КРИСТАЛЛОГРАФИЯ, 2015, том 60, № 2, с. 260-269
^ ДИНАМИКА РЕШЕТКИ
И ФАЗОВЫЕ ПЕРЕХОДЫ
УДК 548.5
ВЛИЯНИЕ ПОТОКА РАСПЛАВА НА УСТОЙЧИВОСТЬ ФАЗОВОЙ ГРАНИЦЫ ПРИ НАПРАВЛЕННОМ ЗАТВЕРДЕВАНИИ © 2015 г. О. П. Федоров1, 2, А. Г. Машковский1
1 Институт космических исследований НАНУкраины и ГКА Украины, Киев 2 Институт металлофизики НАН Украины, Киев E-mail: fedorov@ikd.kiev.ua Поступила в редакцию 08.04.2014 г.
В рамках феноменологической макроскопической теории сплошных сред в приближении плоского погранслоя исследована устойчивость фазовой границы при направленной кристаллизации в условиях движения расплава вдоль фронта затвердевания. Исследование устойчивости сведено к определению собственных значений краевой задачи для бесконечно малых возмущений стационарного процесса. Показано, что в отсутствие движения расплава на плоскости волновое число—скорость протяжки существуют две области неустойчивости, разделенные областью устойчивого роста: одна в зоне малых скоростей протяжки, другая в зоне больших скоростей протяжки. Кривая нейтральной устойчивости, рассчитанная при достаточно больших скоростях протяжки для системы сукцино-нитрил—ацетон, близка к полученной Маллинзом и Секеркой, а абсолютные значения критической скорости по порядку величины совпадают с экспериментальными. Движение расплава вдоль фазовой границы приводит к появлению третьей области неустойчивости, которая характеризуется малыми значениями волновых чисел. С ростом скорости движения расплава область неустойчивости расширяется в сторону больших значений волновых чисел.
DOI: 10.7868/S0023476115020095
ВВЕДЕНИЕ
Условия устойчивости плоской границы кристалл—расплав в ходе направленного затвердевания бинарного расплава представляют собой одну из фундаментальных проблем физики затвердевания [1—4]. Распределение примесей и дефектов, особенности структурно--чувствительных свойств кристалла существенным образом определяются формой границы фазового перехода. Форма границы устойчива по отношению к любым малым возмущениям, когда величина скорости протяжки w ниже некоторой критической скорости выращивания wкр (при фиксированных значениях внешнего градиента температуры и концентрации). При w > wкр фронт теряет устойчивость, с увеличением w формируется последовательность неустойчивых структур: узлы, ячейки, дендриты [1, 2]. Простейшее условие устойчивости плоского фронта затвердевания основано на представлениях о диффузионном (концентрационном) переохлаждении перед ним [1]. В [4] получено физически более обоснованное решение задачи устойчивости фронта на основе анализа развития пространственных возмущений бесконечно малой амплитуды. Наиболее важным результатом этого исследования является кривая нейтральной устойчивости, которая дает зависи-
мость wкp от волнового числа к. Во многих последующих работах развивались подходы, в которых преодолевались ограничения [4], в частности, связанные с предположениями о бесконечно малой амплитуде возмущений, стационарности процессов на границе и т.д. Так, для системы сук-цинонитрил—ацетон (SCN-Ac) [5] получена кривая нейтральной устойчивости, рассчитанная для широкого интервала скоростей и волновых чисел с учетом слабой нелинейности. Эта кривая в некоторой окрестности wкp оказалась достаточно близкой к результатам, полученным в [4]. Отметим, что в силу ясности физического описания и удовлетворительного согласия с экспериментальными данными результаты [4] часто используются в качестве референтных при анализе решения более сложных задач, учитывающих реальные условия затвердевания. К таким задачам, в первую очередь, следует отнести эффект движения расплава перед фронтом кристаллизации, который существенно влияет на ход кристаллизации. Управление потоком расплава используется в металлургических процессах и при выращивании кристаллов для целенаправленного воздействия на структуру и свойства кристаллического материала (методы электромагнитного и механического перемешивания расплава, вибрационные
Z
I V(z)
Y II
Рис. 1. Схема процесса направленного затвердевания: полуплоскость I соответствует жидкой фазе, полуплоскость II — твердой; V — скорость потока расплава.
и ультразвуковые воздействия, различные технологии центрифугирования и т.д.). Практическая важность проблемы обусловила появление большого количества исследований, посвященных этому вопросу (в частности, [1—3]). Эти исследования имеют в основном феноменологический характер и рассматривают распределение температуры и концентрации перед фронтом затвердевания в макроскопическом масштабе. Изучению влияния потока на морфологическую устойчивость посвящено относительно небольшое число исследований. Наиболее репрезентативная подборка теоретических работ приведена в обзоре [6], где обсуждается множество возможных эффектов: в зависимости от направления движения расплава предсказывается как подавление, так и стимулирование развития возмущений на фронте затвердевания. Кроме того, поток может выступать как фактор отбора искажений определенных длин волн. Наиболее последовательное экспериментальное исследование воздействия конвективных потоков на потерю устойчивости плоского фронта кристаллизации излагается в цикле работ [7—9], посвященном прямому наблюдению за фронтом прозрачных систем 8 СМ-Ас. Экспериментально показана существенная роль потока расплава в формировании неустойчивого фронта, а также эффект совместного влияния потока и границ зерен поликристалла. Отметим, что наблюдавшиеся процессы объясняются авторами в лучшем случае полуколичественно, а большинство предсказанных эффектов ждут экспериментального подтверждения.
