СПЕКТРОСКОПИЯ ^^^^^^^^^^^^^^ АТОМОВ И МОЛЕКУЛ
УДК 661.939-128+539.19
ЗАСЕЛЕНИЕ 2/5я-УРОВНЕЙ АТОМА НЕОНА В ПЛАЗМЕ СМЕСИ He-Ne. I. ЭВОЛЮЦИЯ МЕХАНИЗМОВ В РАЗРЯДЕ И ПОСЛЕСВЕЧЕНИИ
© 2013 г. В. А. Иванов, А. С. Петровская, Ю. Э. Скобло
Санкт-Петербургский государственный университет, 198504 Санкт-Петербург, Россия
E-mail: anita3425@yandex.ru Поступила в редакцию 22.11.2012 г.
Проведено спектроскопическое исследование процессов заселения возбужденных состояний атома неона 2р55з-конфигурации в плазме послесвечения импульсного разряда в гелии с малой примесью
неона (давление 38.1 мм рт. ст.; [He]/[Ne] s 105). Установлено, что в фазе разряда и в начальной фазе послесвечения основным механизмом заселения уровня 3s2 (по Пашену) является передача возбуждения от метастабильных атомов гелия He(2150). Остальные три уровня 3s3, 3s4, 3s5, соответствующие 2р55.5-конфигурации, заселяются в послесвечении в результате диссоциативной рекомбинации ионов HeNe+ с электронами. Этот же процесс является основным источником заселения уровня 3s2 в
поздней фазе послесвечения, когда мала концентрация атомов He(2150). Рекомбинационный механизм заселения в стадии распада плазмы подтвержден наблюдением реакции интенсивностей линий на импульсный нагрев электронов. Получены оценки парциальных коэффициентов диссоциативной рекомбинации, отвечающих образованию атомов неона конфигурации 2p55s. DOI: 10.7868/S0030403413040090
ВВЕДЕНИЕ
Выполненные до настоящего времени исследования кинетики заселения уровней атома неона (в обозначениях Пашена), соответствующих конфигурации 2р55«, в гелий-неоновой плазме были в основном связаны с интересами квантовой электроники в плане реализации лазера на переходах 2ръ5з, 35(—2р53р, 2р. В соответствии с предложенной в работах [1, 2] схемой формирования инверсии населенностей в качестве единственного механизма заселения верхнего лазерного уровня рассматриваются процессы передачи возбуждения от атомов гелия в метастабильных состояниях:
Не(2^) + Ме(2р6) ^ Не) + N(2pi4s) [1], (1)
Не(2^0) + N(2р6) ^ Не(¡^) + N(2рi5s) [2]. (2)
Процессы передачи возбуждения (1) и (2) достаточно хорошо изучены (см., например, обзор [3]), измерены константы скорости и их температурные зависимости, найдены оптимальные режимы функционирования Не—№-лазера. Однако в плазме газового разряда, как правило, реализуются различные механизмы возбуждения уровней, в том числе связанные с электрон-ионной рекомбинацией. Целью настоящей работы являлось исследование кинетики заселения 35(-уровней атома неона в активной стадии и в послесвечении
разряда в смеси Не—N в условиях возможной конкуренции процессов передачи возбуждения и диссоциативной рекомбинации молекулярных ионов с электронами.
УСЛОВИЯ ЭКСПЕРИМЕНТА
В гелий-неоновой плазме присутствуют 5 сортов ионов: Не+ , Не+, , и Не№+, в той или иной степени участвующих в формировании рекомбинационных потоков заселения возбужденных уровней. Сложность ионного состава обусловливает выбор таких условий эксперимента, в которых возможно однозначно связать результаты наблюдений временного хода интенсивностей спектральных линий, излучаемых плазмой, с плотностью указанных частиц. Такими условиями, как показывает практика эксперимента, являются невысокие степени ионизации, с одной стороны, и предельно малые концентрации атомов неона с другой. В работе концентрация атомов гелия: [Не] = 1.22 х 1018 см-3, неона: [№] ~ ~ 1013 см-3. Концентрация электронов в начальной стадии распада плазмы пе = 4 х 1010 см-3. Плазма создавалась импульсным разрядом длительностью 128 мкс с периодом повторения 8400 мкс (данное соотношение длительности разряда и стадии распада исключало явление катафореза) в стеклянной трубке диаметром 2.8 см и
длиной положительного столба ~50 см с электродами в боковых отростках, не мешавшими оптическим наблюдениям вдоль оси. Техника эксперимента описана в работах [4, 5]. Она включала в себя измерение концентраций метастабильных атомов (методом поглощения) и электронов (по проводимости плазмы), "подогрев" электронов электрическим полем, позволяющий формировать заданный временной профиль напряженности продольного электрического поля Б(1) в распадающейся плазме в варианте импульсного "подогрева", совмещенного со спектроскопическим анализом процессов релаксации в системе возбужденных уровней атомов, вызванных этим "подогревом".
