Оптические методы
УДК535.37, 537.533.9
ОСЛ-ДИАГНОСТИКА ЛЮМИНЕСЦЕНТНЫХ МАТЕРИАЛОВ В СКАНИРУЮЩЕМ ЭЛЕКТРОННОМ МИКРОСКОПЕ
А.С. Вохминцев, И.А. Вайнштейн, М.С. Карабаналов, Я.Г. Смородинский
В настоящей работе развиты принципы применения методик оптически стимулированной люминесценции (ОСЛ) в сканирующем электронном микроскопе (СЭМ). Предложена функциональная схема диагностической ОСЛ-приставки для исследования локальных свойств и параметров распределения оптически активных структурных комплексов в широкозонных дозиметрических материалах. На примере анионодефектных монокристаллов a-Al2O3 выполнен анализ ОСЛ-зависимостей при варьировании размеров области, облученной электронами. Обоснована возможность ОСЛ-диагностики поверхности твердотельных люминесцентных сред и функциональных матриц с микромасштабным пространственным разрешением.
Ключевые слова: оптически стимулированная люминесценция, пространственно-разрешенная люминесценция, СЭМ, a-Al2O3.
ВВЕДЕНИЕ
Развитие современных подходов в диагностике и дефектоскопии требует постоянного обновления и совершенствования методов исследования, направленных на изучение структурных, морфологических, электрофизических, оптических и других важных характеристик материалов. Одним из широко используемых инструментариев с мощнейшим набором опций и возможностей при решении указанных задач выступает электронная микроскопия [1, 2]. В частности, применение СЭМ в сочетании с катодолюминес-центной (КЛ) приставкой позволяет анализировать локальные эмиссионные и физико-химические свойства твердых тел различной природы и получать данные о параметрах дефектов и спектрально-кинетических характеристиках протекающих процессов [3, 4]. Перспективным представляется применение бесконтактного метода ОСЛ для диагностики и анализа параметров распределения центров свечения в микрообъеме и приповерхностных слоях чувствительных твердотельных матриц.
В настоящее время метод ОСЛ широко используют в спектроскопии при изучении фундаментальных свойств широкозонных материалов, при количественной оценке энергетических и кинетических параметров глубоких центров захвата носителей заряда [5—7]. Наряду с термолюминесценцией ОСЛ-методики находят широкое практическое применение в твердотельной дозиметрии ионизирующих излучений [5, 8, 9]. При использовании различных ОСЛ-методик общими являются две стадии: возбуждение образца и последующая стимуляция в нем свечения [5—7]. На первой стадии выбранная область материала облучается ионизирующим излучением для создания в его объеме люминесцирующих комплексов. Вторая стадия предполагает оптическое стимулирование предварительно облученного участка образца квантами света и регистрацию возникающей люминесценции. В общем слу-
Александр Сергеевич Вохминцев, канд. физ.-мат. наук, Уральский федеральный университет имени первого Президента России Б.Н.Ельцина, ФТИ, кафедра ФМПК, доцент. Тел. +7(343) 375-93-74. E-mail: a.s.vokhmintsev@urfu.ru
Илья Александрович Вайнштейн, доктор физ.-мат. наук, профессор, Уральский федеральный университет имени первого Президента России Б.Н.Ельцина, ФТИ, кафедра ФМПК, зав. кафедрой. Тел. +7(343) 375-93-74. E-mail: i.a.weinstein@urfu.ru
Максим Сергеевич Карабаналов, канд. техн. наук, Уральский федеральный университет имени первого Президента России Б.Н.Ельцина, ИММТ, кафедра ТОиФМ, доцент. Тел. +7(343) 375-46-95. E-mail: m.s.karabanalov@urfu.ru
Яков Гаврилович Смородинский, доктор техн. наук, профессор, Институт физики металлов УрО РАН, Лаборатория комплексных методов контроля, зав. лабораторией. Тел. +7(343) 374-43-82. E-mail: sm@imp.uran.ru
чае получаемые характеристики ОСЛ-процессов являются интегральными [5—7]. Однако люминесцирующие комплексы, представляющие собой структурные агрегаты точечных дефектов и центров захвата, распределены в объеме материала, как правило, неоднородно [4, 10]. Знание параметров локального распределения с пространственным разрешением, масштабы которого сравнимы с размерами дефектных комплексов, может предоставить исследователю принципиально новые возможности по диагностике и управлению характеристиками центров, ответственных за процессы рекомбина-ционного свечения в материале. Решение указанной проблемы является актуальным с фундаментальной точки зрения, а также имеет большое практическое значение с позиций улучшения функциональных показателей люминофоров, твердотельных эмиттеров и дозиметрических кристаллов в объемном и наноразмерном состояниях.
Цель настоящей работы — развитие принципов использования метода ОСЛ и разработка структурной схемы диагностической ОСЛ-приставки к сканирующему электронному микроскопу.
Измерительный комплекс по исследованию процессов ОСЛ с микро-и наномасштабным пространственным разрешением состоит из двух основных узлов. Базовой частью является непосредственно сам сканирующий электронный микроскоп, первичный пучок электронов которого используется для локального возбуждения исследуемой области образца. Вторым узлом служит ОСЛ-приставка, включающая в себя каналы стимуляции и регистрации свечения, а также плату сопряжения для согласованной работы основных блоков установки. Подробное описание структурной схемы и принципов функционирования измерительного комплекса приведено в [11].