В настоящей работе в приближении плоского пограничного слоя исследуется влияние потока расплава вдоль фронта затвердевания на его устойчивость. При этом задача устойчивости решается в три этапа:
— стационарная задача направленного затвердевания, включающая в себя уравнения Прандт-ля в приближении плоскопараллельного течения, уравнения тепломассопереноса в жидкой фазе и уравнение теплопереноса в твердой фазе;
— краевая задача для пространственных возмущений параметров состояния, описывающая бесконечно малое отклонение от "равновесного" процесса направленного затвердевания. В качестве граничных условий на нестационарной подвижной границе фазового перехода используются общие законы сохранения массы, импульса и энергии, приведенные в [10]. Получено дисперсионное алгебраическое уравнение, связывающее комплексную частоту с волновым числом, скоростью протяжки, концентрацией примеси на бесконечности, градиентом температуры (в жидкой или твердой фазе) и скоростью течения на бесконечности;
— вычисляются собственные значения (корни дисперсионного уравнения), определяющие динамику системы, и строятся кривые нейтральной устойчивости на плоскости волновое число-скорость протяжки (k, w). Для упрощения изложения здесь не учитывался вклад поверхностного натяжения.
ПОСТАНОВКА ЗАДАЧИ
Введем системы координат: лабораторную (X', Y', Z') и связанную с фронтом кристаллизации (X, Y, Z). Связанная система координат движется в положительном направлении оси Z' со скоростью фазовой границы w. Преобразование координат определяется соотношениями:
х = х', y = y', z = z - wt.
Скорость w назовем скоростью протяжки. Здесь и далее все параметры имеют безразмерный вид. Преобразование уравнений к безразмерному виду представлено в Приложении 1.
Для изучения влияния течения расплава на устойчивость фронта фазового перехода рассмотрим плоскую модель процесса направленного затвердевания, которая схематически представлена на рис. 1. В верхней полуплоскости (z > 0) расположен бинарный расплав, в нижней (z < 0) — твердая фаза. Плоский фронт затвердевания совпадает с осью Y (z = 0) при Vt е [0, Имеется направленное вдоль фронта затвердевания стационарное течение, которое описывается уравнениями Прандт-ля [11]. Скорость течения V(z) на бесконечности удовлетворяет условию
V (га) = u = const.
В отсутствие внешних сил общий вид уравнений, описывающий конвективный тепломассо-перенос в области, разделенной поверхностью разрыва, приведен в Приложении 1.
Руководствуясь изложенными выше предположениями, из уравнений (П1.1)—(П1.5) получаем систему уравнений, описывающую в приближении плоского погранслоя стационарный процесс направленной кристаллизации:
й V + Ке. -Ж = 0,
йг
у2
2
йг й0,
йг
, + Р, • = 0, 2 ' йг
2/
й]
1^-4 + = о,
йг
йг
0 ? . г. й 0 с А
— + Р5 • ^—- = о,
йг
йг
(1) (2)
(3)
(4)
где
V (г) = и(1 - е ),
0, (г) = д, (1 - е + ^е -Р^, ] (г)
= 1 + р(1 -к)е"^ 1 -Р(1 -к)
0 - (г)
= д0(е- е-Р-—1) + дя(1 - е)
1 - е
(11) (12)
(13) , (14)
до =-Бт] (0).
(15)
где V — скорость течения расплава вдоль границы фазового перехода, 6, — разность температур на фронте и в расплаве, 6с — разность температур фронта и твердой фазы, ] — равновесная концентрация примеси в бинарном расплаве. Разности температур 6,, 6с далее будем называть просто температурами стационарного состояния жидкой и твердой фаз соответственно. Вид безразмерных комплексов Яе, Р,, Р5 и др. приведен в Приложении 1. Отметим, что уравнение (1) получено из уравнений Прандтля в пренебрежении разбухания погранслоя.
В соответствии с (П1.6)—(П1.12) решения системы уравнений (1)—(4) должны удовлетворять граничным условиям:
V (<») = и, 0,(«>) = д,, /(«>) = 1, (5) V(0) = 0, (6)
0,(0) = 0-(0), Х0'(0) -0'(0) = Л(7)
] '(0) + р(1 -К)-] (0) = 0, (8)
0-(-/) = д-, 1> 0, (9)
где в,, ^ — температуры, заданные на бесконечности в жидкой фазе и на некоторой изотерме в твердой фазе вблизи фронта кристаллизации соответственно. Штрих (') в граничных условиях (7), (8) и далее обозначает операцию дифференцирования по переменной г. Как следует из (П1.15), на поверхности г = 0 также должно выполняться условие
01(0) = -Вт](0) . (10)
Соотношение (10) задает в условиях равновесия связь между температурами в,, Решение краевой задачи (1)—(9) с учетом (10) имеет вид
Фронт кристаллизации совпадает с плоскостью г = 0, если температуры на верхней (в,) и нижней (вс) границах удовлетворяют соотношению
д=-РРГВ])] + ХР - Вт]«». (16)
Xр, (1 - е -
Для дальнейшего прочтения статьи необходимо приобрести полный текст. Статьи высылаются в формате PDF на указанную при оплате почту. Время доставки составляет менее 10 минут. Стоимость одной статьи — 150 рублей.