ДОКЛАДЫ АКАДЕМИИ НАУК, 2011, том 437, № 3, с. 352-355
ФИЗИЧЕСКАЯ ХИМИЯ
УДК 535.361:546.34.882
трехслойная спекл-структура в фоторефрактивном монокристалле ниобата лития © 2011 г. Н. В. Сидоров, А. В. Сюй, М. Н. Палатников, академик В. Т. Калинников
Поступило 12.11.2010 г.
Нелинейно-оптический монокристалл ниобата лития LiNbO3 — один из наиболее широко применяемых материалов электронной техники [1—3]. Ниобат лития является типичной фазой переменного состава и обладает ярко выраженным эффектом фоторефракции (фотоиндуцированное изменение показателя преломления), существенно зависящим от состава и состояния дефектности [2]. Информация о фоторефрактивных свойствах монокристалла исключительно важна для решения задач по созданию материалов для генерации и преобразования частоты лазерного излучения, а также для управления свойствами материалов с помощью лазерного излучения. Особую роль в формировании эффекта фоторефракции играют дефекты с локализованными электронами и дефекты, наведенные лазерным излучением
[1, 4].
Эффект фоторефракции возникает в освещенной области сегнетоэлектрического кристалла в результате пространственного переноса электронов под действием света и их последующего захвата на глубокие энергетические уровни с образованием поля неравновесного пространственного заряда, изменяющего показатель преломления [2, 5]. Кроме того, лазерное излучение, проходя через такой неоднородный монокристалл, претерпевает случайную модуляцию, которая проявляется в структуре рассеянного света, делая его также пространственно неоднородным. Лазерное излучение, рассеянное на неоднородностях, интерферирует с накачкой, образуя сложную картину минимумов и максимумов интенсивности — спекл-картину (англ. speckle — пятно) [6].
Образование индуцированных лазерным излучением микродефектов вносит дополнительное разупорядочение в структуру кристалла, которое после прекращения действия излучения исчезает со временем или при воздействии температуры
[2, 4]. В процессе воздействия лазерного излучения образуются микродефекты двух видов: статические (с постоянным показателем преломления) и динамические (с флуктуирующим показателем преломления) [4].
Прямым следствием фоторефрактивного эффекта является фоторефрактивное рассеяние света (ФРРС), возникающее в кристалле на пространственных микродефектах с флуктуирующим показателем преломления [6]. Монокристалл ниобата лития является одним из наиболее интересных материалов для исследования ФРРС. Поскольку ФРРС — голографический эффект, то анализируя картину рассеяния, можно получить информацию о голографических характеристиках фоторе-фрактивных кристаллов [3, 6]. С помощью ФРРС можно контролировать также однородность структуры монокристалла, состояние дипольного упорядочения катионной подрешетки вдоль полярной оси и величину эффекта фоторефракции.
В месте прохождения лазерного луча и в некоторой достаточно широкой области вблизи лазерного луча, достигающей десятка миллиметров, происходят заметное изменение показателя преломления кристалла и искажение кристаллической структуры, сохраняющиеся длительное время после воздействия лазерного излучения. Тонкие особенности этого искажения, несмотря на ряд серьезных публикаций [1, 4], исследованы явно недостаточно. Наиболее актуальным является исследование флуктуирующих микродефектов и характеристик рассеянного ими излучения. Наведенные лазерным излучением флуктуирующие дефекты в монокристаллах, легированных "фото-рефрактивными"* катионами, обусловлены перезарядкой этих катионов [2, 6]. В основном изучено ФРРС в монокристаллах ниобата лития конгруэнтного состава (Ы/ЫЪ = 0.946), легированных "фоторефрактивными" катионами Бе и ЯИ. Подробный обзор исследований дан в [6].
Институт химии и технологии редких элементов и минерального сырья им. И.В. Тананаева Кольского научного центра Российской Академии наук, Апатиты Мурманской обл.
* "Фоторефрактивные" катионы (катионы с переменной валентностью) изменяют свой заряд в кристалле под действием света и повышают эффект фоторефракции. "Нефо-торефрактивные" катионы под действием света в кристалле не изменяют свой заряд и при определенных условиях способны понижать эффект фоторефракции.
Рис. 1. Трехслойная спекл-структура ФРРС в монокристалле ниобата лития. 1 — центральный слой, 2 — второй слой, 3 — третий слой.
В то же время совершенно не исследована и не ясна природа флуктуирующих дефектов в номинально чистых монокристаллах ниобата лития и в монокристаллах, легированных "нефоторефрак-тивными" катионами. Однако большая роль собственных дефектов с локализованными электронами при формировании эффекта фоторефракции в таких кристаллах очевидна [2, 4]. Различие сил связи №—О и О—О как одна из причин несоответствия состава конгруэнтного плавления сте-хиометрическому составу обусловливает сравнительно легкое образование литиевых вакансий. Количество этих вакансий не уменьшается вследствие процесса гетеровалентного изоморфизма — замещения лития ниобием в катионной подре-шетке (благодаря близости ионных радиусов Ы+ и №5+). Неизбежным следствием такого процесса является образование новых вакансий в литиевых положениях. Основное следствие упомянутого изоморфизма — разупорядочение структуры в ка-тионной подрешетке кристалла, связанное, кроме всего прочего, с частичным восстановлением ионов №5+ и формированием собственных кластерных заряженных дефектов, определяющих характер фоторефрактивного эффекта в кристалле.
