ОПТИКА И СПЕКТРОСКОПИЯ, 2004, том 97, № 5, с. 720-723
^^^^^^^^^^^^^^ АТОМНАЯ
СПЕКТРОСКОПИЯ
УДК 539.186
НОВЫЙ КАНАЛ РАЗРУШЕНИЯ КОНЦЕНТРАЦИИ ДВУКРАТНЫХ ИОНОВ ГЕЛИЯ В ПЛАЗМЕ © 2004 г. О. В. Жигалов, Ю. А. Пиотровский, Ю. А. Толмачев
Санкт-Петербургский государственный университет, физический факультет, 198504 Петергоф, Санкт-Петербург, Россия Поступила в редакцию 22.01.2004 г. В окончательной редакции 26.04.2004 г.
На основе данных экспериментов по возбуждению гелиевой плазмы импульсным пучком электронов построена модель, описывающая распад концентраций возбужденных атомов и ионов с учетом дважды ионизованного гелия. На основании этой модели оценено значение константы скорости реакции Не++ + Нет —► Не+ + Не+ . Результат по порядку величины совпадает с теоретическими оценками, сделанными в рамках модели поляризационного захвата.
Систематические исследования специфики процессов возбуждения и разрушения заселенности различных уровней гелия в плазме, образованной маломощным пучком электронов с энергией 20-170 эВ в электронной пушке с замкнутой геометрией [1], проведенные нами в последние годы, позволили сформировать относительно простую модель переноса энергии возбуждения вследствие столкновений с низкоэнергетическими электронами [2-4]. Несмотря на то что возбужденные состояния атома и иона вполне можно считать водородоподобными, оказалось, что прямая параллель между зависимостью заселенности уровней от условий возбуждения, прежде всего, от тока пучка отсутствует. Анализ кинетики послесвечения плазмы при выключении пучка позволил высказать предположение, что наблюденные качественные различия эффективных времен жизни атомных и ионных уровней обусловлены резким различием механизмов спада концентраций соответствующих ионов He+ в первом случае и He++ - во втором.
В качестве примера рассмотрим показанные на рис. 1 зависимости от времени в послесвечении яркости линий HeI X = 587.6 нм и Hell X = 468.5 нм в одних и тех же условиях. Характерные времена уменьшения яркости линий после прохождения ре-комбинационного максимума различаются более чем на порядок величины. Для измерения эффективной вероятности тушения кривые послесвечения аппроксимировались суммой экспонент. В процессе анализа результатов опытов учитывалось, что плазма, образованная внутри анода электронной пушки, квазинейтральна, причем концентрация двукратных ионов гелия по крайней мере на порядок величины меньше, чем концентрация однократных, поскольку основным механизмом ионизации газа в электронной пушке являются
прямые электрон-атомные столкновения. Таким образом, при всех исследованных условиях возбуждения можно было полагать пе - [Не+] > [Не++], где пе - концентрация электронов, а [Не+] и [Не++] -концентрации первых и вторых ионов гелия соответственно. Поскольку в послесвечении уровни и атома, и иона заселяются в результате ударно-радиационной рекомбинации, имеем для яркости соответствующих линий
I (HeI)- [ He+] n2e - exp (- у + -2 у e) = exp (-3 у e), I(Hell) - [ He++ ] ne2 - exp (- y++ - 2ye),
(1)
B, отн. ед 100
10
10
180
t, мкс
Рис. 1. Зависимости яркости свечения от времени. Ток пучка 1000 мА, напряжение 170 В, давление газа 2 Торр. 1 - Hell, X = 468.5 нм; 2 - HeI, X = 587.6 нм.
НОВЫЙ КАНАЛ РАЗРУШЕНИЯ КОНЦЕНТРАЦИИ ДВУКРАТНЫХ ИОНОВ
721
где у+ = 1/т + и у++ = 1/т++ - вероятности разрушения концентрации ионов Не+, Не++ соответственно, обратные эффективным временам уменьшения концентраций, а уе - вероятность гибели электронов, причем уе = У+. Соотношения (1) показывают, что, измерив эффективное время спада яркости, нетрудно определить вероятность разрушения концентрации каждого типа ионов. Зависимость соответствующих вероятностей от тока пучка в послесвечении показана на рис. 2. В качестве возможной причины, вызывающей наблюдаемое различие между ионами разной кратности, мы предполагаем разрушение концентрации двукратных ионов гелия при неупругих столкновениях с метастабильными атомами, в частности Нет(Ь2^1):
Не++ + Нет
Не+* + Не0
(2)
Оценка константы скорости реакции (2) исходя из модели поляризационного захвата при известной поляризуемости ат = 316 ат. ед. состояния Не^Ш^) [5] дала кт = 0.8 х 10-8 см3 с-1. Константа скорости столкновений для атомов Нет(1525х^0) может быть еще больше вследствие большей их поляризуемости.
Значение константы можно оценить иным образом, используя приближенную модель схемы термов двукратного иона квазимолекулы гелия
Не++. Во входном канале реакции (2) мы имеем легко поляризующуюся частицу (Нет), находящуюся в кулоновском поле двукратного иона гелия. Следовательно, при больших межъядерных расстояниях энергию взаимодействия можно описать приближенно потенциалом
а 7Р
ивх (Я) = -^-4- + 1( Нет) + 1( Не++). 2 Я
(3)
Здесь Я - межъядерное расстояние, 1(Нет) и 1(Не++) - энергии метастабильного состояния атома и двукратной ионизации гелия, отсчитанные от основного состояния атома.
