ГЕОХИМИЯ, 2014, № 11, с. 986-1000
ОБНАРУЖЕНИЕ РАДИОАКТИВНЫХ ИЗОТОПОВ ТЕХНОГЕННОГО ПРОИСХОЖДЕНИЯ В БАССЕЙНАХ РЕК СОНГ ХОНГ (КРАСНАЯ)
И ДА (ЧЕРНАЯ) ВЬЕТНАМА
© 2014 г. Нгуен Чунг Минь*, |Л. Л. Кашкаров**, Ку Ши Тханг*, Зоан Динь Хунг*, Нгуен Дык Чуи*, Нгуен Чунг Киен*, Нгуен Тхи Ким Тхыонг*, Нгуен Тхи Тху, Нгуен Ван Фо*
*Vietnam Academy of Science & Technology (VAST) Institute of Geological Sciences VIENDIA CHAT- Ngo 84, Pho Chua Lang, Dong Da, Hanoi, Vietnam e-mail: nttminh@hn.vnn.vn **Институт геохимии и аналитической химии им. В.И. Вернадского РАН 119991 ГСП Москва, ул. Косыгина, 19 e-mail: leokash@mail.ru Поступила в редакцию после доработки 05.07.2013 г. Принята к печати 29.07.2013 г.
Содержание и микрораспределение урана в образцах циркона из прибрежных отложений пойм ряда рек северного Вьетнама исследовали с помощью полупроводниковой альфа-спектроскопии и трекового метода альфа- и осколочной авторадиографии. Исходя из абсолютных величин содержания урана и характерного его объемного распределения, выделены две группы зерен циркона, относящиеся к разным источникам. Первая группа характеризуется равномерным и сравнительно низким содержанием урана, лежащем в интервале (280—440) мкг/г. Ко второй группе отнесены зерна циркона с неравномерно распределенным содержанием урана, максимальная величина которого варьирует в пределах от 490 до 2040 мкг/г. Результаты определения абсолютной активности излучения альфа-частиц и альфа-спектрометрических исследований, полученные для ряда образцов циркона второй группы, указали на присутствие в них сравнительно короткоживущих альфа-активных изотопов. Наиболее вероятные из них — это изотопы 210Ро, 232и, 236Ри, 241Лш и 243Лш, источником которых могли быть только продукты техногенного происхождения. Сопоставление полученных величин альфа-активности отдельных зерен циркона как с образцами циркона первой группы, так и активностью микрокристаллов циркона, входящих в состав коллоидных частиц взвеси речной воды, несомненно свидетельствует об обнаружении следов техногенного радиоактивного загрязнения части вещества рек Лао Кай, Иен Бай, Тиен Куанг, Тхак Ба, Вьет Три и Ханои, протекающих в бассейнах рек Сонг Хонг (Красная) и Да (Черная) северного Вьетнама и берущих свое начало в южных районах сопредельного государства.
Ключевые слова: бассейны рек северного Вьетнама, циркон, вещество фильтрата речной воды, речная вода, альфа- и осколко-трековая авторадиография, энергетический спектр альфа-частиц, изотопы 210Ро, 232и, 236Ри, 241Ат и Ат, техногенное происхождение изотопов.
Б01: 10.7868/80016752514110065
ВВЕДЕНИЕ
Бассейны рек Сонг Хонг (Красная) и Да (Черная) — наибольшие в районе северного Вьетнама. Они представляют собой нижние части водных потоков, начинающихся на территории Китая. Затем, проходя через территорию Вьетнама, воды этих рек впадают в Мировой океан. В бассейнах этих рек проживают десятки миллионов человек. Поэтому изучение окружающей среды и качества воды в районах этих рек является крайне важной государственной задачей.
В разных точках бассейна этих рек проведен отбор и коллекционирование образцов циркона,
фильтратов речной воды и речной воды. Отбирались образцы, типичные для аналогичных исследований, проведенных ранее в поймах ряда других рек северного Вьетнама, а именно, Лао Кай, Иен Бай, Тиен Куанг, Тхак Ба, Вьет Три и Ханои [1—3]. Образцы циркона, извлеченные из вещества донного осадка этих рек, а также пробы взвешенной суспензии фильтратов речной воды и отфильтрованной речной воды проанализированы методами трекового анализа и альфа-спектрометрии в Лаборатории космохимии и Лаборатории радиохимии Института геохимии и аналитической химии им. В.И. Вернадского РАН.
В ряде образцов циркона при измерении энергетического спектра альфа-частиц, проведенном на первом этапе исследования в 2000 г., был зарегистрирован очень высокий уровень активности, приходящийся на интервал энергии Еа от 5.247 МэВ до 5.313 МэВ. Альфа-частицы с такой энергией испускаются изотопами 210Ро, 232и, 241Лш и 243Лш, периоды полураспада которых равны 138.4 дня, 68.9 лет, 432.6 лет и 7370 лет, соответственно [4—6]. Измерения, неоднократно проводимые в последующие годы, показали, что основным источником альфа-частиц в исходных пробах цирконов являлся изотоп 210Ро, альфа-активность которого уменьшилась за прошедшее время более чем на порядок величины.
Для одного из исследованных образцов фильтрата речной воды (НВ-2) в энергетическом спектре альфа-частиц было зарегистрировано наличие изотопов 232и и 236Ри, соотношение активности которых точно согласуется с их периодами полураспада. Крайне важным фактом, при этом, является то, что альфа-распад 236Ри приводит к образованию 232и.
