МИКРОЭЛЕКТРОНИКА, 2004, том 33, № 4, с. 311-319
МОЛЕКУЛЯРНАЯ ЭЛЕКТРОНИКА
УДК 621.38.049.77.002.3
МОЛЕКУЛА ДНК КАК ЭЛЕМЕНТ ИНФОРМАЦИОННЫХ ТЕХНОЛОГИЙ
© 2004 г. Ю. А. Берашевич, Н. В. Новик, В. Е. Борисенко
Белорусский государственный университет информатики и радиоэлектроники
julia@nano.bsuir.edu.by novik17ramb.er.ru Поступила в редакцию 07.04.2003 г.
Разработана модель одномерного переноса носителей заряда в молекуле ДНК, включающая два основных транспортных механизма - термоактивированный и туннельный перенос носителей заряда. В результате моделирования показано, что превалирование туннельного механизма переноса носителей в случае узких барьеров, образованных нуклеотидами аденином, тимином и цитозином, позволяет получать высокую скорость процессов переноса и стабильные вольт-амперные характеристики в широком диапазоне температур. Увеличение ширины потенциального барьера ведет к росту вклада термоактивированного переноса носителей заряда через молекулу и деградации электрических характеристик. Показано, что возможность регулирования проводимости молекулы ДНК с помощью изменения набора образующих ее динуклеотидов наряду с высокой скоростью протекания процессов переноса, порядка 10-14-10-12 с, делает ее перспективной для создания новых биоэлектронных приборов. Показана возможность создания приборных структур, выполняющих логические операции отрицания, сложения и умножения.
ВВЕДЕНИЕ
Перспектива создания на основе молекулы ДНК уникальных по чувствительности и быстродействию биосенсоров, полупроводниковых приборов и интегральных микросхем для наноэлек-троники привлекает все больший интерес исследователей и инженеров [1, 2].
Полученные к настоящему времени экспериментальные данные о проводимости молекулы ДНК свидетельствуют, что в зависимости от последовательности составляющих молекулу динуклеотидов она может проявлять как полупроводниковые, так и диэлектрические свойства [3, 4]. Поэтому изучение механизмов переноса носителей заряда в таких структурах является первостепенной задачей с точки зрения применения молекулы ДНК для создания новых наноэлектронных приборов. Решение этой задачи позволит описать закономерности поведения молекулы в электрическом поле и предсказать электрические характеристики различных конфигураций молекулы. Теоретические исследования проводимости молекулы ДНК показали, что к наиболее вероятным механизмам переноса носителей заряда следует отнести туннелирование и термостимулирован-ный перенос носителей заряда через периодическую цепочку полинуклеотидов [5].
В свою очередь, управление высокой и низкой областями проводимости молекулы может обеспечить возможность рациональной разработки на ее основе функциональных логических и пере-
ключающих элементов. Однако существующие физические подходы неоднозначно описывают транспорт носителей заряда в молекуле ДНК и, с точки зрения возможного приборного применения этой молекулы, не дают приемлемого теоретического описания [6].
Целью данной работы является разработка физической модели транспорта носителей заряда в периодической структуре молекулы ДНК и построение переключающих и логических элементов для наноэлектроники на ее основе.
МОДЕЛЬ
Особенности поведения молекулы ДНК в электрическом поле характеризуются главным образом структурой электронных орбиталей, потенциалом ионизации нуклеотидных оснований и энергетическим положением донорных и акцепторных уровней в контактной области молекулы [5]. В зависимости от сочетания описанных условий появляются предпосылки для переноса носителей заряда вдоль молекулы ДНК посредством различных механизмов.
Сочетания различных последовательностей динуклеотидных базисов в цепочке молекулы ДНК образуют систему потенциальных барьеров и ям за счет различного положения зоны проводимости и валентной зоны отдельных нуклеоти-дов в энергетическом пространстве. Причем, в существующих комбинациях таких нуклеотидов ти-
мин-адениновые (А-Т) основания выполняют функции потенциального барьера как для электронов, так и для дырок, а гуанин-цитозиновые (в-С) - потенциальной ямы. Кроме того, расстояние между соседними динуклеотидными базисами в молекуле ДНК настолько мало (порядка 3.4 А), что происходит перекрывание их п-элек-тронных орбиталей [7]. п-электроны являются делокализованными и свободно перемещаются вдоль колец нуклеотидов. При перекрывании п-орбиталей параллельных динуклеотидов, величина которого достигает наибольшего значения в случае идентичных последовательностей молекулы, происходит объединение их п-электронов, что дает возможность перехода носителей заряда из одного базиса в другой без потери энергии. Механизм такого переноса заряда может быть описан в рамках туннельной суперобменной теории электронного переноса [7]. По этой же причине соединение нуклеотидов в пары при помощи водородной связи, так же как и при комбинации нескольких одинаковых пар, приводит к уменьшению энергетического зазора между зоной проводимости и валентной зоной, соответственно к изменению потенциального профиля в молекуле.
