст. Статьи высылаются в формате PDF на указанную при оплате почту. Время доставки составляет менее 10 минут. Стоимость одной статьи — 150 рублей.