Детальный анализ полученных данных в сопоставлении с результатами измерений содержания и микрораспределения урана в зернах циркона разных размерных фракций, входящих в состав вещества речного донного осадка, привел к выводу о том, что указанный сравнительно коротко-живущий изотоп 210Ро мог иметь только техногенное происхождение. Одним из вероятных источников его происхождения могло быть проведение работ на территории южных районов сопредельного государства, откуда берут свое начало исследуемые реки северного Вьетнама.
ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНАЯ ЧАСТЬ
Исследуемые образцы. В качестве основного объекта исследования нами был выбран минерал циркон как один из широко распространенных типичных акцессорных минералов, входящих в состав вещества гранитов, а также всех типов магматических и метаморфизованных горных пород [7]. Минерал циркон является практически не растворяющимся в воде акцессорным минералом, обогащенным, в частности, ураном и торием. Высокая химическая устойчивость циркона, с одной стороны, а также его способность захватывать и удерживать путем изоморфного замещения в кристаллической решетке атомы таких элементов, как уран, торий, редкие земли и др., делают его удобным инструментом при изучении ряда геологических и геохимических проблем. Так, например, циркон широко используется для датирования природных объектов [8]. Существенные структурные изменения в природных кристаллах циркона были обнаружены в образцах, подвергшихся высокотемпературному воздействию расплава [9].
В настоящей работе природные кристаллы циркона, входящие в состав исследуемого вещества, взятого в поймах рек северного Вьетнама, использовались нами, прежде всего, в качестве носителя информации о содержании и микрораспределении как природных, входящих в состав вещества циркона изотопов уранового и ториево-го рядов, так и захваченных из окружающей среды изотопов других радиоактивных элементов, возможно, техногенного происхождения.
Отбор образцов. Места отбора образцов, предназначенных для регистрации и анализа возможного радиоактивного загрязнения изотопами техногенного происхождения, должны быть, прежде всего, репрезентативными для бассейна каждой исследуемой реки, берущей свое начало на территории Китая. На карте северного района Вьетнама (рис. 1) указаны точки отбора проб в поймах рек Сонг Хонг и Да, представляющих собой стоковые части рек, берущих свое начало в южных районах Китая.
Во всех указанных точках взятия проб отбирались образцы циркона в составе вещества донного осадочного грунта, вещество водного фильтрата и образцы речной воды. Образцы речной воды для уменьшения их загрязненности взвешенными частицами отбирались в пластиковые бутыли (объемом 10 л) в 3—5 м от берега.
Для получения образца, характеризующего взвешенные и коллоидные частицы, находящиеся в речной воде, часть воды с помощью вакуумного насоса пропускалась в течение 6 ч через синтетические фильтры с размером отверстий диаметром ф = 0.45 мкм.
С помощью последовательной промывки и слива с лотка более легких фракций в составе вещества донного речного осадка из исходных 20— 30 кг обрабатываемой таким образом начальной пробы уже на месте формировался примерно 1 кг массы образца, обогащенного цирконом. Последующее извлечение кристаллов циркона, средний размер которых лежит в пределах от нескольких сотен микрон до 2—3 мм, проводилось в лабораторных условиях способом флотации с применением тяжелых жидкостей. Из полученных таким образом проб, содержащих зерна циркона, окончательный отбор чисто цирконовой фракции проводился вручную под микроскопом. На микрофотографиях (рис. 2) приведены примеры кристаллов циркона, исследуемых в настоящей работе.
Таким образом, каждая исследуемая точка была представлена образцами: (а) выделенных из вещества донного осадка зерен циркона размером до нескольких мм; (б) вещества-фильтрата, состоящего из взвешенных в речной воде объемом 5 л твердых частиц с размером, превышающим диаметр отверстий фильтра ф = 0.45 мкм, и (в) воды, полученной после фильтрации и содержащей коллоидную взвесь частиц субмикронных размеров.
Рис. 1. Изученные районы северного Вьетнама в бассейнах рек Сонг Хонг (Красная) и Да (Черная). Указаны точки (♦) отбора проб.
Измерение поверхностной альфа-активности отдельных зерен циркона методом трековой авторадиографии. На первом предварительном этапе изучения содержания и характера близ поверхностного распределения всех излучающих альфа-частицы радиоактивных элементов для исследуемых образцов циркона было проведено альфа-радиографическое исследование. С помощью трекового метода авторадиографии альфа-частиц были проведены измерения как средней величины альфа-активности, так и характера распределения альфа-активных атомов, находящихся в приповерхностном слое толщиной ~5—10 мкм индивидуальных кристаллов циркона. Указанная толщина слоя связана с длиной пробега альфа-частиц с энергией ~5—6 МэВ в цирконе. Для этого кристаллы, содержащие наиболее крупные и четко выраженные плоские грани (рис. 2), упаковывались в эпоксидные таблетки, к плоской поверхности которых в непосредственном контакте помещался пластиковый трековый детектор (ПТД). При проведении трековой авторадиографии альфа-частиц для регистрации последних применялся ПТД типа CZ [10]. После экспозиции CZ-пленки
для выявления треков от альфа-частиц подвергались химическому травлению в 6N во
Для дальнейшего прочтения статьи необходимо приобрести полный текст. Статьи высылаются в формате PDF на указанную при оплате почту. Время доставки составляет менее 10 минут. Стоимость одной статьи — 150 рублей.