Калибровка измерительной системы в абсолютной мере проводилась с помощью эталонного источника Ь8-1-СЛЬ Ь8С154.
РЕЗУЛЬТАТЫ ЭКСПЕРИМЕНТА И ИХ ОБСУЖДЕНИЕ
Формирование ионного состава в условиях нашего эксперимента происходит следующим образом: в активной стадии разряда появление заряженных частиц обусловлено ступенчатой ионизацией атомов гелия электронным ударом. В этот же период времени формируется достаточно высокая концентрация метастабильных атомов гелия в триплетном 23S1- и синглетном 21^'0-состоя-ниях. Затем следует цепочка реакций эволюции ионного состава, завершающаяся появлением
ионов Ne+:
He+ + 2He ——— He+ + He, He+ + Ne ——— Ne+ + 2He,
(3)
(4)
(5)
Разрушение ионов HeNe+ обусловлено рекомбинацией с электронами:
Ne+ + 2He -
-» HeNe + + He.
HeNe+ + e ——
->Ne(/)* + He
(6)
и экзотермической реакцией образования гомо-
ядерных ионов Ne+:
HeNe+ + Ne ——— Ne+ + He,
(7)
Ne+ + e ——-> Ne(/)* + Ne.
(8)
Константы скорости реакций ионных превращений (3)—(5), (7) известны:
к3 = (6.2 ± 0.5) х 10-32 см6/с (Т = 293 К) [6],
k4 = 1.4 х 10-10 см3/с (Tg = 300 K) [7], k5 = (2.3 ± 0.1) х 10-32 см6/с (Tg = 295 K) [8],
k7 = (3 ± 1) х 10-11 см3/с
(Tg = 300 K) [9].
которые, как и гетероядерные ионы Не№+, участвуют в процессах заселения возбужденных состояний атома неона в распадающейся плазме:
Просуммированные по выходным каналам коэффициенты рекомбинации для процессов (6) и
(8) были измерены в работах [10] (аNe2 = £ аNe2 = = (1.7 ± 0.1) х 10-7 см3/с) и [5] (аHeNe+ = £ aHeNe+ =
= (1.0 ± 0.1) х 10-7 см3/с). Распределение потока рекомбинации (8) по уровням 2р, атома неона, соответствующим 2р53р-конфигурации, было получено в работе [11]. Дальнейшие исследования [12] привели к значениям парциальных констант рекомбинации гетероядерных ионов с электронами (6), характеризующим заселение 2р,-уровней. Парциальные константы заселения уровней 3s, атома неона в процессах диссоциативной рекомбинации (6), (8) неизвестны. Выяснение роли этих процессов составляло одну из задач настоящей работы.
На рис. 1 представлена схема энергетических уровней рассматриваемых состояний. Из нее видно, что в фазе послесвечения, когда температура электронов близка к комнатной kTe ~ 0.03 эВ, помимо передачи возбуждения (2), состояния 3s, являются энергетически доступными для рекомбинации (6), протекающей с участием молекулярных ионов, находящихся в наиболее населенном основном колебательном состоянии. Очевидно, это в равной степени относится и к уровням 4 d, соответствующим 2p54d-конфигурации атома неона (рис. 1). Энергии состояний 3s, и 4d,- лежат в диапазоне (20.559—20.804) эВ [13], что ниже основного колебательного уровня HeNe+(v = 0) 20.87 эВ [14]. Напротив, процесс (8), протекающий с участием ионов Ne+ (v = 0), может приводить к заселению состояний 3s и 4d только при достаточно высоких для преодоления порога реакции энергиях электронов, поскольку энергетический уровень основного колебательного состояния гомоядерного иона Ne+ (v = 0) (20.43 эВ [15]) лежит существенно ниже уровней 3s, и 4d,-.
