а, Гс см3/г 20 г
-40000 -20000 0
20000 40000 H, Э
(б)
-20 а, Гс см3/г 20
10
i_i_i_i_L
—40000 -20000 0
10
T = 77 K
-20
20000 40000
H, Э
а, Гс см3/г 1
-800 -400 0/
800 H, Э
Рис. 1. Петли гистерезиса при T= 5 (a) and 77 K (б). На вставке показана центральная часть петли.
упорядоченного по DO3-THny, подобно сперимаг-нитному. Однако ранние и недавние исследования упорядоченных Fe-Al сплавов методом дифракции нейтронов свидетельствуют о наличие кластеров ферромагнитного типа [16] и несоизмеримой волны спиновой плотности [17] с периодом -11-6 параметров ОЦК-решетки.
В данной работе представлены результаты мессбауэровских и магнитометрических исследований упорядоченного по В2-типу сплава Fe659Al341 и их интерпретация в рамках модели Маттиса [18].
Сплав Fe с 34.1 ат. % Al был получен из высокочистых компонентов (Fe и Al 99.99%) методом электродуговой плавки в атмосфере очищенного He.
После выплавки проводилась гомогенизация в течение 8 ч при 1100°С в очищенном Ar, затем из слитка напиливался порошок, просеивался и отжигался при 800°C в течение 1 ч с последующим охлаждением до 600°C и выдержкой при этой температуре в течение 32 ч. Дифрактометрические измерения с использованием Fe^-излучения были выполнены при комнатной температуре. Химический анализ проводился с помощью атомного эмиссионного спектрометра Spectraflame-Modula D с индуктивно связанной плазмой и вторичного ионного масс-спектрометра МС7201. Погрешность определения концентрации Al в сплаве составила ±0.3 ат. %. Магнитные измерения выполнялись в центре магнитометрии ИФМ УрО РАН на SQUID-магнитомет-ре MPMS-XL-5 (Quantum Design) во внешних магнитных полях до 50 кЭ при температурах от 5 до 300 K. Для измерения температурной зависимости восприимчивости от 300 до 500 К использовалась оригинальная установка для измерения магнитной восприимчивости в малом переменном поле. 57Fe мессбауэровские спектры снимались при T = 12-300 K и во внешних магнитных полях Нвн = 0.3-21 кЭ с использованием источника 57Co в матрице Cr. Для вычисления распределения сверхтонкого магнитного поля (СТМП) Р(ВЭф) применялся метод регуляризации [19]. Интервал СТМП от 0 до 30 кЭ, где ДВЭф) соответствует часть спектра без магнитного расщепления, учитывался при вычислении B Эф и доли немагнитной части спектра P0.
РЕЗУЛЬТАТЫ И ОБСУЖДЕНИЕ
В дифрактограмме образца присутствуют только рефлексы В2-сверхструктуры. Никакого диффузного фона, указывающего на присутствие малых упорядоченных по DOз-типу областей, не обнаруживается. Приготовление и структурный анализ образца были подробно описаны в [20]. Содержание А1 было оценено равным 34.1 ат. %.
Петли гистерезиса, измеренные при 5 и 77 К (рис. 1а, б), симметричны относительно нуля. Следует отметить, что коэрцитивная сила Нс уменьшается от 900 до 27 Э с увеличением температуры от 5 до 77 К, и даже при комнатной температуре существует малая коэрцитивная сила Нс = 1.5 Э. Кривые намагничивания при различных температурах, представленные на рис. 2, не достигают насыщения вплоть до Нвн = 50 кЭ. ZFC- и FC-темпе-ратурные зависимости удельной намагниченности а во внешнем магнитном поле Нвн = 0.5, 1, 10, 50 кЭ приведены на рис. 3. Вид зависимости а(Т) в слабых магнитных полях, а именно гистерезис при Т < 35 К, аналогичен наблюдавшемуся ранее в работах [6-9]. Этот факт позволил определить магнитное состояние сплава при низких температурах как спиновое стекло (идеальное либо мик-
400
а, Гс см3/г 20
10
-10
-20
Fe65.9Al34.1
f -Т = ;
-о-50
-*-100
- // ---150
200
250
^ i i -х-300 i i i
-60000 -40000 -20000
20000 40000 60000 H, Э
Рис. 2. Кривые намагничивания а(Н) при различных температурах.