На рис. 1 показаны временные диаграммы управляющих и информационных сигналов при проведении исследования. Работа начинается с облучения выделенной области образца электронами. Дальнейшая стимуляция облученной области лазерным излучением с одновременной записью ОСЛ-сиг-нала выполняются через интервал времени А^ >> тКЛ, где тКЛ — постоянная затухания КЛ в исследуемом материале. Затем происходит переход к следующей области образца и повторение процедуры (см. рис. 1) [12].
а б
Рис. 1. Временные диаграммы управляющих и информационных сигналов: а — последовательности возбуждающих импульсов и соответствующих откликов; б — ОСЛ-отклик
локальных областей материала.
МЕТОДИКА ЭКСПЕРИМЕНТА
Время
Облучение электронами проводили на растровом электронном микроскопе 1ЁОЬ 18М-6490ЬУ в режиме высокого вакуума. Параметры пучка: напряжение и = 20 кВ; ток I = 3,8 нА; диаметр й = 50 нм. Время облучения составляло 16 с (2 кадра). Размеры облучаемой области варьировались в широких пределах от 3,5^2,4 мм до 510^380 нм при неизменном 640x480 количестве точек. При этом площади облучаемых областей составляли = 8,4 • 106; 1,94 • 105; 1,94 • 103; 19,4; 1,94 • 101 мкм2.
Регистрацию ОСЛ вели в полосе 3,25 эВ с полушириной 0,27 эВ через набор оптических стекол (УФС-6 и СЗС-22) с коэффициентом пропускания 38,5 % при непрерывной стимуляции е-облученных образцов зеленым лазером (532 нм, 150 мВт). Интенсивность лазерного излучения в месте расположения образца составляла 25 мВт-см-2. Регистрацию люминесценции проводили фотоэлектронным умножителем ФЭУ-39А в счетном режиме. Используемая стимуляция соответствует измерению ОСЛ в непрерывном режиме. Указанная методика хорошо известна и, в частности, применялась ранее при регистрации интегральных характеристик ОСЛ-процессов для порошков и монокристаллов АВД после облучения УФ - и р-излучением соответственно [6, 7].
РЕЗУЛЬТАТЫ И ОБСУЖДЕНИЕ
Для демонстрации возможностей развиваемого диагностического метода исследовали образцы анионодефектных монокристаллов оксида алюминия с близкой ОСЛ-чувствительностью к ионизирующему излучению. Образцы представляли собой диски диаметром 5 мм и толщиной 1 мм. Данный материал был выбран вследствие его высокой чувствительности к различным видам излучения и малого фединга [13]. СЭМ-изображение в режиме отраженных электронов для образца 1 показано на рис. 2. Размеры облучаемых областей первичными электронами СЭМ для исследуемого образца указаны на рисунке. Каждую последующую и меньшую по площади область облучения выбирали в пределах границ предыдущей.
Рис. 2. Изображение поверхности образца 1 при облучении первичными электронами СЭМ.
На рисунке указаны облучаемые области.
Измеренные экспериментальные ОСЛ-зависимости для образца 1 представлены на рис. 3. Видно, что интенсивность ОСЛ достигает максимума через 1—2 с после начала стимуляции лазерным излучением. Затем регистрируется спад кривой, что свидетельствует о высвечивании центров захвата при оптической стимуляции. В то же время наблюдается спад интенсивности ОСЛ-сигнала при уменьшении размера облучаемой области.
Л С О
10
5 ■
0
3,5x2,4 мм 51x38 мкм 510x380 нм
10 20 Время измерения, с
Рис. 3. Экспериментальные ОСЛ-кривые для образца 1 после облучения в СЭМ. Размеры области облучения указаны на рисунке.
На рис. 4 приведены зависимости нормированной светосуммы (А) и максимальной интенсивности (I ) от площади (5) облучаемой области для всех исследованных образцов. Отметим, что для образца 1 при переходе от области облучения 3,5x2,4 мм к 510x383 мкм регистрируется спад 1тах и А в 3,4 и 3,8 раза соответственно. Дальнейшее уменьшение площади облучения приводит к изменениям параметров ОСЛ-кривых (1тах и А) в небольших пределах. Аналогичная закономерность поведения параметров экспериментальных зависимостей прослеживается и для образцов 2 и 3 (см. рис. 4).
Рис. 4. Зависимость нормированных светосуммы А (темные символы) и максимальной интенсивности /тах (светлые символы) ОСЛ-сигнала от площади 5.
Площадь облучения и размеры области диссипации энергии электронов, где генерируются люминесцирующие комплексы, отличаются. Оценим область рассеяния энергии электронного пучка для исследуемого материала. Воспользуемся эмпирической формулой [2]:
0,1 • Е1'5 0,077 • Е1'5
х = и у = -. (1)
Р
Р
Здесь х и у — глубина и радиус области генерации центров люминесценции, мкм; Е — энергия первичных электронов, кэВ; р — плотность материала, г/см3.
Согласно соотношению (1) для монокристалла а-А12О3 получаем значения глубины х ~ 2,2 мкм и радиуса у ~ 1,7 мкм при энергии электронов Е = 20 кэВ и плотности материала р ~ 4 г/см3. Тогда диаметр области диссипации энергии электронов СЭМ составляет й ~ 3,4 мкм. Размер облучаемой области при любом увеличении СЭМ составляет 640x480 точек. В этом случае при облучении области 3,5x2,4 мм пе
Для дальнейшего прочтения статьи необходимо приобрести полный текст. Статьи высылаются в формате PDF на указанную при оплате почту. Время доставки составляет менее 10 минут. Стоимость одной статьи — 150 рублей.