ФИЗИКА МЕТАЛЛОВ И МЕТАЛЛОВЕДЕНИЕ, 2004, том 97, № 3, с. 39-46
ЭЛЕКТРИЧЕСКИЕ _
И МАГНИТНЫЕ СВОЙСТВА
УДК 669.14.018.29:539.12.043:543.429.3
МЕССБАУЭРОВСКОЕ ИССЛЕДОВАНИЕ КОНСТРУКЦИОННОЙ СТАЛИ ОХ16Н15МЗТ1 ПОСЛЕ НЕЙТРОННОГО ОБЛУЧЕНИЯ
© 2004 г. В. М. Колосков, А. В. Козлов, В. А. Семенкин, О. Б. Мильдер, И. А. Портных
Институт физики металлов УрО РАН, 620219 Екатеринбург, ул. С. Ковалевской, 18 Поступила в редакцию 23.06.2003 г.; в окончательном варианте - 14. 07.2003 г.
Проведено абсорбционное ЯГР-исследование облученных образцов перспективной оболочечной стали ОХ16Н15М3Т1 в потоке нейтронов исследовательского реактора ИВВ-2 после криогенного облучения при 80 К и температуре теплоносителя 350 К. Обнаружена субструктура парамагнитной резонансной линии и исследованы закономерности изменения изомерного сдвига и соотношения площадей линий спектра в зависимости от условий облучения. Для исследования были выбраны образцы с флюенсами по быстрым нейтронам 1.7 х 1018, 1.5 х 10 нейтр/см2 для криогенного облучения и 1 х 1019 нейтр/см2 при температуре теплоносителя. Обсуждение результатов проведено в модели двух фаз.
В настоящее время основой конструкционных сталей, используемых для оболочек твэлов высокопоточных реакторов на быстрых нейтронах (РБН), является базисный состав ОХ16Н15М3. Этот выбор был сделан на основании длительных реакторных исследований и богатого технологического опыта производства и эксплуатации контейнерных твэлов. На первых этапах эксплуатации опытно-промышленных РБН для оболочек твэлов были использованы стали аустенитного класса ЭИ-847 и AISI 316, которые по совокупности свойств - коррозионным, прочностным, жаростойкости - удовлетворяли конструкционным и технологическим требованиям, предъявляемым к твэлам активной зоны промышленного РБН. Это соответствие было подтверждено результатами ресурсных радиационных испытаний в опытно-промышленных реакторах с натриевым теплоносителем. Однако уже на начальном периоде эксплуатации промышленного реактора БН-600 скорость распухания материала оболочек твэлов на основе стали ЭИ-847 оказалась значительно выше проектной, что потребовало в дальнейшем модернизации активной зоны.
На сегодняшний день материала оболочек твэлов, который в полной мере позволил бы реализовать экономический потенциал РБН большой модности и одновременно сохранить регламентный уровень безопасности эксплуатации ТВС, разработать не удалось.
Традиционные пути исследования влияния легирующих добавок на ресурсные свойства материала твэла требуют значительных временных и материальных затрат и методически ограничены преимущественно финишными исследованиями
механических свойств и структуры материала оболочек.
Однако априори ясно, что для рационального разрешения материаловедческих проблем требуется комплексная физическая информация об эволюции диффузионных потоков точечных дефектов и компонентов сплава, сопоставленная с изменением прежде всего ближнего, а затем и дальнего атомного порядка. Особый интерес представляют стадии облучения, когда имеется возможность наблюдать деградацию диффузионных потоков точечных дефектов к структурным стокам и формирование предпосылок структурных и фазовых превращений. Это требует использования методик исследований, имеющих соответствующий информационный потенциал.
Две идеи в радиационном материаловедении в настоящее время получили развитие. Перспективным направлением улучшения ресурсных возможностей (в частности, обеспечивается значительное снижение скорости распухания при дозах более 50 сна) материалов оболочек твэлов является использование легирующих добавок (преимущественно титана, алюминия), которые стимулируют образование и рост под облучением вторичных дисперсных когерентных частиц в материале оболочки твэла. По существующему мнению, основная причина эффективного уменьшения скорости накопления радиационных дефектов в материале - это появление ансамбля когерентных упорядоченных интерметаллидных выделений у'-фазы [1-5], формирующих упругие поля. Но сказать что-либо определенное о механизме влияния выделений у'-фазы в данный момент затруднительно.
В радиационном материаловедении является хорошо установленным фактом, что и предварительная холодная деформационная (ХД) обработка материала оболочек твэлов [6] также является эффективным способом усиления рекомбинации точечных дефектов. Этот эффект наблюдали и после электронного облучения для сплава ОХ16Н15М3 и инварного состава Бе - 36% N1 авторы [7]. По-видимому, объяснение феномена увеличением плотности дислокационных стоков и частичным изменением субструктуры зерен несостоятельно, так как использование этого же материаловедческого приема применительно к аустенитным сталям близкого состава желаемого эффекта не приносит [1].
В данной работе представлено мессбауэров-ское исследование перспективной конструкционной стали ОХ16Н15М3Т1 для оболочек твэлов, при подготовке образцов которой унаследованы упомянутые идеи. Образцы прошли облучения при различных температурных условиях в активной зоне реактора ИВВ-2. Для сопоставления приведен ЯГР-спектр необлученного образца используемой в настоящее время стали ОХ16Н15М2Г. Интерес к исследованию этих материалов стимулируется результатами работ [3, 5, 8, 11]. Основные преимущества ЯГР-спектроскопии на ядре Бе57 в данном случае заключены в "объемном" характере информации и возможности изучения в одном эксперименте структурных и электронных свойств матрицы в пределах ближнего порядка по отношению к ядрам Бе57.
