ХИМИЧЕСКАЯ ФИЗИКА,, 2014, том 33, № 12, с. 24-28
УДК 541.124.16; 541.126.2; 541.128
ГОРЕНИЕ, ВЗРЫВ И УДАРНЫЕ ВОЛНЫ
ВЛИЯНИЕ МИКРООЧАГОВОГО ХАРАКТЕРА ЗАРОЖДЕНИЯ РЕАКЦИИ ВЗРЫВНОГО РАЗЛОЖЕНИЯ НА ЭФФЕКТИВНОСТЬ ЛАЗЕРНОГО ИНИЦИИРОВАНИЯ
© 2014 г. |Э. Д. Алукер|, А. С. Зверев, А. Г. Кречетов, А. Ю. Митрофанов, А. В. Тупицын
Кемеровский государственный университет E-mail: lira@kemsu.ru Поступила в редакцию 04.10.2013
Предложена микроочаговая модель зарождения цепной реакции взрывного разложения при лазерном инициировании энергетических материалов. Зародышами микроочагов являются флуктуации плотности возбуждений, возникающие в результате стохастического характера взаимодействия фотонов с энергетическим материалом при фотоинициировании. Вероятность взрыва определяется конкуренцией двух процессов: 1) микровзрыва в изолированном очаге, приводящего к выбросу вещества из области очага и образованию каверн, и 2) перекрывания растущих очагов, приводящего к образованию зоны взрыва и макровзрыву значительной части или всего образца. Проведена экспериментальная проверка предсказаний модели (зависимость вероятности взрыва и длительности индукционного периода ТЭНа от экспозиции инициирования (1064 нм, 10 нс)), подтверждающая адекватность предложенной модели.
Ключевые слова: лазерное инициирование, вероятность взрыва, порог взрыва, очаги реакции. DOI: 10.7868/S0207401X14120048
ВВЕДЕНИЕ
Еще в первой половине прошлого века Ю.Б. Ха-ритоном была высказана идея о том, что микроочагами зарождения цепной реакции взрывного разложения могут служить флуктуации плотности возбужденных молекул [1]. Прямое экспериментальное подтверждение этого было получено, однако, только в начале 2000-х годов в серии работ [2—5]. В этих работах было показано, что при импульсном лазерном и электронном инициировании азида серебра предвзрывная люминесценция, сопровождающая начальную стадию реакции взрывного разложения, протекающую в еще неразрушенном образце (предвзрывная стадия), действительно зарождается в отдельных микроочагах. Дальнейший рост линейных размеров микроочагов реакции происходит со скоростью порядка 103 м/с и приводит к перекрыванию очагов реакции за времена порядка 10-7 с и, соответственно, к взрыву образца. Существенно, что зарождение микроочагов реакции определяется стохастическим характером процесса инициирования и не связано с наличием структурных дефектов.
Однако фундаментальный факт микроочагового характера зарождения цепной реакции взрывного разложения до сих пор оставался вне поля зрения авторов работ, посвященных изучению лазерного инициирования [6—9]. Это доста-
точно странное, на наш взгляд, обстоятельство связано, по-видимому, с доминированием представлений о тепловом механизме инициирования и начальных стадий реакции взрывного разложения [6, 8].
Однако после появления серии работ, в которых, во всяком случае для некоторых систем (азиды тяжелых металлов [9], ТЭН [10, 11]), убедительно доказан нетепловой характер лазерного инициирования и начальных стадий реакции взрывного разложения, обоснованность такого доминирования "тепловых" представлений о механизме актуальных процессов вызывает серьезные сомнения, а необходимость учета микроочагового характера зарождения цепной реакции приобретает еще большую актуальность. В связи с вышеизложенным, задачей данной работы стало исследование влияния микроочагового характера зарождения реакции взрывного разложения на порог лазерного инициирования.
ОБОСНОВАНИЕ И ФОРМУЛИРОВКА МОДЕЛИ
В основу модели мы положили три достаточно хорошо, на наш взгляд, обоснованных положения.
1. Стохастический характер взаимодействия фотонов с материалом ВВ при фотоинициирова-
ВЛИЯНИЕ МИКРООЧАГОВОГО ХАРАКТЕРА
25
нии приводит к возникновению флуктуаций плотности возбуждений. В достаточно больших флукту-ациях могут реализоваться условия для возникновения самоподдерживающейся цепной реакции, т.е. эти флуктуации начинают выполнять роль микроочагов зарождения реакции взрывного разложения. В процессе развития реакции размеры микроочагов растут, что приводит к их перекрыванию. Увеличение интенсивности инициирующего излучения приводит к росту концентрации микроочагов реакции и, соответственно, сокращению времени, необходимого для их перекрывания. Скорость роста линейных размеров очагов практически не зависит от их концентрации и составляет для азида серебра величину ~1000 м/с [2—5].
2. При фотовозбуждении вблизи порога инициирования на поверхности невзорвавшихся образцов наблюдаются каверны [6, 12], т.е. происходит локальный выброс вещества из области очагов реакции. Такой "досрочный" выброс вещества из области очага прекращает развитие реакции, т.е.
может служить ингибирующим фактором \
3. Помещение образца в замкнутую оболочку ("закрытая поверхность") приводит к понижению порога инициирования [6, 12]. Наиболее вероятной причиной последнего обстоятельства является то, что наличие оболочки затрудняет "досрочный" выброс вещества из очагов реакции.