В настоящей работе исследованы характеристики спекл-структур (индикатрисы рассеяния,
распределение спекл-полей и интенсивностей) для конгруэнтных кристаллов ниобата лития, легированных "нефоторефрактивными" катионами и отличающихся низким эффектом фоторефракции.
МЕТОДИКА ЭКСПЕРИМЕНТА
Монокристаллы выращивали методом Чо-хральского в воздушной атмосфере на установке Кристалл-2 в направлении (0001) (полярная ось) из платинового тигля диаметром 80 мм. Для исследования ФРРС использовали монокристаллические образцы в виде полированных пластин. Для возбуждения ФРРС применяли излучение аргонового лазера 1ЬМ-120 514.5 нм) мощностью до 640 мВт. Использовали геометрию "на просвет". Лазерное излучение проходило через монокристалл и проецировалось на полупрозрачный экран. ФРРС регистрировала цифровая видеокамера. При помощи специальной программы проводили вырезку кадров. С применением компьютерной обработки определяли геометрические размеры и угол раскрытия индикатрисы ФРРС. Более подробно методики экспериментов ФРРС и выращивания монокристаллов описаны в [6, 7].
РЕЗУЛЬТАТЫ И ИХ ОБСУЖДЕНИЕ
При воздействии на кристалл ниобата лития лазерного излучения видимого диапазона в кристалле (независимо от его состава) появляются флуктуирующие точки с флуктуирующим показателем преломления и на экране наблюдается появление спекл-структуры (рис. 1). Строение каждого слоя этой структуры показано на рис. 2. В первый момент облучения кристалла рассеяние света выглядит как единое центральное пятно в виде окружности. Скорость его появления определяется, очевидно, скоростью распространения лазерного излучения в кристалле. Однако в первые же секунды облучения кристалла излучением
Рис. 2. Спекл-слои, получаемые при освещении кристаллов ниобата лития лазерным излучением. а — третий слой, ФРРС на микроточках (микроструктурах кристалла) с флуктуирующим показателем преломления. б — второй слой, ФРРС на микроточках с измененным показателем преломления. в — первый слой, ФРРС на лазерном треке.
354
СИДОРОВ и др.
лазера даже малой мощности (<30 мВт) на экране появляется спекл-картина в виде зернистой структуры в центре с четко выраженным лазерным треком. Эта спекл-структура имеет форму овала неправильной формы. С увеличением времени засветки спекл-структура меняет форму, контраст и интенсивность, а также происходит увеличение угла раскрытия индикатрисы рассеяния вследствие изменения показателя преломления. Форма индикатрисы рассеяния зависит от структуры кристалла, поляризации излучения и геометрии эксперимента. При этом угол раскрытия индикатрисы ФРРС достигает стационарного значения значительно быстрее при больших мощностях накачки, чем при малых.
Раскрытие индикатрисы ФРРС наблюдают в виде "восьмерки", ориентированной вдоль полярной оси кристалла (рис. 1). При этом в положительном направлении полярной оси кристалла имеется больший "лепесток", а в отрицательном направлении — меньший (рис. 2а). Оба лепестка имеют четко выраженную спекл-структуру, размеры зерен которой различаются в зависимости от угла рассеяния света. При удалении от оси индикатрисы ФРРС зерна спекл-картины уменьшаются в размерах. При этом центральное пятно трансформируется в овал и приблизительно за 1 мин облучения монокристалла индикатриса ФРРС принимает форму симметрично расположенных "лепестков" с явно выраженным центром (рис. 2в). По контуру центральных лепестков появляется спекл-структура меньшей интенсивности, состоящая из крупных, хаотически расположенных зерен спекл-картины. Эта структура составляет второй слой и соответственно — вторую разновидность спекла (рис. 2б).
Крайний по периметру слой имеет зернистую спекл-структуру. Данный слой претерпевает значительные изменения по форме и углу раскрытия индикатрисы, связанные с увеличением мощности и длительности пропускания лазерного излучения через кристалл. Форма индикатрисы ФРРС принимает более четкую форму асимметричной "восьмерки" с выраженными границами слоев спеклов. В связи с тем, что индикатриса ФРРС, раскрывающаяся при облучении монокристалла лазерным излучением, не является единой, а имеет три разновидности спеклов, которые расположены последовательно друг за другом, она получила название "трехслойная спекл-структура".
Таким образом, в монокристалле ниобата лития имеет место поэтапное раскрытие трех слоев спекл-структуры. Центральное пятно индикатрисы ФРРС появляется практически мгновенно. Далее раскрывается второй слой, соответствующий ФРРС на статических дефектах, наведенных лазерным излучением [4]. И только затем раскрывается третий слой, соответствующий ФРРС на флуктуирующих дефектах, также наведенн
Для дальнейшего прочтения статьи необходимо приобрести полный текст. Статьи высылаются в формате PDF на указанную при оплате почту. Время доставки составляет менее 10 минут. Стоимость одной статьи — 150 рублей.