томагнетик) [8, 10]. Однако численное сравнение значений намагниченности на ZFC- и FC-кривых при 5 К (см. рис. 3) с соответствующими значениями на петле гистерезиса при той же температуре (рис. 1а) показывает, что эти значения одинаковы. Заметим, что восходящая и нисходящая ветви петли гистерезиса смыкаются при Нвн > 10 кЭ, при котором ZFC и FC кривые намагничивания не показывают наличие температурного гистерезиса. Это позволяет заключить, что температурный гистерезис при Нвн < 10 кЭ является следствием частных петель гистерезиса и поэтому определяется параметрами магнитного гистерезиса. Заметим, что, согласно классификации типов магнитного упорядочения в [21], в качестве основных признаков спин-стекольного или миктомагнитно-го состояния определены явления температурного гистерезиса и сдвинутой петли магнитного гистерезиса после предварительного охлаждения материала в магнитном поле. В исследуемом сплаве Fe659Al341 эти явления не фиксируются. Еще одна особенность а(Т) в FC- и ZFC-циклах, отмечавшаяся также ранее в работах [7, 11, 12], - это выраженный максимум при Т - 50 K в Нвн < 10 кЭ. Температурная зависимость AC восприимчивости Х(Т) (рис. 4a), измеренная при Нвн = 0, имеет вид, характерный для антиферромагнетика, и воспроизводит максимум на а(Т) при Т - 50 K. Однако отметим, что в упорядоченных Fe-Al сплавах не было обнаружено дальнего антиферромагнитного упорядочения при температурах вплоть до 1.9 K [22]. На зависимости мнимой части магнитной вос-
приимчивости от температуры %"(Т) также имеет место резкий пик при Т = 47 К и некоторая особенность при Т >150 К, подавляемая малым внешним магнитным полем Нвн = 1 кЭ (рис. 46). Суммируя наблюдаемые особенности полевого и температурного поведения магнитных характеристик, мы приходим к выводу, что магнитное состояние исследуемого сплава не может быть отнесено однозначно ни к одному из хорошо известных [22] типов магнитного упорядочения.
Мессбауэровские спектры и распределения Р(Вэф) при 12 < Т < 80 К, представленные ранее в [23], даны на рис. 5. Магнитное расщепление, наблюдаемое в спектрах при 12 < Т < 27 К, исчезает по мере приближения к 80 К. Следует заметить, что намагниченность не равна нулю при этой температуре и возрастает в 20 раз при увеличении Нвн от 0.5 до 2 5 кЭ. Изменения в спектрах с ростом температуры приводят к быстрому росту доли немагнитной компоненты Р0 в интервале температур от 21 до 45-50 К и уменьшению среднего
сверхтонкого магнитного поля Вэф , которое описывается не функцией Бриллюэна, а некоторой ступенчатой функцией (рис. 6). В температурном интервале от 50 до 80 К наблюдается медленное
падение В эф до нуля и увеличение Р0 до 1. Сравнение данных по намагниченности и мессбауэров-ской спектроскопии показывает аномально высокое значение отношения В эф / т Ре = 500-700 кЭ/цв.
0
0
а, Гс см3/г 20
15
X, отн. ед.
50 кЭ
10 кЭ
413
50
100 150 200 250 300 Температура, К
(а)
0
X ', см3/г 1.0 х 10-4
8.0 х 10-5
6.0 х 10-5
4.0 х 10-5
2.0 х 10-5
0
100
200
(б)
300
400
Л
/ ■.
и
Iь
в
0 кЭ
1 кЭ 5 кЭ
100 200 300 Температура, К
400
Рис. 3. ZFC и FC температурные зависимости намагниченности а(Т) во внешних магнитных полях Нвн.
