КРИСТАЛЛОГРАФИЯ, 2010, том 55, № 1, с. 12-17
ДИФРАКЦИЯ И РАССЕЯНИЕ ИОНИЗИРУЮЩИХ ИЗЛУЧЕНИЙ
УДК 535.44
НАБЛЮДЕНИЕ СИЛЬНОГО ВИРТУАЛЬНОГО РАССЕЯНИЯ В УСЛОВИЯХ ТРЕХВОЛНОВОЙ (220, 371) ДИФРАКЦИИ РЕНТГЕНОВСКИХ ЛУЧЕЙ В МОНОКРИСТАЛЛЕ ТеО2
© 2010 г. А. Е. Благов1, М. В. Ковальчук12, В. Г. Кон2, Ю. В. Писаревский1, П. А. Просеков1
1 Институт кристаллографии РАН, Москва
E-mail: aopt@ns.crys.ras.ru 2РНЦ "Курчатовский институт", Москва Поступила в редакцию 10.06.2009 г.
Представлены результаты экспериментального наблюдения сильного эффекта виртуального рассеяния при изучении почти компланарной трехволновой (220), (371) дифракции рентгеновских лучей в монокристалле парателлурита в схеме высокоразрешающей двухкристальной дифрактометрии с использованием МоКа1-излучения. Характерной особенностью эффекта является то, что угловая зависимость интенсивности первого (сильного) рефлекса и ее форма почти не изменяются в трехволновой области параметров, в то время как для второго (слабого) рефлекса наблюдаются очень сильные изменения не только в трехволновой области, но и далеко за ее пределами, что связано с вариацией параметра двухволновой дифракции за счет виртуального рассеяния. Наблюдаемые изменения имеют асимметричный характер и позволяют определить триплетную комбинацию фаз структурных факторов.
ВВЕДЕНИЕ
Известно [1], что экспериментальная схема высокоразрешающей рентгеновской дифрактометрии с использованием лабораторного источника вполне пригодна для изучения эффектов многоволновой дифракции. Интересные результаты получены в случае компланарной трехволновой дифракции [2, 3], когда отражения от двух систем атомных плоскостей происходят в одной и той же плоскости рассеяния, т.е. направления падающего и двух дифрагированных пучков лежат в одной плоскости.
Как правило, в трехволновой области параметров, где одновременно выполняются условия Брэгга для двух отражений одинаковой интенсивности, происходит существенная перестройка волновой функции излучения. Однако если интенсивность первого отражения сильная, а второго слабая, то возникает асимметричная ситуация. Сильное отражение почти не меняется в трехвол-новой области, а слабое изменяется характерным образом. В области полного отражения в первый (сильный) рефлекс это возмущение имеет типично дисперсионный характер, т.е. усиление с одной стороны и ослабление с другой (например, [2, 3]). В [4] такой тип рассеяния был назван амплитудным рассеянием. Там же было показано, что есть еще и другой механизм рассеяния, а именно,
резонансное или виртуальное рассеяние, когда отражение в первый рефлекс очень слабое, из-за неточного выполнения условия Брэгга, но изменение второго рефлекса весьма существенное и происходит в очень широкой области параметра, обусловливающего отклонение от условия Брэгга для первого рефлекса.
В данной работе представлены результаты первого экспериментального наблюдения эффекта виртуального рассеяния при изучении почти компланарной трехволновой (220), (371) дифракции рентгеновских лучей в монокристалле парателлурита (ТеО2) в схеме высокоразрешающей двухкристальной дифрактометрии с использованием МоКа1-излучения.
Схема эксперимента показана на рис. 1. Излучение от анода рентгеновской трубки коллимиру-ется монохроматором и падает на образец. Щель на пути пучка позволяет выделить одну линию в спектре характеристического дуплета Ка1 и Ка2. Из образца выходят два пучка, которые одновременно регистрируются двумя детекторами и измеряется зависимость интенсивности при качании кристалла в плоскости рассеяния (полярное сканирование по малому углу 92). Вращение кристалла в плоскости, перпендикулярной плоскости рассеяния, например вокруг вектора обратной решетки первого отражения (азимутальный
поворот на относительно большой угол 91), позволяет задать любую степень отхода от многоволновой ориентации для максимума в спектре или, наоборот, ввести кристалл в многоволновое угловое положение, если максимум в спектре не точно соответствует компланарной дифракции.
Весьма существенное значение имеет то обстоятельство, что относительная ширина спектральной линии характеристического излучения более чем в десять раз превышает угловую область динамической дифракции в монокристалле. Бездисперсионное или слабодисперсионное рассеяние можно обеспечить только для первого рефлекса, а для второго рефлекса угловая зависимость интенсивности отражения получается существенно уширенной из-за интегрирования по ширине используемой спектральной линии, в то время как интенсивность самого отражения оказывается в несколько десятков раз слабее первого. Это слабое отражение и позволяет регистрировать многоволновую дифракцию, в частности определять триплетную комбинацию фаз структурных амплитуд рассматриваемых отражений [5].
Тот факт, что кривая угловой зависимости второго рефлекса в области сильного отражения в первый рефлекс имеет дисперсионный характер, объясняется тем, что отражение во второй рефлекс формируется когерентной суперпозицией падающей и первой отраженной плоских волн, причем разность фаз между ними пробегает значения от 0 до п при прохождении динамической области отражения первого рефлекса. Такая ситуация аналогична методу стоячих рентгеновских волн, здесь слабый рефлекс играет роль вторичного излучения [6].
