ХИМИЧЕСКАЯ ФИЗИКА, 2013, том 32, № 12, с. 38-44
ГОРЕНИЕ, ВЗРЫВ И УДАРНЫЕ ВОЛНЫ
УДК 541.126.011.2
РАДИАЦИОННО-ТЕРМИЧЕСКИЙ МЕХАНИЗМ ИНИЦИИРОВАНИЯ ТЭНа В ОБЛАСТИ ПОГЛОЩЕНИЯ ПУЧКА ЭЛЕКТРОНОВ НАНОСЕКУНДНОЙ ДЛИТЕЛЬНОСТИ © 2013 г. Г. А. Иванов, А. В. Ханефт*
Кемеровский государственный университет, г. Кемерово, Россия *Е-таП: khaneft@kemsu.ru Поступила в редакцию 24.12.2012
В работе рассмотрен радиационно-термический механизм инициирования образца ТЭНа пучком электронов наносекундной длительности. Было предположено, что энергия электронного пучка идет не только на нагрев образца, но и на генерацию активных частиц. При моделировании процесса инициирования ТЭНа учитывалась радиационно-термическая генерация активных частиц. Расчеты показали, что учет генерации активных частиц в механизме инициирования ТЭНа существенно снижает порог инициирования.
Ключевые слова: радиационно-термический механизм, инициирование, ТЭН, пучок электронов.
Б01: 10.7868/80207401X13120042
ВВЕДЕНИЕ
В последние годы интенсивно изучается инициирование ТЭНа импульсами электронов наносекундной длительности с энергиями последних порядка 250 кэВ [1—7]. Авторами изучены спектрально-кинетические характеристики импульсной люминесценции и кинетика взрывного свечения. Определены пороги кратерообразо-вания (V > 5 Дж/см2), механического разрушения (V > 10 Дж/см2) и критическая плотность энергии электронного пучка V*, приводящая к инициированию образца ТЭНа со свободными границами в области поглощения пучка электронов с плотностью энергии V* ~ 15 Дж/см2. Время задержки при данной плотности энергии составляет порядка 3.34 мкс. Энергии, выделяющейся в области поглощения пучка электронов, не хватает для детонации оставшейся части образца. Детонация образца со свободными границами происходит при поглощении пучка электронов с плотностью энергии V* ~ 60 Дж/см2 [5]. Детонация ТЭНа, приклеенного к медной заземленной пластинке, происходит при V* ~ 15 Дж/см2 [6]. При этом детонация распространяется от границы взрывчатое вещество — металл к области поглощения пучка электронов. Как известно, отрицательный электрический заряд индуцирует в приповерхностном слое металла положительный заряд. Это приводит к возникновению силы зеркального отображения. Эта сила естественно ускоряет электроны. В настоящее время существуют два
механизма инициирования ТЭНа импульсным пучком электронов: электроразрядный [7] и тепловой [4].
Следовательно, если детонация ТЭНа вследствие электрического пробоя возможна, то направление ее распространения в этом случае противоречит экспериментально наблюдаемому направлению распространения детонации.
При поглощении электронного пучка конденсированным взрывчатым веществом, кроме собственно нагрева, в твердом теле возникают термоупругие напряжения. Известно, что упругие напряжения могут изменять энергию активации твердотельной химической реакции [8, 9], а деформация твердого тела — его температуру [10]. Это приведет к возникновению обратной связи в системе: экзотермическая реакция — упругие механические напряжения. В работах [11, 12] была рассмотрена тепловая модель зажигания ТЭНа пучком электронов наносекундной длительности и решалась система уравнений несвязанной термоупругости. В работе [13] решена система уравнений связанной термоупругости. В данных работах учитывалась зависимость энергии химической реакции от упругих напряжений. В работе [13] было получено хорошее соответствие результатов расчета экспериментальным данным [4] по времени задержки инициирования ТЭНа пучком электронов. Хорошее соответствие результатов расчета и эксперимента получено при объеме активации АV* = 12 • 10-10 эВ/Па (115.68 см3/моль).
Данное значение Д V* несколько великовато. Например, для радикальных реакций в органических
кристаллах и жидкостях|дV~ 6.0-50 см3/моль [8]. Возможно, эта проблема связана с неучетом реакции автокатализа. Согласно работе [14], термическое разложение многих взрывчатых веществ происходит автокаталитически.
В настоящей работе рассматривается радиа-ционно-термический механизм инициирования ТЭНа пучком электронов наносекундной длительности. В основе данного механизма лежит предположение, что активные частицы, участвующие в реакции автокатализа, образуются не только вследствие нагрева образца, но и в результате радиационного возбуждения ТЭНа. Данная работа выполнена на основе материалов, опубликованных в работе [15].
ПОСТАНОВКА ЗАДАЧИ
Рассмотрим радиационно-термический механизм инициирования ТЭНа пучком электронов наносекундной длительности с учетом реакции автокатализа. При этом предположим, что энергия электронного пучка идет не только на нагрев образца, но и на генерацию активных частиц:
А А
- В, В,
А + В
В,
(I)
(II)
(III)
где А — молекула ТЭНа, В — активная частица, О — скорость генерации активных частиц при поглощении пучка электронов, к1 — константа скорости термического образования частиц В, к2 — константа скорости стадии автокатализа. В этом случае система уравнений связанной термоупругости и кинетическое уравнение для стадий химических реакции (!)—(Ш) запишется в виде
р[с + НуЪ{Т - Ту)] — = - 3агКТ — + дг дх дг
+ (1 - /)Лх-1(?) + Рб[к:(1 - П) + к2п(1 - Л)].
К
с2 ^= 3а?К Ц,
" дх2 дг2 г дг2
^ = ° + к1(1 -п) + к-п(1 -П).
