Радиохимия
Ушаков С.И.
(Институт физической химии Российской академии наук)
ВЛИЯЕТ ЛИ ЦЕНТРОБЕЖНОЕ УСКОРЕНИЕ НА РАДИОАКТИВНУЮ МАТЕРИЮ И НА ЯДЕРНЫЕ РЕАКЦИИ?
В центрифуге средней мощности (до 8000 об/мин, центробежное ускорение до 104 §) вращались короткоживущие радионуклиды 62Си, 27М§, 56Мп; долгоживущие радионуклиды 1251,241Аш,1311,237Кр+233Ра, 134сб, 54Мп, 59Бе, 60Со, 24Ш; Ри-Ве нейтронный источник. Обнару-
27
жено уменьшение периода полураспада короткоживущего М§ на 2,5% и уменьшение интенсивности у-излучения долгоживущих радионуклидов на (1-8)%.
С самого начала развития радиохимии и ядерной физики исследователи пытались изменить константы распада радиоактивных ядер. В первые годы после открытия радиоактивности было проведено большое количество экспериментов с целью выявить возмущения скоростей радиоактивного распада природных радиоактивных ядер при химических, физических, термодинамических воздействиях. Подробная сводка этих опытов, давших отрицательные результаты, приведена в [1,2].
Открытия 30-х годов XX века (нейтрон, позитрон, искусственная радиоактивность, новые типы ядерных превращений) побудили исследователей снова заняться этим вопросом. В 1947 году было обнаружено влияние химического окружения радиоактивного атома 7Ве на скорость его распада. В дальнейшем влияние химического окружения, давления, температуры на периоды полураспада были изучены для более 20 случаев, обзор которых приведён в [3-5].
Рассмотрим подробно один из применявшихся факторов воздействия - центробежное ускорение. В 1919 году Резерфорд и Комптон, помещая ампулу с радоном в центрифугу, не обнаружили изменения интенсивности у-излучения от ампулы при центробежном ускорении 2*104 § (§=9,8 м/с2 — ускорение свободного падения) [6]. В 1942 году Фрид, Яффе, Шульц повторили эти опыты, помещая в центрифугу радионуклиды 212В1, 38С1, 54Мп, 56Мп, 64Си, 82Вг и другие. Они также не обнаружили изменения скорости распада атомов вплоть до центробежного ускорения 106 Таким образом, по центробежному фактору воздействия на радиоактивную материю мы имеем всего две работы, что явно недостаточно для обобщения.
В настоящее время уровень аппаратурного обеспечения установок по регистрации излучений несоизмеримо возрос по сравнению с 1919-1942 годами. Разработаны и выпускаются коммерческие источники излучений на основе нуклидов, претерпевающих различные типы превращений: а-распад, Р""распад, Р+-распад, электронный захват, изомерный переход, спонтанное деление. Имеются компактные препараты — нейтронные источники, в которых происходят ядерные реакции типа (а,п) и (у,п). Имеются центрифуги с числом оборотов 106 об/мин, обеспечивающих центробежное ускорение 108§. Итак, в настоящее время имеются благоприятные технические возможности для начала нового этапа, а точнее нового третьего витка исследований по изучению влияния центробежных полей (аналог гравитации) на скорость распада радиоактивной материи и на скорость протекания ядерных реакций. Автор попытался начать этот этап, вращая в центрифуге средней мощности короткоживущие у — излучатели, долгоживущие у — излучатели, нейтронный источник.
Короткоживущие радионуклиды 62Си, 27М§, 56Мп получали облучением в течении 2-6 минут мишеней из меди, алюминия, железа на нейтронном генераторе (таблица I). Плотность по-
тока нейтронов с энергией около 14 МэВ составляла в месте облучения около 109 н/(см2с). Облучённые мишени размещались в гнёздах ротора центрифуги. Расстояние от мишеней до оси вращения составляло R =0,12 м. Максимальное центростремительное ускорение Ац мишеней во время вращения центрифуги составляло Ац = (2nn)2R =8,84 104м/с2 =9,02 1 03g, где n = =8200 об/мин=136,7 об/с — максимальная скорость вращения центрифуги.
