Письма в ЖЭТФ, том 89, вып. 7, с. 405-411
© 2009 г. 10 апреля
Обнаружение спонтанной спиновой переориентации в ферроборатах Ndi^a;Dya;Fe3(B03)4 с конкурирующим R-Fe обменом
Ю. Ф. Попов, А. М. Кадомцеваг\ Г. П. Воробьев, А. А. Мухин. В. Ю. Иванов+, А. М. Кузьменко+, А. С. Прохоров+, Л. Н. Безматерных*, В. Л. Темеров* Московский государственный университет им. М.В. Ломоносова, 119992 Москва, Россия + Институт общей физики им. A.M. Прохорова РАН, 119991 Москва, Россия * Институт физики им. Киренского Сибирского отд. РАН, 660038 Красноярск, Россия
Поступила в редакцию 26 февраля 2009 г.
Исследованы магнитные, магнитоэлектрические и магнитоупругие свойства монокристаллов ВуРез(ВОз)4 и замещенного состава Ndo.76Dyo.2eFe3(B03)4 с конкурирующими обменными Nd-Fe и Dy-Fe взаимодействиями в магнитных полях до 210 кЭ. Показано, что в Ndo.76Dyo.2eFe3(B03)4 ниже температуры Нееля антиферромагнитное состояние является легкоплоскостным, а вблизи 25 К происходит спонтанный спин-переориентационный переход в одноосное состояние. Обнаружены аномалии различных физических характеристик при спин-флоп переходе, индуцируемом магнитным полем вдоль три-гональной оси и построены Н-Т фазовые диаграммы, которые хорошо согласуются с простой моделью, учитывающей анизотропию обменного расщепления и д-факторов основных дублетов ионов Dy и Исследованы особенности магнитоэлектрического эффекта в различных магнитных фазах. В замещенном соединении в области существования легкоплоскостного антиферромагнитного состояния обнаружена спонтанная электрическая поляризация. Дано качественное теоретическое обоснование возможности появления спонтанного спин переориентационного перехода в замещенном составе Ndo.75Dyo.25Fe3(B03)4-
РАСБ: 75.80.4-q
Существование магнитоэлектрических взаимодействий в редкоземельных ферроборатах, 11Гез(ВОз)4, было обнаружено сравнительно недавно [1,2], и в настоящее время достигнут большой прогресс в изучении природы и характера проявления этих взаимодействий в различных физических свойствах этих соединений. Было показано, что редкоземельные ферробораты принадлежат к новому классу мультиферроиков, в которых сосуществуют упругие, магнитные и электрические параметры порядка.
Редкоземельные ферробораты имеют ромбоэдрическую структуру и описываются тригональной пространственной группой Д32 (I?!) [3]. Ниже Таг = 30^ 40 К спины Ее3+ антиферромагнитно упорядочены, а редкоземельные ионы находятся в парамагнитном состоянии, подмагничиваясь магнитным полем железной подсистемы. Спины Ее3+ ниже Таг в ферроборатах упорядочены либо в аб-плоскости кристалла -легкоплоскостные ферробораты, либо вдоль с-оси, лежащей перпендикулярно аб-плоскости - легкоосные ферробораты. Наличие легкоплоскостных и легкоос-ных магнитных структур связано, по-видимому, с различием ионного радиуса и основного состояния
Ч e-mail: Kadomtseplms.ru
редкоземельных ионов в этих соединениях. В работах [4-7] было показано, что в ферроборате неодима ниже Таг ~ 32 К наблюдается легкоплоскостная магнитная структура, поскольку она является предпочтительной для магнитных крамерсовских ионов Nd3+ (4J0//2)- В отличие от него в ферроборате диспрозия ниже Таг ~ наблюдается легкоосная магнитная структура, выгодная для сильно анизотропных (но не изинговских) ионов Dy3+ (6Л15//2) [8,9].