йг N1
(1)
(2) (3)
Система уравнений (1)—(3) имеет следующие начальные и граничные условия:
Т(х,0) = Т0, -X
дТ
х=0
дТ дх
дх
= 0, п(0) = 0;
= jsL,
а(х, 0) = 0, о(0, г) = -р, о(А, г) = 0, ^
дг
(4)
= 0. (5)
Здесь / — доля энергии пучка электронов, потраченная на генерацию активных частиц (квантовый выход); к2 = к-Nz; Nь — число Лошмидта; П = [В]/N1; Т — температура; X, с и р — коэффициент теплопроводности, теплоемкость и плотность образца; Q — тепловой эффект реакции на единицу массы вещества; Яе — эффективная длина линейного пробега электронов; I (г) — плотность потока энергии электронного пучка; Л(х) — распределение плотности поглощенной энергии пучка электронов по кристаллу; с„ — адиабатическая скорость звука; а = а хх — продольное напряжение; 6 = 6 хх — продольная деформация; а г — коэффициент линейного расширения; К — модуль всестороннего сжатия; Ну — удельная теплота плавления; Ту — температура плавления; Н — толщина образца; X — теплота испарения; р — динамическое давление; js — плотность потока молекул с поверхности; п — глубина превращения ТЭНа. Затухание волн термоупругости в уравнении (2) не учитывалось.
Константы скорости к1 и к2 определялись по формулам
к = 21 ехр(-Е^квТ), к2 = 22 ехр(-Е^квТ),
где кв — константа Больцмана; 21, 2г — частотные факторы соответствующих реакций.
Зависимость интенсивности пучка электронов от времени задавалась в виде
I (г) =
ж
6Т т
Л4
4г_
ехр _
т У V Т т У
где т т — длительность переднего фронта импульса, связанная с длительностью импульса, измеренного на полувысоте, выражением т,- = 1.19т т; Ж — плотность энергии пучка электронов.
Скорость генерации активных частиц в кинетическом уравнении (3) определялась по формуле
о = / I (г),
где Жа — энергия образования одной активной частицы.
г=0
к
Экспериментальное распределение плотности поглощенной энергии электронного пучка аппроксимировалось полиномом третьей степени:
Л(х) = 0.7 + 1.57% - 2.31%2 + 0.61%3, (6)
где % = х/Яе, Яе = 250 • 10-4 см — эффективная длина свободного пробега электронов в твердом теле. Функция (6) имеет максимум при % т = 0.405:
Л т =Л(%т) = 1. Кроме того, Л(£) = 0 при % > 1.44, а интеграл
1.44
\ = 1.
Е1(х, ?) = Е1а + ст(х, г)ЬУ *,
(7)
где Xх — коэффициент Ламэ, а б хх есть х-компо-нента деформации твердого тела, определяемая выражением
6^6хх = [а + 2аК(Т - Т))]/рс,2. (10)
Коэффициент Ламэ определяется выражением [19]
X х=3К,
1 1 + V
где V — коэффициент Пуассона.
Смещение частиц, динамическое давление и скорость испаряющихся молекул ТЭНа вычислялись по формулам
Зависимость энергии активации реакции первого порядка от упругого напряжения задавалась в виде линейной функции [8, 9]:
и(х) = |г(х)йх, р = тив]в, и, = (
квТ,. 2пт'
^/2
где Е1а — энергия активации реакции первого порядка термического разложения ТЭНа при ст = 0. Энергию активации реакции автокатализа, Е2, также считали зависящей от упругого напряжения:
Е2(х, ?) = Е1ас + 0(х, (8)
где Е2ас — энергия активации реакции автокатализа при а = 0. Активационный объем ЬУ*С автокаталитической реакции оценивался по выражению
А^* = АV * Е2ас,
Е1а
т.е. подобно оценке температурного коэффициента энергии активации термического разложения азида свинца [16].
В работах [17, 18] применяется несколько иная формула для зависимости энергии активации от упругих напряжений:
Е(х, ?) = Еа + кс£ а „Б и,
I
где кст — коэффициент чувствительности скорости реакции к работе упругих напряжений. Для одномерной задачи данное выражение приобретает вид
Е(х, ?) = Еа + каст ххб хх,
так как деформации б уу = 6 = 0. Следует заметить, что экспериментально определяется именно А V
Согласно обобщенному закону Гука [10, 19], в твердом теле возникают также поперечные напряжения, порождаемые изменением температуры тела:
где т — масса молекул ТЭНа; и, — скорость испаряющихся с поверхности твердого тела молекул, определяемая выражением из работы [20]; Т, — температура поверхности. Выражение для плотности потока испаряющихся молекул ТЭНа задавалось в виде
Л = уоехр (-ЦквТв).
При численной реализации алгоритма решения уравнения теплопроводности учитывалось плавление ТЭНа. Фазовый переход учитывался следующим образом. При достижении температуры плавления в элементарной ячейке с координатой точки "/" разностной сетки считалось, что в этой ячейке температура перестает изменяться и начинается процесс плавления. С этого момента времени полагалось, что на плавление идет энергия, выделяющаяся при поглощении электронного пучка; энергия, выделяющаяся в экзотермической реакции, а также энергия, идущая на теплопроводность:
Дй = А?
х Т+1- 2Т+Т-1 + I (?)
+
Дх2 Яе
+ рОД^т - П) + к2(Т1)п(1 - п] -
- 3а ,КТ,[е,(0 -е,(/ -А?)],
где А г и Ах — шаги по времени и координате соответственно. Как только накопленная энергия в слое становилась р
Для дальнейшего прочтения статьи необходимо приобрести полный текст. Статьи высылаются в формате PDF на указанную при оплате почту. Время доставки составляет менее 10 минут. Стоимость одной статьи — 150 рублей.