научная статья по теме ОБ ЭНЕРГЕТИЧЕСКОЙ ЗАВИСИМОСТИ ФАКТОРА РАСХОДИМОСТИ В ЭЛЕКТРОННОЙ КРИСТАЛЛОГРАФИИ Химия

Текст научной статьи на тему «ОБ ЭНЕРГЕТИЧЕСКОЙ ЗАВИСИМОСТИ ФАКТОРА РАСХОДИМОСТИ В ЭЛЕКТРОННОЙ КРИСТАЛЛОГРАФИИ»

КРИСТАЛЛОГРАФИЯ, 2004, том 49, № 3, с. 418-421

ДИФРАКЦИЯ И РАССЕЯНИЕ ИОНИЗИРУЮЩИХ ИЗЛУЧЕНИЙ

УДК 548.74:539.27

Посвящается памяти З.Г. Пинскера

ОБ ЭНЕРГЕТИЧЕСКОЙ ЗАВИСИМОСТИ ФАКТОРА РАСХОДИМОСТИ В ЭЛЕКТРОННОЙ КРИСТАЛЛОГРАФИИ

© 2004 г. В. Л. Вергасов, С. В. Николаева

Институт кристаллографии РАН, Москва E-mail: snikolaeva@yandex.ru Поступила в редакцию 01.07.2003 г.

На примере (111)-Si при E = 100 кэВ на толщинах 200 < z < 250 А выявлена область глобального минимума фактора расходимости, значение которого позволяет проводить структурный анализ для динамически рассеивающего образца в рамках кинематической теории дифракции. Установлено, что возникновение такой области обусловлено небольшим числом сильнозаселенных блоховских состояний. Введены понятия прямой и обратной квазикинематической теории дифракции. Показана возможность целенаправленного введения исследуемого кристалла в область квазикинематической дифракции путем варьирования ускоряющего пучок напряжения; указаны критерии такого введения.

Физической основой определения структуры кристаллов методами электронной кристаллографии является первое борновское приближение теории рассеяния, когда исследуемый объект рассматривается в качестве слабого возмущения падающего пучка электронов. Это приближение применительно к рассеянию на периодических структурах носит название кинематической теории дифракции [1, 2], и амплитуда £-го дифрагированного пучка ^ оказывается, в частности, прямо пропорциональной соответствующему фурье-компоненту У0„ потенциала кристалла:

V,

0g

Ко

z,

(1)

влекается информация об абсолютных величинах Уо^, а в ЭМВР - об их фазах (см., например, [3]).

Условие применимости первого борновского приближения - слабое возмущение падающего пучка - должно означать, что интенсивность прошедшего пучка 10 должна быть существенно больше интенсивности всех дифрагированных: 10 > ¡ё. Тогда, принимая 10 за единицу, получаем неравенство

Vog

K о

< 1,

(2)

где К0 - волновой вектор падающего пучка, г -толщина объекта.

В таком случае знание интенсивности дифрагированных пучков = |2 позволяет простым образом решить обратную задачу теории рассеяния - определить потенциал рассеивающего объекта У(г) = ^ У0е ехр{2га^г}. g

В электронографическом структурном анализе (ЭСА) такой фурье-синтез проводится математически, а в электронной микроскопии высокого разрешения (ЭМВР) - непосредственно в самом микроскопе, в результате чего можно наблюдать проекцию атомной структуры объекта У(р) = У(г)г. Весьма эффективным представляется совместное использование ЭСА и ЭМВР, когда в ЭСА из-

накладывающее жесткие ограничения на параметры задачи, в частности толщину кристалла.

Для обычно используемых энергий падающих

2

электронов Е = К0 ~ 100 кэВ толщина исследуемых объектов не должна превышать нескольких десятков ангстрем, т.е. по порядку величины десятка элементарных ячеек кристалла. При нарушении этого условия соотношение (1) перестает быть справедливым, т.е. кинематическая теория дифракции оказывается неприменимой, и описание прохождения электронного пучка через кристалл требует строгого решения волнового уравнения. Такое решение - динамическая теория дифракции. При этом амплитуда дифрагированного пучка ^ обнаруживает зависимость от всей совокупности фурье-компонентов {У0^}, что делает решение обратной задачи рассеяния проблематичной. Соответственно этому изображение, полученное в ЭМВР, уже не будет отвечать распределению кристаллического потенциала.

z

об энергетической зависимости фактора расходимости

В реальных условиях эксперимента толщина исследуемого объекта является параметром труд-ноконтролируемым. Поэтому возникает вопрос о достоверности результатов определения кристаллической структуры. Параметром, определяющим эту достоверность, является так называемый фактор расходимости Я:

419

Параметры электронных блоховских волн в (111)-81 при Е = 100 кэВ, N = 61

Номер блоховской волны, ] 1 2 3

Амплитуда возбуждения, 0.88 0.47 0.04

Поперечная энергия, Е±, эВ -24.46 9.60 97.22

и

V0,1 - IVт

0,1

Я =

(3)

И V

0,1

волновой функции. Волновая функция электрона Т(г) определяется набором блоховских волн

61

X г) = 1 (г) =

1 = 1

где У0, - экспериментальное значение У0,, а У0, -теоретическое значение У0,, вычисленное на основе принятой модели структуры.

Минимизация фактора расходимости является одной из важнейших задач структурного анализа. Очевидно, согласно (2), такая минимизация может быть достигнута как при уменьшении толщины исследуемого объекта, так и (для конкретного образца) при повышении ускоряющего напряжения.