Представляет интерес изучение конкуренции различных вкладов ионов Nd и Dy в анизотропию фер-роборатов при исследовании замещенных составов Ndi_3:Dy3.Fe(B03)4, для которых обоснованно можно ожидать появления спонтанных переориентацион-ных переходов от легкоосного к легкоплоскостному состоянию. Подобный спонтанный ориентационный переход ранее наблюдался в ферроборате гадолиния вблизи 9 К [10,11] и объяснялся анизотропией f—dr обмена.
С этой целью были проведены измерения магнитных, магнитоэлектрических и магнитоупругих свойств в импульсных магнитных полях до 210 кЭ, а также в статических магнитных полях до 12 кЭ. Ряд магнитных измерений выполнялся на СКВИД-магнитометре (MPMS-5 Quantum Design).
0 20 40 60 0 20 40
Т (К)
Рис.1. Температурные зависимости магнитной восприимчивости вдоль и перпендикулярно оси с в ВуРез(ВОз)4 (а) и Шо.75Вуо.25Рез(ВОз)4 (Ь), измеренные в полях, указанных на рисунке. Стрелками отмечены температуры Неля (Тдг) и переориентационного перехода (Т/г)
Исследовались специально выращенные монокристаллы ферроборатов ВуГез(ВОз)4, и ад0.75Оу0.25Гез(ВОз)4, Для которых ранее измерения магнитоупругих и магнитоэлектрических свойств не проводились. Значение х = 0.25 для замещенного состава выбрано из условия приблизительного равенства вкладов в анизотропию различных редкоземельных ионов. Предполагалось, что частичное замещение ионов Ву3+ на Мс13+ приведет, помимо возникновения спин-переориентационного перехода, также к изменению величины магнитоэлектрических взаимодействий.
Монокристаллы ферроборатов Мс11_3,.Ву3.Гез(ВОз)4 (ж = 1 и 0.25) были получены методом спонтанной кристаллизации из растворов в расплавах [12]. Методические указания по измерениям в импульсных магнитных полях приведены в нашей предыдущей работе [13].
Экспериментальные результаты. На рис.1а приведены температурные зависимости магнитной восприимчивости х = сг/Н (сг - удельная намагниченность), измеренные на СКВИД-магнитометре в постоянном магнитном поле 1 кЭ вдоль осей Ь и с для чистого ферробората диспрозия в области низких температур (ниже 70К). Зависимости имеют достаточно сложный характер. Излом на кривой Хс(Т) при Т = 38 К соответствует переходу в антиферромаг-
нитное состояние, а пологие максимумы около 23 К вдоль оси сив районе ПК вдоль оси Ь обусловлены эффектом Шоттки, связанным с перераспределением населенностей двух низко лежащих крамерсовских дублетов иона Ву3+. Такое же поведение магнитной восприимчивости ВуГез(ВОз)4 было зафиксировано в недавно появившейся работе Поповой и др. [9]. Значительное уменьшение \с ПРИ низких температурах подтверждает одноосный характер магнитной анизотропии ферробората диспрозия. На рис.1Ь приведены зависимости х(Т) для замещенного состава ад0.75Ву0.25Гез(ВОз)4 в поле Н = 1кЭ вдоль оси а и в разных магнитных полях вдоль оси с. Как следует из рисунка, в Шо.75Вуо.25Гез(ВОз)4 аномалия восприимчивости в точке Нееля Тдг ~ 32 К практически не видна, причем восприимчивость вдоль оси с продолжает увеличиваться с понижением температуры, что характерно для легкоплоскостного состояния. Затем в районе 25 К происходит резкое уменьшение Хс, которое можно связать с переориентационным переходом в одноосное состояние. Увеличение магнитного поля, приложенного вдоль оси с, смещает этот переход в сторону низких температур.