Виртуальное рассеяние происходит в области слабого отражения в первый рефлекс и является одним из наиболее красивых эффектов многоволновой дифракции. Оно экспериментально изучалось [7, 8] с использованием низкоразрешающей схемы Реннингера, в которой регистрируется зависимость от азимутального угла интегральной по полярному углу интенсивности. Теория виртуального рассеяния [9] состоит в том, что дифракционное отражение второй волны остается двухволновым, но параметры дифракции изменяются за счет слабого (виртуального) рассеяния на первой волне. Для наблюдения эффекта необходимо, чтобы первый рефлекс был достаточно сильным, а второй, наоборот, слабым или даже запрещенным [4].
В настоящей работе были выбраны сильный рефлекс (220) и слабый рефлекс (371) в монокристалле парателлурита ТеО2. Компланарная дифракция для этой пары отражений реализуется при длине волны излучения, весьма близкой к линии Мо^а1, хотя и не точно с ней совпадающей. Поэтому для изучения многоволновых эффектов
де2
(220)
81, (220)
(371)
Рис. 1. Схема эксперимента: РТ — рентгеновская трубка; 81, (220) — кремниевый монохроматор; Те02 — образец. Два отражения регистрируются двумя детекторами.
пришлось вывести кристалл из точного компланарного положения, так чтобы характер дифракции при этом не изменялся существенно.
ТЕОРИЯ И КОМПЬЮТЕРНОЕ МОДЕЛИРОВАНИЕ
Чтобы результаты эксперимента были более понятными, рассмотрим сначала компьютерное моделирование угловых зависимостей отражений в данной схеме. Кристалл ТеО2 имеет тетрагональную элементарную ячейку, содержащую четыре молекулы. Параметры кристаллической решетки для расчета структурных факторов были взяты из [10], а именно, а = Ь = 4.810, с = 7.613 А. Этот кристалл изучался также в [11], где были получены очень близкие значения для параметров кристаллической решетки. Соответственно трехволновая компланарная дифракция (220), (371) реализуется при длине волны = 0.71006 А. Это значение немного превышает длину волны 0.70932 А для Мо^а1-линии. Так как в эксперименте нельзя изменять длину волны, то вывод кристалла в многоволновое положение осуществлялся с помощью малого азимутального поворота. Меняя угол поворота, можно обеспечить любую степень расстройки многоволновой дифракции. В теоретических расчетах для простоты предполагается, что компланарный случай точно выполняется, а расстройка многоволновой дифракции реализуется за счет изменения длины волны. При малых азимутальных поворотах и малых изменениях длины волны различие в двух подходах незначительное.
В компланарном случае интенсивность отражений не зависит от угла 91, но зависит от изменения длины волны ДА. Удобно ввести третий малый угол 93 = —ДА/А0. В методе высокоразрешающей дифрактометрии, как правило, используется плосковолновой подход при теоретическом анализе результатов. В этом подходе падающий на кристалл рентгеновский пучок аппроксимирует-
92, мкрад
Рис. 2. Диаграмма, показывающая расположение двухволновых областей полного отражения на плоскости параметров (относительная энергия фотонов, полярный угол). Серая область соответствует сильному отражению от монохроматора. 1 — полоса отражения (220); 2 — полоса отражения (371).
ся набором некогерентных плоских волн, каждая из которых характеризуется тремя параметрами (01, 02, 03). Нужно решить задачу трехволновой дифракции для каждой из плоских волн данного набора и затем проинтегрировать интенсивности отраженных пучков по трем параметрам с нужным весом и в нужных пределах. Так как интенсивности отражений не зависят от угла 01 при малых его значениях, а пределы определяются входной щелью, то интегрирование по этому углу эквивалентно умножению на постоянный множитель. Интеграл по углу 03 нужно выполнять с весовой функцией, описывающей форму спектральной линии характеристического излучения рентгеновской трубки. В расчетах использовалась функция Лоренца с полушириной 340 мкрад и с центром в точке Д03. При этом нулевое значение Д03 соответствовало длине волны А,0. Пределы интеграла по углу 02 задает монохроматор, при этом достаточно учитывать только область полного отражения монохроматора.
Вычислялись кривые зависимости интенсивности от угловой расстройки между монохрома-тором и образцом Д02. Изменив параметр Д03, получили серию кривых, описывающих распад трехволновой дифракции на два независимых случая двухволновой дифракции. С помощью диаграммы Дю-Монда [12], показанной на рис. 2, можно определить пределы интегрирования и характер подынтегральной функции. Как известно,
условия двухволновой дифракции реализуются вдоль полосы, параллельной линии 02 = —03( ), где 0Б — угол Брэгга. Ширина этой полосы пропорциональна параметру дифракции, равному компоненте Фурье от поляризуемости кристалла на заданном векторе обратной решетки. В эксперименте использовал
Для дальнейшего прочтения статьи необходимо приобрести полный текст. Статьи высылаются в формате PDF на указанную при оплате почту. Время доставки составляет менее 10 минут. Стоимость одной статьи — 150 рублей.