РАДИАЦИОННАЯ БИОЛОГИЯ. РАДИОЭКОЛОГИЯ, 2015, том 55, № 3, с. 293-301
РАДИОЭКОЛОГИЯ
УДК 621.039.014
МИКРОБИОЛОГИЧЕСКИЕ АСПЕКТЫ ХРАНЕНИЯ РАДИОАКТИВНЫХ ОТХОДОВ
© 2015 г. А. В. Сафонов1, *, О. А. Горбунова2, К. Э. Герман1, Е. В. Захарова1, В. Е. Трегубова1,
Б. Г. Ершов1, Т. Н. Назина3
Институт физической химии и электрохимии им. А.Н. Фрумкина РАН, Москва
2ФГУП "РАДОН", Москва 3Институт микробиологии им. С.Н. Виноградского РАН, Москва
На основании сопоставления результатов а исследований, проведенных в 1999—2007 гг. на объектах ОАО "Сибирский химический комбинат", ФГУП "Горно-химический комбинат" и в 1999—2010 гг. в ФГУП "РАДОН", сделан вывод о том, что деятельность микроорганизмов может привести к значительным изменениям химического состава и физического состояния радиоактивных отходов и их кондиционированных форм. Биогеохимические процессы оказывают на сохранность хранилищ РАО как положительное (деструкция макрокомпонентов РАО, уменьшение миграционной способности радионуклидов), так и отрицательное воздействие (биогенное газообразование в подземных пластах и деструкция цементных матриц). Приводятся сведения о выявленных микроорганизмах, обитающих в приповерхностных хранилищах твердых радиоактивных отходов и глубинных хранилищах жидких радиоактивных отходов, а также о способности бактерий воздействовать на компоненты отходов.
Микроорганизмы, радиоактивные отходы, приповерхностные хранилища, глубинное захоронение, биосорбция, биогенное газообразование, биодеструкция цементной матрицы.
БО1: 10.7868/80869803115020125
Успешное обращение с радиоактивными отходами (РАО) — ключ к решению одной из самых важных проблем безопасности атомной отрасли на долгую перспективу. В настоящее время в России накоплены сотни миллионов тонн РАО, различающихся уровнем удельной активности (высокоактивные, среднеактивные, низкоактивные), химическим составом и агрегатным состоянием. Основными поставщиками РАО являются оборонная промышленность, атомная энергетика, фармацевтика, медицина и рудодо-бывающая отрасль.
На начальных этапах развития атомной отрасли в США, России, Англии и Франции жидкие радиоактивные отходы (ЖРО) удаляли в пресные и морские водоемы (р. Коламбия, р. Теча, Ирландское море, р. Рона). Недостатки этого метода были очевидны. Более безопасным, хотя и не универсальным с точки зрения геологии, оказался метод удаления в подземные горизонты. В России одним из методов окончательного удаления ЖРО среднего и низкого уровня активности до
* Адресат для корреспонденции: 119071 Москва, Ленинский пр-т, 31, ФБУН Ин-т физической химии и электрохимии им. А.Н. Фрумкина РАН; тел.: (495) 333-2004; e-mail: alexeysafonof@gmail.com.
сих пор является их нагнетание в глубинные водоносные геологические формации — пласты-коллекторы. Этот метод применяется в ОАО "СХК", ФГУП "ГХК" и в ОАО "ГНЦ НИИАР" [1]. Наиболее сложная ситуация наблюдается при консервации поверхностных хранилищ РАО ФГУП "ПО "Маяк", созданных в период становления российской атомной промышленности. В настоящее время создаются уникальные инженерные конструкции, позволяющие эффективно локализовать водоемы, занимающие значительные площади [2].
В США, Канаде, России и европейских странах, производящих радионуклиды, была принята также концепция многобарьерного варианта захоронения РАО, когда отходы сначала заключают в твердую негорючую непластичную матрицу (цемент, стекло, керамика), обычно формируемую непосредственно в металлических контейнерах, затем помещают в хранилище, расположенное в устойчивой геологической формации. Данная концепция сейчас реализована в ФГУП "Радон" и в ФГУП "ПО "Маяк" [3], а также во Франции (ядерный центр Маркуль) и Японии (завод Рок-кашо).
Радиоактивные отходы характеризуются разным радиохимическим составом: продуктами деления (908г, 137С8, 144Се, 106Яи, 60Со, 952г, 95№, 99Тс) и трансурановыми элементами. Кроме радионуклидов в отходах присутствуют разные неорганические и органические компоненты (нитрат-ионы, сульфат-ионы, хлорид-ионы, органические растворители и экстрагенты, детергенты, нефтепродукты), содержание которых значительно усложняет способы обращения с РАО и их хранение.
Для обоснования безопасности хранилищ РАО необходимо прогнозирование форм существования и миграции как радионуклидов, так и макрокомпонентов. В настоящее время разработаны и подтверждены модели миграции радионуклидов в глубинных хранилищах жидких РАО и в при-контурной зоне приповерхностных хранилищ кондиционированных форм РАО [4]. В моделях учитываются различные параметры: гидрогеологические характеристики, гранулометрический и минералогический состав пород, температурные поля, пластовое давление, значения рН и ЕЙ и т.д., однако микробиологические процессы в них не отражены.
В последнее десятилетие выполнены микробиологические исследования глубинных хранилищ РАО ФГУП "ГХК" и ОАО "СХК" [5, 6] и приповерхностных хранилищ ФГУП "Радон" [7, 8]. Результаты этих работ, как и некоторых зарубежных исследований, выполненных для хранилищ Хэнфорда и Саванна-Ривер [9, 10], свидетельствуют о воздействии микрофлоры в условиях хранилищ, которое включает следующие наиболее важные процессы: изменение миграционной способности радионуклидов; деструкцию макрокомпонентов РАО; биогенное газообразование; биогенное разрушение цементных матриц с РАО.