На рис.2а приведены кривые намагничивания ферробората диспрозия, измеренные на СКВИД-магнитометре в полях до 50 кЭ, а на вставке -примеры полевых зависимостей намагниченности в
сш
80^^--г- 40
60
40 20
20 -
50 0 Н (кОе)
Рис.2. Кривые намагничивания вдоль оси с ОуРез(ВОз)4 (а), измеренные на СКВИД-магнитометре (на вставке - в импульсных полях) и Шо.75Вуо.25Рез(ВОз)4 (Ь), измеренные в импульсных магнитных полях
импульсных полях до 130 кЭ. Как видно из рисунка, в достаточно большом магнитном поле Нсг вдоль с-оси кристалла возникают скачки намагниченности, связанные со спин-флоп-переходами в подрешетке железа, причем пороговые поля перехода возрастают с повышением температуры. Одновременно магнитные моменты ионов Оу3+ переориентируются к направлению, параллельному магнитному полю, что и обеспечивает большую величину скачка намагниченности. Полученные нами зависимости сг(Н) хорошо согласуются с кривыми намагничивания из работы [9].
На рис.2Ь приведены изотермы намагниченности для замещенного состава Мс1о.750уо.25Гез(ВОз)4, которые демонстрируют скачкообразное увеличение намагниченности при спин-флоп переходе при Н || с только в области низких температур 4.2-25 К, а выше 25 К зависимости ас (Не) имеют монотонный характер. Эти данные подтверждают сделанный на основании зависимостей х(Т) вывод о существовании спонтанного спин-переориентационного перехода от с-оси к базисной плоскости при температуре Тд ~ 25 К.
На основании измерения пиротока показано, что в N(1, замещенном ферроборате диспрозия ниже Таг ~ 32 К появляется спонтанная электрическая поляризация с компонентами вдоль а- и Ь-осей кристалла (рис.3). В области температур спин-переориентационного перехода ее поведение имеет сложный характер, а при более низких температурах, соответствующих одноосному состоянию, спонтанная поляризация исчезает. Характерные значения спонтанной поляризации составляют несколько мкКл/м2. Возникновение поляризации, возможно, связано с понижением симметрии высокосимметричной кристаллической фазы Д32 (1?|) из-за упругих напряжений (искажений) кристал-
Рис.3. Температурные зависимости спонтанной электрической поляризации вдоль осей а и Ъ монокристалла
Шо.7бВуо.2бРез(ВОз)4
лической решетки в замещенном составе, которые могут выделять некоторую преимущественную ориентацию спинов в базисной плоскости, нарушая, таким образом, равномерное распределение спинов по 120-градусным доменам.
Обнаружено, что спин-флоп переход при Н || с в БуГез(ВОз)4 и Мс1о.750уо.25Гез(ВОз)4 сопровождается, помимо скачка намагниченности, резкими аномалиями всех компонент электрической поляризации АР{ ~ 10 мкКл/м2 (г = а, Ь, с) и магнитострик-ции ДА,- ~ 1 • 10~6, причем в замещенном составе эти аномалии наблюдаются только при температурах ниже Тд. На рис.4 и 5 изображены полевые зависимости продольной электрической поляризации и магнитострикции вдоль с-оси кристаллов ВуГез(ВОз)4 и Шо.750уо.25Рез(ВОз)4. Для монокристалла Шо.750уо.25Гез(ВОз)4 при температурах выше Тд ~ 25 К, соответствующих легкоплоскостному состоянию, обнаружены также аномалии
и
-50
50 100 -40 -20
Нс (кОе)
0 20 40 60 80
Рис.4. Зависимости продольной электрической поляризации вдоль оси с от магнитного поля в ОуРез(ВОз)4 (а) и Шо.75Вуо.25Рез(ВОз)4 (Ь) при разных температурах, указанных справа от кривых. Слева от кривых - сдвиг начала отсчета по оси ординат
поляризации в достаточно слабых магнитных полях (Нсг ~ 5кЭ), приложенных в базисной плоско
Для дальнейшего прочтения статьи необходимо приобрести полный текст. Статьи высылаются в формате PDF на указанную при оплате почту. Время доставки составляет менее 10 минут. Стоимость одной статьи — 150 рублей.