Вместе с тем в ряде экспериментальных работ (см., например, [4, 5]) были получены не вполне обычные результаты. Так, в [4] структурный анализ проводился при варьировании ускоряющего напряжения от 100 до 300 кВ; и при уменьшении ускоряющего напряжения фактор расходимости не увеличивался, а наоборот уменьшался. Это может означать только то, что исследуемый объект являлся достаточно толстым и рассеяние электронов носило в нем динамический характер. Тем не менее проведенный в рамках кинематической теории структурный анализ дал вполне удовлетворительное значение фактора расходимости. В [5] при исследовании методом ЭМВР клиновидного кристалла в области толстых, заведомо динамически рассеивающих толщин было получено изображение, аналогичное тому правильному, которое наблюдалось у края клина в области малых толщин.

Такие данные делают актуальным исследование условий и возможности проведения структурного анализа (в рамках кинематической теории) объектов произвольных толщин. В первую очередь речь идет об исследовании характеристик фактора расходимости, его толщинных и энергетических зависимостей в рамках динамической теории дифракции.

Рассмотрим в качестве модельного случая (111)-81, Е = 100 кэВ, число учитываемых дифрагированных волн N = 61, что дает достаточную точность для нахождения основных параметров

61 60

(4)

= ЦХ ЦХ Xехр{2П ((к + g)г},

1=1 ,=0

и интенсивность дифрагированного пучка определяется формулой

I, (*) =

61

(5)

ЦТ0*ехр{2пI(к* - К,)z}

1 = 1

где к1 - волной вектор 1-й блоховской волны, а нулевой фурье-компонент волновой функции Т0 играет роль амплитуды возбуждения 1-й волны;

К* = А]К0 + У0. Рассчитанные таким образом интенсивности рефлексов принимались в качестве экспериментальных.

На рис. 1 представлены графики зависимости фактора расходимости и интенсивностей основного и дифрагированных пучков от толщины кристалла. График Я(*) показывает наличие глобального минимума в области 200 < * < 250 А, в котором в свою очередь проявляются два локальных минимума, где фактор расходимости уменьшается примерно в 3 раза. Такое поведение Я(*), как и 1,(*), может быть объяснено, исходя из степени возбуждения блоховских волн, которые классифицируются по значениям их поперечной

энергии Е{ = К2 - (к* )2 (см. таблицу). Сильной

12

заселенностью г1 = |Т0| обладают только под- и

околобарьерная волны Тх(г) и Т2(г). Средней заселенностью можно назвать заселенность первой надбарьерной волны Т3(г), заселенность остальных пренебрежимо мала.

Интенсивности первых двух рефлексов ((000)

и типа (202)) зависят в основном только от двух первых блоховских волн, поэтому графики 1,(*) для них носят квазисинусоидальный характер. Эти же две волны модулируют зависимости 1,(*) и для других рефлексов.

э

,

2

420

вергасов, николаева

я 1.0

(а)

0.15 0.10 0.05 0

0.010 0.05 0

0.003 0.002 0.001 0

я 1.0

0.0004 0.0002

150

300

г, А

Рис. 1. Зависимость фактора расходимости Я (а) и ин-тенсивностей прошедшего ¡000 (б) и дифрагированных

/- (в), ¡- (г), I - (д), ¡-- (е) пучков в зависимос-

202 ' 422 ' 044 246 3

ти от толщины г кристалла (111) -81 при Е = 100 кэВ.

С возрастанием порядка рефлекса все большее количество блоховских волн оказывает заметное влияние на его интенсивность, в связи с чем графики ¡ё(г) становятся все более сложными. Так, в формировании интенсивностей рефлексов третьего кольца ¡-422 (г) участвуют в основном три волны, чем объясняется присутствие локального максимума на толщине г = 237 А, где ¡202 имеет минимум. Область кинематической дифракции на рис. 1 отмечена косой штриховкой.

Квазисинусоидальная зависимость двух основных рефлексов ¡000(г) ¡202(г) дает основание назвать область, отмеченную вертикальной штриховкой,

140 150

е, кэВ

Рис. 2. Зависимость фактора расходимости от энергии электронов Е для кристалла (111) -81 толщиной г = 254 А.

областью прямой квазикинематической дифракции, а область, отмеченную горизонтальной штриховкой (где также ¡000(г) ~ г2, ¡202(г) ~ г2), областью

обратной квазикинематической дифракции. Именно эти области определяют положение глобального минимума в зависимости Я(г). Поэтому в случае, когда толщина кристалла совпадает с областью квазикинематики, структурный анализ в рамках кинематической теории толстого динамически рассеивающего кристалла может привести к удовлетворительному результату.

Если имеется образец произвольной толщины, то вывести область квазикинематики на выходную поверхность кристалла можно изменением ускоряющего пучок напряжения. Так, на рис. 2 представлен график зависимости фактора расходимости от энергии электронов Я(Е) для кристалла толщины ~254 А (27 элементарных ячеек). Легко заметить, что для данного кристалла увеличение ускоряющего напряжения приблизительно на 10 кВ позволяет снизить фактор расходимости в 3 раза и делает динамически рассеивающий образец доступным для структурного анализа в рамках кинематической теории.

Судить о том, достигнута или нет область квазикинематики, можно по характеру изменения интенсивности основных дифрагированных пучков. Область глобального минимума Я(г) будет отвечать прохождению ¡0(г) через максимум, а основного дифрагированного - ¡-202 (г) - через минимум. Область локального минимума, отвечающего прямой или обратной квазикинематике, определяется поведением интенсивностей рефлексов третьего кольца, в данном случае ¡422 (г).

Здесь рассмотрен случай двух сильновозбужденных блоховских волн. Их число может меняться в зависимости от атомного номе

Для дальнейшего прочтения статьи необходимо приобрести полный текст. Статьи высылаются в формате PDF на указанную при оплате почту. Время доставки составляет менее 10 минут. Стоимость одной статьи — 150 рублей.

Показать целиком