Цель статьи — аналитический обзор и сопоставление результатов микробиологических исследований, проведенных авторами в хранилищах радиоактивных отходов ОАО "Сибирский химический комбинат", ФГУП "РАДОН" и ФГУП "Горно-химический комбинат" для определения механизмов микробной трансформации компонентов РАО и значимости данного фактора для безопасности длительного хранения РАО.
ИЗМЕНЕНИЕ МИГРАЦИОННОЙ СПОСОБНОСТИ РАДИОНУКЛИДОВ
Взаимодействие микроорганизмов с радионуклидами, приводящее к изменению миграционной способности радионуклидов, может про-
ходить по механизмам биосорбции, биоаккумуляции (отличается от биосорбциии тем, что металл накапливается внутри клетки, образуя специфичные комплексы), кристаллизации за счет продуктов жизнедеятельности и биовосстановления металлов.
В ходе микробиологических исследований пластовых вод глубинного хранилища жидких РАО (ОАО "СХК") выявлено разнообразное микробное сообщество, включающее аэробные орга-нотрофные бактерии, анаэробные бактерии с бродильным типом метаболизма, денитрифицирующие, железо- и сульфатредуцирующие и ме-танобразующие микроорганизмы [6]. Из глубинного хранилища ЖРО выделено в чистую культуру более 50 штаммов, относящихся к родам Kocuria, Microbacterium, Pseudomonas, Pantoea, Acinetobacter, Enterobacter, Klebsiella, Stenotropho-monas, Sphingomonas, Acidivorax, Shewanella и De-sulfosporosinus. Большинство выделенных аэробных бактерий способны сорбировать и аккумулировать (рис. 1) актиниды и другие трансурановые элементы, входящие в состав отходов [238Pu(IV), 237Np(V), 233U(VI), 241Am(III) и 90Sr(II)], и не сорбируют 137Cs и 99Tc [11]. Из подземных горизонтов выделены бактерии рода Shewanella и сульфатре-дуцирующие бактерии, восстанавливающие U(VI) и Np(V) в присутствии разных органических субстратов.
Микроорганизмы, обитающие в подземных водах полигона "Северный" ФГУП "ГХК", были способны сорбировать U, Cs, Sr и в незначительной степени 99Tc. Между тем радиоактивный пер-технетат-ион в экосистемах является одним из опасных соединений, поскольку обладает долгим периодом полураспада и высокой мобильностью за счет нахождения преимущественно в анионной форме. Наиболее вероятными механизмами, определяющими перенос и иммобилизацию технеция, являются: во-первых, микробиологическое восстановление, сопровождаемое биосорбцией или биоаккумулированием в донных отложениях водоемов [12]; во-вторых, химическое взаимодействие технеция с одним из биологически продуцируемых восстановителей — сульфидом, сопровождаемое образованием малорастворимой и легкосорбируемой химической формы технеция — сульфида технеция [13]; и, в-третьих, сорбция на сульфидных минералах [14]. Особенно сложная ситуация с миграцией Тс складывается в случае техногенных озер типа Карачай [15].
В лабораторных условиях исследован переход технеция и некоторых других радионуклидов из природной озерной воды в илы, отобранные из озер Московского региона, из водоемов района
А Б В
• -. ■ •
. V ^ / ' - ' )\ • •
•
/
¥
•
{ . У • •
•
Рис. 1. Субмикроскопическая организация клеток PseudomonasАиогезсет С-64-1 в присутствии и(У1) (А), Лш(Ш) (Б) и Мр(У) (В). Размер линейки соответствует 1 мкм.
Калининской АЭС и из солено-содовых озер. Микрофлора озер играла важную роль в аккумулировании технеция донными осадками. Микроорганизмы, способные осуществлять анаэробное дыхание, по-видимому, активно участвовали в процессах поглощения технеция. При этом отсутствие вклада ионного обмена в механизм поглощения технеция донным осадком было продемонстрировано в экспериментах по десорбции технеция с донных осадков под действием реагентов различной природы. В качестве реагентов использовали воду и растворы 1 моль/л HCl, 1 моль/л NaClO4 или 15%-ной H2O2. Полученные коэффициенты десорбции составили 0.05, 0.05, 0.08 и более 0.99 соответственно, подтвердив, что восстановление технеция микробами, содержащимися в донном иле, является основным механизмом поглощения данного радионуклида. Эффективная десорбция технеция с донных отложений возможна только под действием сильных окислителей, что свидетельствует в пользу восстановительного механизма сорбции технеция илами, осложненного либо комплексообразова-нием с компонентами клеток микроорганизмов, либо отложением гидратированного диоксида технеция на внутриклеточных структурах.
Таким образом, в глубинных горизонтах, используемых для захоронения жидких РАО, установлено присутствие микроорганизмов, способных восстанавливать, сорбировать и аккумулировать большинство радионуклидов, что может вносить определенный вклад в процессы миграции или иммобилизации радионуклидов в пределах зоны хранилищ РАО. Дальнейшее развитие микробиологических исследований может быть направлено на разработку технологии биореме
Для дальнейшего прочтения статьи необходимо приобрести полный текст. Статьи высылаются в формате PDF на указанную при оплате почту. Время доставки составляет менее 10 минут. Стоимость одной статьи — 150 рублей.