На рис. 7 представлены мессбауэровские спектры и соответствующие распределения Р(Вэф) при Т = 80 К во внешних магнитных полях Нвн. Основная особенность этих спектров состоит в появлении в них компонент с магнитным расщеплением, значительно превышающем Нвн. Уширение в
спектрах приводит к существенному росту В эф, как это отчетливо видно на рис. 8а, б. Следует обратить внимание на значение среднего сверхтонкого поля В эф = 64 кЭ, которое также выше приложенного магнитного поля Нвн = 16.2 кЭ. Таким образом, существенное различие в температурном поведении Вэф (Т)(рис. 6, 8) и а(Т) (рис. 3) исчезает уже в малых Нвн и зависимости становятся коррелирующими.
Температурная и полевая динамика параметров мессбауэровских спектров свидетельствует о
Рис. 4. Температурная зависимость АС восприимчивости х(Т) (а) и ее мнимая часть Х''(Т) (б).
присутствии релаксационных явлений в сверхтонких взаимодействиях (СТВ) при температурах ниже 50 К (интервал II на рис. 6). Кроме того, это значение коррелирует с положением пика на зависимостях х(Т) и Х"(Т). Однако зависимости намагниченности а в шкале Н/Т, представленные на рис. 9, показывают, что а(Н/Т) совпадают между собой при Т > 150 К, что также говорит о поведении магнитных моментов при температурах выше 150 К характерном для суперпарамагнетика. Какого рода и размера неоднородности могли бы привести к релаксации СТВ и проявлениям суперпарамагнетизма, мы попытаемся далее рассмотреть с позиций микроскопической модели локальных магнитных моментов.
Размещение атомов Fe и А1 в В2-сверхструкту-рах сплавов нестехиометрического состава можно пояснить на примере DO3 ячейки Fe3Al (рис. 10), в которой атомы Fe занимают А и С узлы, а атомы А1-В-узлы. В В2-сверхструктуре с концентрацией А1 ниже стехиометрической (50 ат. % А1), А-узлы заселяются атомами Fe, а избыточные атомы Fe и все атомы А1 хаотически размещаются по С и В-узлам. В В2-сверхрешетке существует два типа
2
1
8
0
0
«
(Ü
Ú н о
А
В
О X и S о X о н X
S
• /*
v;
12 К
X - -
21 К
V
34 К
*
50 К
<Т| ИМТШЙГ»№|>*И»ГМПйЛ "И^Ч^ /V
80 К
«
<D
W н о
-8 -6 -4 -2 0 2 4 6 Скорость, мм/с
100 200
Bэф, кЭ
300
Рис. 5. Мессбауэровские спектры и распределения Р(Вэф) при различных температурах.
0
атомов Fe : атомы Fe (I), имеющие 8 ближайших соседей Fe, и атомы Fe с различным числом (от 2 до 8) ближайших атомов Al в I координационной сфере.
Впервые опубликованная в [24] модель локальных магнитных моментов для упорядоченных сплавов Fe-Al имела вид ступеньки и определяла магнитный момент атома Fe m(k) (k - число атомов Al среди ближайших соседей атома Fe) в зависимости от его локального химического окружения следующим образом:
m (0) = m (1) = m (2) = mFe, m(3) = 0.9mFe, m(4) = 0.7mFe, m(к > 5) = 0,
где mFe обозначает магнитный момент a-Fe, 2.22 цВ.
Последующие версии этой модели отличались в основном критическим числом атомов Al в ближайшем окружении атома Fe k^, при котором магнитный момент атома Fe имеет отличное от нуля значение: от k^= 6 в [25] до k^ = 8 в [26].
150 h
^100
к
loB 50
0 10 20 30 40 50 60 70 80 90 100 Температура, К
Рис. 6. Среднее сверхтонкое магнитное поле Вэф и доля немагнитной компоненты Р0 в зависимо
Для дальнейшего прочтения статьи необходимо приобрести полный текст. Статьи высылаются в формате PDF на указанную при оплате почту. Время доставки составляет менее 10 минут. Стоимость одной статьи — 150 рублей.