ОПТИКА И СПЕКТРОСКОПИЯ, 2015, том 118, № 2, с. 242-247
СПЕКТРОСКОПИЯ КОНДЕНСИРОВАННОГО СОСТОЯНИЯ
УДК 535.14
НЕЛИНЕЙНОЕ ОПТИЧЕСКОЕ ПОГЛОЩЕНИЕ В КРИСТАЛЛАХ
С ГЛУБОКИМИ ПРИМЕСЯМИ. I. ВЕРОЯТНОСТИ ДВУХЦЕНТРОВЫХ ФОТОПЕРЕХОДОВ МЕЖДУ ЗОННЫМИ И ПРИМЕСНЫМИ СОСТОЯНИЯМИ
© 2015 г. Е. Ю. Перлин, Р. С. Левицкий, А. В. Иванов, К. А. Елисеев
Университет ИТМО, 199034 Санкт-Петербург, Россия E-mail: perlin@mail.ifmo.ru Поступила в редакцию 15.07.2014 г.
Предложена новая модель фотогенерации неравновесных электронно-дырочных пар в кристалле с глубокими примесями. Во втором порядке теории возмущений выполнен расчет вероятностей двухцентровых переходов между зонными и примесными состояниями с одновременным поглощением фотона и передачей энергии между электронами, взаимодействующими по закону Кулона. В расчетах использована двухзонная модель потенциала нулевого радиуса для описания состояний глубокой примеси.
DOI: 10.7868/S0030403415020154
ВВЕДЕНИЕ
Процессы генерации мощным низкочастотным светом электронно-дырочных пар (ЭДП) в объемных диэлектриках, широкозонных полупроводниках, а также в гетероструктурах широко исследуются, начиная еще с 60-х годов. В центре внимания сразу оказались многофотонные межзонные переходы (ММФП) [1—6]. В работе [7] было указано на возможность ограничения предельной мощности лазеров как раз за счет ММФП. Довольно быстро стало ясно, что при наличии в полупроводнике или диэлектрике примесных центров с глубокими дискретными уровнями в запрещенной зоне возможны и ступенчатые (каскадные) переходы. В этом случае электрон сначала, поглощая один или несколько фотонов, переходит из валентной зоны на примесный уровень, а затем, снова поглощая один или несколько фотонов, переходит с примесного уровня в зону проводимости. Такие процессы при высокой концентрации примесей могут конкурировать с ММФП, при которых фотоны поглощаются в одном элементарном акте. Для того чтобы различать многофотонные и ступенчатые процессы, успешно использовался линейно-циркулярный дихроизм, степень которого зависит от числа фотонов, участвующих в элементарном акте перехода [8].
В работах [9, 10] была рассмотрена модель фотогенерации электронно-дырочных пар в кристалле с глубокими примесями. Эта модель включает каскад из двух двухфотонных переходов —
"валентная зона — примесный уровень" и "примесный уровень — зона проводимости". В настоящей работе в рамках похожей модели учитываются процессы с одновременным участием двух примесей. Процессы такого типа в принципе могут приводить к лавинообразному увеличению скорости генерации неравновесных ЭДП и к переключению материала между состояниями с различными оптическими и электрическими свойствами [11—26].
Нелинейные оптические явления, в которых ключевая роль принадлежит процессам с одновременным поглощением одного или нескольких фотонов и передачей энергии между электронами, взаимодействующими по закону Кулона, были впервые исследованы в работах [11, 12], где рассматривались трехфотонные межзонные переходы с участием свободных электронов в я-1пА (см. также [13, 14]). Процессы такого рода приводят также к явлениям типа фотонной лавины [15— 21], многофотонной лавины [22—25] или "оптического трамплина" [26].