Рисунки 2—4 демонстрируют некоторые результаты эксперимента. На рис. 2 приведены зависимости от времени концентраций метастабильных атомов [He(21^0)](i), электронов ne(t) и интенсивностей ряда спектральных линий J^(t). Анализируемые линии NeI, HeI и соответствующие им переходы указаны в табл. 1. В эксперименте регистрировалось также излучение возбужденных молекул гелия (на полосе около 4550 Ä), появление которых в послесвечении обусловлено
+
Ne
21.0
PQ
о
Я
и
20.5
X
20.0
0
HeNe+
2p5ns 2p5np 2p5nd 2p5nf n = 6
n = 5 3s2
He(21^o) 20.614 эВ
He(23^1) 19.818 эВ
21.0
20.5
20.0
Рис. 1. Схема энергетических уровней возбужденных состояний атомов неона, гелия, молекулярных ионов Не№+ и
1
4
Ne2+
процессом трехчастичного захвата электрона молекулярным ионом [6]:
He+ + e + He ^ He* + He. (9)
Переход от фазы разряда к послесвечению (рис. 2) отчетливо прослеживается по резкому падению интенсивности линии HeI 5876 Ä, поток излучения в которой обусловлен ступенчатым возбуждением в фазе разряда (первые 128 мкс) и
диссоциативной рекомбинацией ионов He+ с электронами в послесвечении [16, 17]
He+ (v) + e ^ He* + He.
Из данных, приведенных на рис. 2, видно, что концентрация метастабильных атомов He(2!^0)
Таблица 1. Исследованные в работе спектральные линии
Длина волны, ä Переход ei —- ef, эВ [13]
6328 Ne I (3s2 — 2p4) 20.663 — 18.703
6294 Ne I (3s2 — 2p5) 20.663 — 18.692
6313 Ne I (3s3 —- 2p4) 20.655 —► 18.692
5662 Ne I (3s4 —- 2pю) 20.569 —- 18.381
6182 Ne I (3s5 —- 2p9) 20.559 — 18.554
5852 Ne I (2pj — 1s2) 18.965 — 16.847
6599 Ne I (2p2 — 1s2) 18.725 — 16.847
6096 Ne I (2p4 —- 1s4) 18.703 — 16.670
7245 Ne I (2pw — 1S4) 18.381 — 16.670
5876 He I (33D123 — 23P012> 20.663 — 18.704
4550 He* (Msa3 Z + —- b2pn3ng)
падает в послесвечении на два порядка величины за первые 300 мкс, поэтому можно ожидать, что процессы с участием Не(2!^0) будут играть заметную роль только в ранней стадии распада плазмы. Небольшой (^20%) рост концентрации электронов на этой стадии обусловлен ионизацией при парных столкновениях метастабилей:
Не (23^, 2^0) + Не (23^, 21Я0) ^ ^ Не + (у 2) + в + Не (),
Не (23^, 21£0) + Не2 (а2ьо32+) ^ ^ Не + ((1/2) + в + 2Не (),
Не2 (а2^аъ2+) + Не2 (а 28а32+) ^ ^ Не + 2) + в + 3Не ().
Данные на рис. 2, полученные с более высоким временным разрешением, демонстрируют очевидную корреляцию интенсивности линии 6294 А 3я2 ^ 2р5, и концентрации [Не(216г0)](/) в разряде и раннем послесвечении (/ < 300 мкс). У линий, излучающихся при переходах с трех других уровней конфигурации 2р55я: 3я3, 3я4, 3я5 (6313, 5663, 6182 А), отсутствует корреляция интенсивностей с [Не(2!^0)](/) в начальной фазе
Для дальнейшего прочтения статьи необходимо приобрести полный текст. Статьи высылаются в формате PDF на указанную при оплате почту. Время доставки составляет менее 10 минут. Стоимость одной статьи — 150 рублей.