В выходном канале имеем два иона, потенциал их взаимодействия предполагаем кулоновским, а энергию возбуждения одного из ионов учтем как добавочное слагаемое 7 2
и к вых (Я) = 7е- + 4 + 21к (Не+). (4)
Величины 1к и 1к( Не+) - энергия возбуждения к-го уровня иона, отсчитанная от его основного состояния, и энергия однократной ионизации атома гелия.
Рассчитанная с использованием описанных приближений схема термов показана на рис. 3.
у х 10
5, с-1
▲
А
□
Н 4
±1
400
800
1200
1600 I, мА
Рис. 2. Зависимости вероятностей разрушения концентрации ионов Не+ (1 - 2, 2 - 1 Торр) и Не++ (3 - 2, 4 - 1 Торр) в послесвечении от тока пучка при напряжении в импульсе 170 В.
Е, отн. ед.
3.9
3.6
3.3
X = 468.5 нм /
Я2
20 Я3
40
60
Я, отн. ед.
Рис. 3. Схема квазипересечений молекулярных термов квазимолекул (зависимость энергии взаимодействия от межъядерного расстояния). 1 - Не++ + Нет,
2 - Не+ (п = 2) + Не0 , 3 - Не+ (п = 3) + Не0 , 4 - Не
(п = 4) + Не+ , 5 - Не++ + Не,
Имеются две области квазипересечений молекулярных термов на межъядерных расстояниях Я2 = 6.7 ат. ед. и Я3 = 22.1 ат. ед., которые могут вызвать переход энергии возбуждения из начального состояния на уровни иона Не+* (п = 2, 3) при столкновении частиц. Детальный расчет взаимодействия термов не входит в задачу данной ра-
3
2
1
0
722
ЖИГАЛОВ и др.
боты. Для оценки сечения неупругого столкнове-
2
ния мы можем взять величину amax = пR3. Получаем amax = 1530 ат. ед. = 4.29 х 10-14 см2, что соответствует константе скорости реакции (2) к = 0.86 х 10-8 см3 с-1. Таким образом, оценки, проведенные с помощью двух разных методов, дают значения константы скорости столкновений одного порядка величины.
Определение этой константы из экспериментальных данных требует совместного анализа кинетики процессов изменения заселенностей всех состояний, участвующих в формировании видимого свечения. Наиболее простыми представляются процессы возбуждения и дезактивации в послесвечении уровня иона He+* (n = 4), верхнего для наблюденной линии Hell X = 468.5 нм (переход n = 4 —► n = 3). Единственным процессом заселения уровня n = 4 в послесвечении является ударно-радиационная рекомбинация двукратных ионов гелия. В то же время радиационное время жизни этого состояния составляет всего 20.4 нс [6]. Следовательно, для его заселенности мы можем записать условие квазистационарности в следующей форме:
d[Hen ] _ +
—jf— = - [He+ Ank + [He ]пД, . (5)
к
Квадратными скобками здесь и далее обозначена заселенность соответствующего n-го состояния, ß++ - зависящий от электронной температуры и концентрации электронов в данный момент времени коэффициент ударно-радиационной рекомбинации двукратных ионов, приводящей к заселению уровня n, Ank - вероятность радиационного перехода между уровнями n и к.
Для того чтобы объяснить наблюденные в опытах времена жизни двукратных ионов при приведенных выше оценках константы скорости реакции (2), мы должны предположить, что концентрация метастабильных состояний в послесвечении плазмы имеет величину порядка 1013 см-3. В то же время выполненные нами измерения в активной фазе тока дали значения порядка 1012 см-3. Однако известно еще из ранних исследований распадающейся плазмы в гелии [7], многократно затем подтвержденных, что концентрация метастабильных атомов может существенно возрастать по сравнению с активной фазой разряда в послесвечении плазмы вследствие рекомбинации ионов, достигая величины, близкой к концентрации ионов. Таким образом, для дальнейшего анализа нам необходимо было измерить абсолютную концентрацию ионов He+.
Ключом для определения этой величины явилась зависимость скорости нарастания яркости линий в послесвечении (рис. 2). Линейная зависимость вероятности релаксации от тока и давления
указывает на то, что основным механизмом, определяющим ее величину в наших условиях, являются упругие столкновения тепловых электронов с ионами. Зная константу скорости упругих куло-новских столкновений [8], получаем аппроксима-ционную формулу
пе - 2 х 1013Р1.
Рассмотрим систему кинетических уравнений для заселенности в послесвечении долгоживущих состояний, наиболее важных для наших целей. Поскольку образование двукратных ионов гелия после обрыва тока пучка прекращается, их концентрация монотонно убывает в результате действия трех процессов: амбиполярной диффузии к электродам пушки, разрушения концентрации при столкновениях с метастабильными атомами Ие(235) и рекомбинации:
^¿Нр = -[Не++ ](у+++ [Не(2iS)]кт + ПеР++), (6)
где у++ и Р++ - вероятность диффузионных потерь и полный коэффициент ударно-радиационной рекомбинации двукратных ионов гелия (необходимо учитывать, что Р++ ^ пе). Оценки скорости входящих в уравнение (6) процессов показали, что даже при максимальных значениях пе, достигнутых в опыте (пе - 2.5 х 1013 см 3), ролью рекомбинации в гибели двукратных ионов (последнее слагаемое) можно пренебречь.
Мы исходили из предположения, что концентрация метастабильных атомов в послесвечении велика, следовательно, необходимо было принять во внимание процесс столкновения двух метастабильных атомов. Тушение метастабильных атомов при их парных столкновениях с вероят
Для дальнейшего прочтения статьи необходимо приобрести полный текст. Статьи высылаются в формате PDF на указанную при оплате почту. Время доставки составляет менее 10 минут. Стоимость одной статьи — 150 рублей.