В работах [27—29] в рамках трехзонной модели кристалла было рассмотрено нелинейное поглощение лазерного излучения с энергией кванта, большей полуширины, но меньшей ширины прямой либо непрямой запрещенной зоны. Было показано, что в случае однофотонного резонанса на переходах между двумя зонами проводимости уже при интенсивностях излучения] ~ 105—106 Вт/см2 возникает область значений], в которой с увеличением ] очень резко возрастают оптическое по-
Рис. 1. Схема квантовых переходов в рассматриваемой модели кристалла с глубокими примесями. Пояснения в тексте.
глощение и концентрации неравновесных электронно-дырочных пар. При этом за времена порядка наносекунд происходит переключение материала между состояниями с различающимися оптическими и электрическими свойствами. Фактически здесь был предложен весьма эффективный быстродействующий механизм ограничения интенсивности проходящего через кристалл лазерного излучения.
Настоящая работа в определенном смысле является продолжением работ [27—29], причем роль нижней зоны проводимости в модели [27—29] будет играть дискретное примесное состояние.
МЕХАНИЗМ ПЕРЕХОДОВ
Рассмотрим диэлектрик или полупроводник с большой шириной Е% запрещенной зоны, облучаемый интенсивным светом с частотой Предполагается, что в кристалле имеется некоторое количество глубоких примесных центров. Для определенности предположим, что энергетические зазоры как между уровнем примеси и потолком валентной зоны v, так и между уровнем примеси (верхним в случае донорного центра (ДЦ) и дном зоны проводимости с больше энергии Аш одного фотона, но меньше энергии 2Аш двух фотонов (рис. 1). Опишем далее схему фотогенерации неравновесных ЭДП за счет двухцентровых процессов в кристалле с глубокими примесями. Пусть в начальном состоянии свободные носители заряда отсутствуют. Тогда за счет каскада двухфотонных переходов "валентная зона — примесный центр" и "примесный центр — зона проводимости" в зоне с появляется некоторое количество свободных электронов. Эти электроны могут "обычным" об-
разом захватываться на примеси, например, за счет безызлучательных процессов, либо рекомби-нировать с дырками. В то же время возможен и процесс с + Нш ^ v, А, В — электрон из зоны проводимости с переходит на один из центров (А), отдавая высвободившуюся энергию для перехода еще одного электрона между валентной зоной, где появляется дырка, и другим примесным центром (В) с одновременным поглощением фотона Нш. Далее могут рассматриваться несколько типов процессов генерации неравновесных ЭДП.
1. За счет двухфотонных переходов типа "примесь — зона проводимости" электроны с обоих центров (А и В) переходят в зону проводимости, после чего каждый из них может участвовать в процессах с + Нш ^ v, А, В и т.д. В результате в принципе возможно лавинообразное увеличение концентрации неравновесных ЭДП.
2. Электрон в зоне проводимости с на непрямом внутризонном переходе поглощает фотон, приобретая большую кинетическую энергию. Часть этой энергии он может передать электрону на примесном центре, который, поглощая фотон, переходит в зону проводимости. Теперь в зоне проводимости с вместо одного электрона появляются два и т.д.
3. Электрон в зоне проводимости поглощает 2 фотона за счет непрямых двухфотонных внут-ризонных переходов либо каскада из двух одно-фотонных непрямых межзонных переходов. Теперь кинетическая энергия такого электрона достаточна, чтобы уже без участия фотона перевести другой электрон с примесного уровня в зону проводимости, где опять-таки вместо одного электрона появляются два.
В настоящей работе вычисляются вероятности переходов типа с + Нш ^ v, А, В, играющих ключевую роль в процессах двухцентровой нелинейной фотогенерации неравновесных ЭДП в кристаллах с глубокими примесями.