На основании вышеизложенного достаточно логичной и обоснованной представляется следующая картина взрывного разложения при фотоинициировании. Реакция зарождается в микроочагах, представляющих собой флуктуации плотности фотовозбуждений. При малых концентрациях очагов, т.е. низких экспозициях инициирования, до выброса вещества из очага (микровзрыв очага) перекрывание очагов не успевает произойти и реакция заканчивается образованием каверн. При больших концентрациях очагов, их перекрывание происходит раньше, чем микровзрыв изолированных очагов, и мы наблюдаем собственно взрыв, т.е. макровзрыв заметной части образца, в которой произошло перекрывание очагов, т.е. образование зоны взрыва. Таким образом, вероятность взрыва определяется соотношением двух времен: времени жизни изолированного очага, т.е. промежутка времени от зарождения очага до его микровзрыва — т0 и времени перекрывания очагов, зависящим от их концентрации, а следовательно, и от интенсивности инициирования — тг
Перейдем к количественному рассмотрению этой ситуации. В предположении, что для зарождения очага реакции в ячейке с размером Ь0 необ-
ходимо наличие одновременно к возбужденных молекул, среднее количество ячеек, содержащих
в сумме к возбуждений есть т =
к/(Щ). Количество возможных расстановок к молекул по т ячейкам — тк; из них т расстановок с расположением всех в одной ячейке, а следовательно, вероятность такого расположения есть р = т1- к =
= (Ш0/к)к-1. Концентрация таких ячеек, содержащих к возбужденных молекул, есть п = р/Ь0:
п = (И/к)к -1Ь03(к — 2). (1)
Величина N связана с экспозицией инициирования Н следующим образом [9, 10]:
N = цН, (2)
где п — коэффициент пропорциональности.
Из (1) и (2) получаем:
п = (пН/к)к — 1Ь03(к—2). (3)
Каждый из этих очагов является областью зарождения цепной реакции взрывного разложения, размеры которой растут в процессе развития реакции [2—5]. Оценим время т^, необходимое для перекрывания отдельных очагов в процессе роста их размеров, т.е. время образования области взрыва, охватывающей весь образец или его значительную часть. В качестве простейшей оценки т возьмем время, необходимое для распространения фронта реакции на расстояние, равное среднему
расстоянию между очагами, т.е. п ~13: т* = 1/ уп13, где V — скорость распространения фронта реакции (скорость роста линейных размеров очага).
Тогда с учетом (3) получаем для оценки величины т следующее выражение:
Т = Т0(С/Н)а,
(4)
где
С =
/ , л1/"
Ьо
пЬ0
V т
а = (к — 1)/3.
о у
1) Обращает на себя внимание сходство рассматриваемых процессов (п.п. 1, 2) с известным явлением "радиационного блистеринга", заключающимся в накоплении радио-литического газа в микропорах материала тепловыделяющих элементов атомных реакторов [13].
Вероятность взрыва образца, Р, будет определяться соотношением скоростей двух конкурирующих процессов: скорости перекрывания очагов — 1/тет приводящего к образованию зоны взрыва и, соответственно, к макровзрыву всего образца (или во всяком случае значительной его части), и скорости микровзрывов в отдельных очагах — 1/т0, приводящих только к образованию каверн в результате выброса вещества очага за пределы образца, т.е. к ингибированию процесса.
В случае такой "двухканальной" системы [14] имеем
Р =
-1 , -1 т * + т о
(5)
к
т
26
АЛУКЕР и др.
Рис. 1. Взрывная камера: 1 — образец, 2 — оправка, 3 — стеклянная пластина, 4 — стальная подложка, 5 — акустический датчик, 6 — иницирующий лазер, 7 — осциллограф, 8 — синхронизирующий генератор.
Тогда из (5) и (4) получаем 1
P =
1 + {C/H)
(6)
ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНАЯ ПРОВЕРКА МОДЕЛИ
Наиболее простым и эффективным способом проверки адекватности предложенной модели является попытка описания при помощи выражений (4) и (6) экспериментальных данных по зависимости от экспозиции инициирования вероятности взрыва Р и т времени задержки взрыва относительно инициирующего импульса (т.е. длительности индукционного периода). Это обстоятельство и определило содержание экспериментальной части работы.
Объектом исследования служил ТЭН, синтезируемый путем нитрования пентаэритрита концентрированной азотной кислотой. После этого он подвергался очистке путем перекристаллизации из ацетона и повторной перекристаллизации в гексане для получения зерен желаемого размера. В результате получался порошок ТЭНа с размером зерна порядка 100 мкм.
Образцы для исследования представляли собой таблетки диаметром 3 мм и толщиной 0.5 мм, запрессованные в оправку из нержавеющей стали (рис. 1) при давлении 200 МПа. Плотность образцов при этом составляла 1.7 г/см3 (плотность монокристалла ТЭНа — 1.77 г/см3). Схематическое изображение взрывной камеры представлено на рис. 1.
Инициирование осуществлялось импульсом длительностью 10 нс первой гармоники (1064 нм) YAG:Nd-лазера LDPL10M. Экспозиция инициирования на поверхности образца определялась с помощью пироэлектрической головки PE50BF-DIF-C "Ophir Photonics" и постоянно контролировалась по сигналу откалиброванного фотодиода. Для инициирования использовалась только центральная часть пучка лазера (диаметр пучка — 6 мм, диаметр та
Для дальнейшего прочтения статьи необходимо приобрести полный текст. Статьи высылаются в формате PDF на указанную при оплате почту. Время доставки составляет менее 10 минут. Стоимость одной статьи — 150 рублей.