Регистрация у-квантов, испущенных вращающимися в центрифуге радионуклидами, проводилась методом сцинтилляционной у-спектрометрии. Блок детектирования на основе кристалла NaI(Tl) диаметром 4 см и высотой 4 см размещался по оси вращения над ротором центрифуги. Сигнал с детектора подавался через усилитель на анализатор импульсов, "окно" которого было настроено на регистрацию наиболее интенсивной у-линии радионуклида. Импульсы с анализатора подавались на пересчётное устройство, которое через равные промежутки времени измеряло скорость счёта детектора в выбранном "окне". Так, при вращении 62Cu и 27Mg пересчётное устройство через каждые 40с набирало импульсы в течение 30 с. При работе с 56Мп пересчётное устройство через каждые 10 мин. набирало импульсы в течение 1 мин. Измерения продолжались в течение четырёх периодов полураспада. Обработка результатов проводилась методом наименьших квадратов. Результаты представлены в таблице 2, из которой следует, что у нуклидов 62Cu и 56Мп периоды полураспада не изменились при нахождении в центробежных полях около 104g. Период полураспада 27Mg уменьшился с 570 с до 556 с, т. е. уменьшился на 2,5%.
При вращении в центрифуге долгоживущих у-излучателей (таблица 3) наблюдались следующие закономерности:
C увеличением числа оборотов центрифуги до 8000 об/мин или до Ац =8,8 103g скорость счёта детектора уменьшается по приблизительно линейному закону. Отсюда можно предположить, что активность радиоактивного препарата есть понятие относительное. Активность зависит от центробежного поля (поля гравитации), в котором находится препарат.
Чем больше энергия у-кванта (или энергия у-перехода в атомном ядре), тем изменение интенсивности у-излучения менее заметно. Так, для 24Na, испускающего при распаде у-кванты с энергиями 1368 и 2754 кэВ, уменьшение скорости счёта составляет 1,3%. А для 125I, испускающего при распаде фотоны с энергией 27кэВ, уменьшение скорости счёта детектора составило 8,6%.
Кривые изменения скорости счёта детектора при увеличении числа оборотов от нуля до 8000 об/мин и при обратном ходе, когда число оборотов уменьшается от 8000 об/мин до нуля, не совпадают (рис. I). То есть, после пребывания радионуклида в сильном центробежном поле его первоначальная активность не восстанавливается.
Однако возможно и другое объяснение уменьшения интенсивности у-излучения: с увеличением Ац увеличивается расстояние между детектором и радиоактивным препаратом вследствие того, что ротор растягивается под действием механических напряжений, возникающих при вращении, или вследствие того, что радиоактивный препарат более плотно вдавливается в дно ротора.
Влияние центробежного ускорения на ядерную реакцию 9Be +а 12C+n+y исследовалось следующим образом. Ри-Ве источник нейтронов типа ИБН-4, испускающий 105 нейт/с (со средней энергией 4,5 МэВ) и около 5х104 у-квант/с с энергией 4,44 МэВ, помещался как и у-источники в гнездо ротора центрифуги. Сцинтилляционный детектор быстрых нейтронов диаметром 4 см размещался по оси вращения над ротором центрифуги. Для регистрации жёстких у-квантов использовали два детектора на основе кристаллов Nal (Tl) большого объёма (диаметр 15 см и высота 10 см).Они располагались сбоку ротора. Скорость счёта детектора нейтронов составляла 30000 имп/100 с, детекторов у-квантов — 67000 имп/100 с. При вращении источника до п =8000 об/мин в пределах ошибок измерений не было замечено изменений в скоростях счёта ни детектора нейтронов, ни детекторов у-квантов. Зна-
чит центробежное ускорение вплоть до Ац = 8,8 103§- не влияет на скорость протекания
9 12
ядерной реакции Ве +а С+и+у.
Таким образом, в процессе исследования влияния центробежных полей на ядерную материю мы получили или отрицательные или неопределённые результаты, за исключением довольно надёжного факта обнаружения уменьшения периода полураспада у 27М^.