МЕТОДИКА ИССЛЕДОВАНИЙ
Образцы для ЯГР исследований были подготовлены из хвостовых частей лопаток, предназначенных для определения механических свойств. Химическим травлением и последующей электрополировкой в растворе на основе ортофосфорной кислоты были получены дисковые поглотители толщиной (7-12) мкм и 0 ~10 мм.
Ядерные гамма-резонансные (ЯГР) спектры поглощения измерялись в горизонтальной геометрии при доплеровском смещении поглотителя в режиме постоянных ускорений и неподвижной резонансной паре: источника 57Со (Сг) и конвертера сцинтилляционного резонансного детектора на основе обогащенного 57Бе ферроцианида калия. Для формирования скоростной шкалы использовалась система доплеровской модуляции мессбауэровского спектрометра СМ-2201. Накопление спектров производилось в секцию 512 каналов анализатора УНО-1024-90 в скоростном диапазоне ~(± 0.5) мм/с. Калибровка скоростной шкалы проводилась методом экстраполяции метрологических констант калибровки металлического железа на рабочий интервал скоростей. Обработку результатов измерения (оценку парамет-
ров первичных спектров, получение разностных спектров, проведение калибровки) проводили по программе иМУЕМ-4.
Образцы стали, прошедшие технологические стадии аустенизации (закалкой) и 20% ХД облучали в азотной низкотемпературной петле при температуре ~80 К и в "мокром" канале при температуре теплоносителя ~350 К исследовательского реактора ИВВ-2.
Для исследования были взяты образцы с флю-енсом по быстрым нейтронам ~1.7 х 1018 и ~1.5 х х 1019 нейтр/см2 после низкотемпературного облучения и ~1 х 1019 нейтр/см2 после облучения в "мокром" канале при температуре теплоносителя. Для сравнительного анализа были подготовлены образцовые поглотители из ОХ16Н15М3Т1 и используемой в настоящее время оболочечной стали твэлов ОХ16Н15М2Г, которые также полностью обеспечивали использование приближения "тонкого" поглотителя.
РЕЗУЛЬТАТЫ ИССЛЕДОВАНИЯ И ОБСУЖДЕНИЕ
Необходимо отметить, что по литературным данным [9, 16] аустенитные нержавеющие стали, данного класса, имеют в спектре поглощения одиночную мессбауэровскую линию с полушириной от 2 до 3 естественной и с незначительной асимметрией (рис. 1а). Ранее подобные спектры интерпретировали функциями распределения изомерных сдвигов или квадрупольным расщеплением, что в первом приближении не противоречит сложившимся подходам к анализу атомной структуры неупорядоченных сплавов с кубической решеткой. Но в соответствии с результатами рис. 1в, рис. 2а при дальнейшем повышении разрешения мессбауэровского спектрометра мы наблюдаем тонкую структуру спектра. Оправдано провести обработку спектра в модели суперпозиции как минимум двух лоренцовских синглетов с физической полушириной линий, характерной для мес-сбауэровской спектроскопии на ядре 57Бе, для облученных образцов.
Выбор такой гипотезы разложения - наличие двух компонент с отличными химическими сдвигами (определяемой по положению линий на скоростной шкале) - диктует отсутствие признаков стохастической концентрационной неоднородности. В данном случае, по нашему мнению, мы наблюдаем концентрационное перераспределение основных легирующих компонент - хрома и никеля. Это расслоение проходит без изменения структурного мотива решетки в пределах зон когерентного отражения, характерных для дифракционных методов рентгенографии рис. 3 и нейтронографии [11]. Поэтому оно методически не регистрируемо и в литературе не описано. В пред-
Относительное поглощение
1.0
0.9
(а)
-0.4 0
Относительная скорость, мм/с
Рис. 1. Мессбауэровские спектры облученной стали ОХ16Н15М3Т1:
а, б - спектры, измеренные сцинтилляционным нерезонансным детектором в скоростных диапазонах прямой и экс-траполяционной калибровок по металлическому железу; в - спектр, измеренный сцинтилляционным резонансным детектором в диапазоне экстраполяционной калибровки.
ставленной на рис. 3 рентгенограмме отсутствуют сверхструктурные рефлексы, а полуширины базовых рефлексов (111) и (200) близки к аппаратурному разрешению. Наблюдаемая текстура [110] - результат деформационной обработки образцов.
Необходимо также отметить, что близкие параметры рассеяния железа и никеля существенно снижают потенциал дифракционных методов.
Нейтронографические исследования оказываются полезными для сталей этого класса преимущественно на финишных стадиях облучения в реакторе, когда в образцах сталей проходят значимые фазовые изменения и в дифрактограммах появляются сверхструктурные рефлексы [5].
На рис. 2 б, в, г приведены разностные мессбауэровские спектры, которые показывают, что яГР-спектроскопия позволяет
Для дальнейшего прочтения статьи необходимо приобрести полный текст. Статьи высылаются в формате PDF на указанную при оплате почту. Время доставки составляет менее 10 минут. Стоимость одной статьи — 150 рублей.