Учитывая названные выше условия, рассмотрим возможные механизмы переноса носителей заряда в молекуле ДНК. В случае образования потенциального барьера, например, для дырок он сформирован нуклеотидной парой А-Т, расположенной между двумя парами нуклеотидов в-С, возбужденная дырка может перескакивать или туннелировать через низкий и узкий потенциальный барьер как представлено на рис. 1а. Увеличение числа А-Т-пар ведет к росту ширины потенциального барьера. В этом случае вероятность туннелирования экспоненциально уменьшается, а термоактивированный перенос осуществляется в несколько этапов. Первый этап включает термоактивированный захват носителя заряда первой А-Т-парой, последующий электронный суперобмен между двумя одинаковыми парами и переход носителя в в-С-пару (рис. 1а). При этом перемещение носителей заряда к акцепторной области посредством туннельного переноса будет происходить только при условии наличия энергетического зазора между положением донора и акцептора, т.е. Ел > Еа. При изменении пространствен-
ного расположения А-Т-пары, как представлено на рис. 16, т. е. например в конфигурации в-(А-Т-А-А)-в, тимин формирует дополнительный потенциальный барьер. Вследствие этого нарушаются условия электронного переноса по суперобменному механизму и перенос дырок в пределах А-Т-А-участка расщепляется на несколько параллельных процессов: туннелирование через потенциальный барьер, образованный только тими-ном, и термоактивированный перенос носителей заряда через потенциальный барьер, образованный как тимином, так и аденином.
Кроме описанных условий, определяющих механизм переноса носителей заряда в молекуле ДНК, необходимо рассмотреть граничные условия на до-норном и акцепторном участках молекулярной последовательности полинуклеотидов. Химическое соединение концов молекулы ДНК с металлическими контактами, которые являются идеальными для инжекции электронов, на сегодняшний день является трудоемкой задачей [8], а также остается неизвестным энергетический зазор между положением уровня Ферми в металле и в нуклеотидных базисах. Поэтому наиболее экспериментально изученной конфигурацией молекулы ДНК стала
5'-О-(А(Т))и-0вО-3'
молекула [3]. В этом случае при появлении возбужденной дырки на одинарной в-С-паре появляются энергетически выгодные условия для ее перемещения к триплету в-С, вследствие существования энергетического зазора между этими конфигурациями полинуклеотидов, равного порядка
Ео - Ессю = 0.68 эВ [7], т.е. выполняется условие Ел > Еа.
Для описания переноса носителей заряда в молекуле ДНК ее можно представить в виде системы потенциальных ям и барьеров, ширина и высота которых определяется выбором конфигурации самой молекулы. Предположим, что число потенциальных ям определяется числом в-С-пар в молекуле. В отсутствие внешнего воздействия потенциальные ямы являются пустыми. Транспорт носителей заряда в данной периодической системе может быть описан системой кинетических уравнений, учитывающих изменение концентрации дырок в г-потенциальной яме:
^Р1 7 кор 1 tun
-Ж = 0р - кг - к1 ,
1 кор 7 Шп 7 кор 7 Шп — = ^-1 + кг-1- кг - кг ,
йрх У кор у Шп * кор * Шп - кИ -1 + кИ -1- кИ - кИ ,
где N - число потенциальных ям в молекуле ДНК; Gp - скорость возбуждения дырки, pi - концентрация
j hop j tun
дырок в г-яме; ki , ki - темп термоактивированного и туннельного переноса носителей заряда через i-потенциальный барьер, образованный А-Т-парой.
Скорость термоактивированного переноса носителей заряда определяется концентрацией но-
сителей (дырок), обладающих энергией, достаточной для перескока через потенциальный барьер, т.е. высота потенциального барьера должна быть порядка АЕ ~ кБТ, где кв - постоянная Больц-мана, Т - температура. Темп такого процесса в приближении термодиффузионной теории может быть определен как:
hop
4nm *k2nT2
1 - exp
qnVbias akBT
w
exp
AE - Jq Vbiasn(8anex)
kRT
-1Л
dx
-i
/
(2)
h
где Н - постоянная Планка; т* - эффективная масса электрона; а - число нуклеотидных оснований в молекуле ДНК; п - число нуклеотидных оснований, образующих потенциальный барьер; £ -диэлектрическая проницаемость барьера; УЫа8 -внешнее приложенное напряжение.
Темп туннельного переноса определяется в предположении того, что возбужденная дырка в первой в-С-паре расположена на более высоком
энергетическом уровне, чем дно соседней потенциальной ямы, следовательно, носитель может туннелировать сквозь потенциальный барьер и перейти в одно из незанятых состояний в соседней яме. Так как в молекуле ДНК имеется перекрывание орбиталей соседних нуклеотидов [7], то в данном случае темп упругого туннелирования можно описать в рамках аппроксимации Вентце-ля-Крамерса-Бриллюэна [9]:
tun k =
4nm *
h3 d
J[F(E) - F(E + qVMasa/n)]dE J D(E - E,)dE,,
(3)
Е АЕ
где сС = - длина молекулы; ¥(Е) - функция распределения Ферми-Дирака; О(Е) - вероятность туннелирования, которая равна:
D = exp
"fj [2m *
A E -
3 ЛТ / -1/2 q n Vbi as / a
4ned
- E + E,
1/2
dx
(4)
0
0
где Е - энергия туннелирования электронов; х1, х2 -класси
Для дальнейшего прочтения статьи необходимо приобрести полный текст. Статьи высылаются в формате PDF на указанную при оплате почту. Время доставки составляет менее 10 минут. Стоимость одной статьи — 150 рублей.