ВОЛНОВЫЕ ФУНКЦИИ ПРИМЕСНЫХ СОСТОЯНИЙ
Для оценки вероятностей переходов между электронными состояниями непрерывного спектра (в валентной зоне или зоне проводимости) и дискретными состояниями глубокой примеси в области энергий запрещенной зоны воспользуемся известной моделью потенциала нулевого радиуса [30, 31]. Волновая функция ^ примесного электрона удовлетворяет уравнению
- ^ V >, + и (г)у, + V (г)у, = Е< у,, (1)
2т
где и(г) — эффективный периодический потенциал решетки, t — совокупность квантовых чисел, описывающих состояние примесного электрона,
(1)
А
В
(2)
с А
V | V
\Z\ZNk 4 ! -4-
V
(3)
(4)
А
с А
В
Рис. 2. Фейнмановские диаграммы для процесса с ^ V, А, В. Пояснения в тексте.
V(г) — потенциальная энергия электрона в поле примесного центра. Считая, что характерная длина волны свободного носителя заряда велика по сравнению с постоянной решетки, а также по сравнению с радиусом примеси, можем положить
V (г) = -^б(г).
(2)
При этом собственные значения энергии примесного электрона Ех находятся из соотношения
V, I =
м Е k / - Е,
(3)
где ^фк/ — блоховская волновая функция /-й зоны, Ек/ — соответствующая блоховская энергия. Как показано в [31], -ф, можно представить в следующем виде:
¥ г (г) = N £
к./
¥ */ (0)¥ и / (г)
(4)
^к /
где N — нормировочная константа. Функции будем нормировать на единицу в объеме Й. Энергию будем отсчитывать от дна зоны проводимости с. У краев зон мы воспользуемся простейшей аппроксимацией, полагая для блоховских энергий зоны проводимости и валентной зоны
Екс = (кк)2/(2шс), Е^ = -Е8 - (М)2/(2т), (5)
где тс и ту — эффективные массы электронов и дырок. При нашем выборе отсчета энергии Е1: < 0. Далее рассматриваем пары одинаковых центров (А и В). Считаем, что центр А расположен в начале координат, а положение центра В описывается вектором К Заменим ¥ ц (0) константой ^—1/2 в случае центра А и величиной ^—1/2ехр(—/кБ) в случае центра В. Из всей суммы по / сохраним два члена, отвечающие зоне проводимости / = с и ва-
лентной зоне / = v. Тогда для волновых функций получим
¥ а(г) =
= N, а
-1/2
<е1к АГ ик Ас(г)
1Н2 к2А 2тс
- +
+ Е
£ ^ Ау(г)
-1 Ъ,2 к 2
к -Еа - НкА + \Е,\
2ту
у
¥ ,в (г) =
= N, а
1/2
(6)
/к в (г - В) , ч >е В иквс (г)
Н2 кВ
- +
/к в (г - В) , ч
е и^(г)
+ Е
к -Еа -
Н2 к к
+ \е\
2тс 2т
где ик1(г) — блоховские амплитуды. Из условия нормировки имеем
N2 = 23/2 п й3
т
3/2
+ ■
т
3/2
\е,г (ЕЛ + Е,I)
1/2
-1
(7)
ВЫЧИСЛЕНИЕ ВЕРОЯТНОСТЕЙ ПЕРЕХОДОВ с + йш ^ v, А, В
Вычислим вероятность перехода с поглощением фотона йш между начальным состоянием, когда в зоне проводимости имеется электрон с волновым вектором кс и энергией Е(кс), а состояния примесных центров не заселены, и конечным состоянием, в котором в валентной зоне появляется дырка с волновым вектором (—ку) и энергией [—Еу(—ку)] и появляются электроны на двух примесных центрах (А и В). Расчет ведется во втором порядке теории возмущений — один порядок по взаимодействию электронной системы с полем электромагнитной волны
Н
е-рИ
= ^ Ар , тс
(8)
а второй порядок по межэлектронному к
Для дальнейшего прочтения статьи необходимо приобрести полный текст. Статьи высылаются в формате PDF на указанную при оплате почту. Время доставки составляет менее 10 минут. Стоимость одной статьи — 150 рублей.