В дальнейшем хотелось бы перейти на ультрацентрифуги с числом оборотов и=105-106 об/мин (Ац = 106-108§) и исследовать наряду с а, Р", Р+, ЕС — распадами, такие типы распада, как изомерный переход, спонтанное деление.
Таблица 1
Реакция получения короткоживущих нуклидов_
Нуклид ^/2 [8] Ey, кэВ Реакция Удельная активность в мишени, Бк/г
62Си 584с 511 63Си (и, 2и) 62Си 2х106
27Мв 568с 844 1014 27А1 (и, р) 27Мв 8х105
56Ми 155мин 847 1811 56Бе (и, р) 56Ми 3х104
Таблица 2
Радиоактивный распад короткоживущих радионуклидов в центробежных полях
Нуклид и тип распада Номер опыта Ац, в долях g T1/2 ±0.5%с p=0.95
1 2 0 0 0 0 0 0 589 с
586 с 583 с
3 4 587 с 585 с
5 585 с
6
^ Р+ среднее по опытам 1 - 6: 586 с
7 8 9 10 11 8,60х10^ 589 с
8,80х10^ 587 с
8,91х10^ 585 с
8,91х10^ 586 с
8,91х10^ 588 с
среднее по опытам 7 - 11: 585 с
12 0 570 с
13 0 566 с
14 0 571 с
15 0 570 с
16 0 570 с
17 0 572 с
18 0 570 с
27Mg, р- 19 0 572 с
среднее по опытам 12-19: 570 с
20 5,50 х10^ 570 с
21 7,70 х10^ 563 с
22 7,92 х10^ 565 с
23 8,80 х10^ 560 с
24 8,80 х10^ 560 с
25 8,91 х10^ 550 с
26 9,02 х10^ 556 с
56Mn, р- 27 0 155,4 мин
28 0 156,0 мин
29 5,50х10^ 154,9 мин
Таблица 3
Результаты вращения в центрифуге долгоживущих нуклидов
Номер опыта Нуклид и тип распада T1/2 Ey, кэВ Уменьшение скорости счета детектора при п = 8000 об/мин., %
30 1-125, ЕС 60 сут. 27,4 8,6
31 Ат-241, а 432 года 59,5 4,5
32 1-131, р- 8,1 сут. 364 4,0
33 Кр-237, а Ра-^33, в 2х106лет 86,5 6,3
34 *** дочерний *** 312 *** 5,8
35 *** *** *** 3,4
36 *** *** *** 3,9
37 *** *** *** 4,2
38 *** *** *** 3,5
39 С8-134, в- 2,05 лет 605 2,8
40 Мп-54, ЕС 312 сут. 835 2,6
41 Бе-59, в- 45 сут. 1099 1,4
42 Со-60, р- 5,27 лет 1173 1,7
43 Ш-24, р- 15 час 1368 1,3
Динамика изменения скорости счета N детектора у-квантов
Рисунок 1
60 237 233
при вращении в центрифуге ^ и радиоактивной цепочки Np+ Pa
СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ
1. Kolrausch F.W. Radioaktivitat. Handbuch der Experimental Physik. Leipzig,1928, 15, 669.
2. Bothe W. Handbuch der Physik, 1933, 22-1, Berlin.
3. Emery G.T. Perturbation of nuclear decay rates. Annyal Rev. Nucl. Sci. 1972, 22, 165.
4. Keller Cornelius. Zum Einflus der chemischen bildung auf die halbwerts-zeit von radionuclicden. Chemiker-Zeitung. 1975, 99, 8-9, 364.
5. Hahn H. J., Born H.P., Kim J.I. Survey on the rate perturbation of nuclear decay. Radioch. Acta, 1976, 23, 1, 23.
6. Rutherford E., Compton A
Для дальнейшего прочтения статьи необходимо приобрести полный текст. Статьи высылаются в формате PDF на указанную при оплате почту. Время доставки составляет менее 10 минут. Стоимость одной статьи — 150 рублей.