ГЕОЛОГИЯ РУДНЫХ МЕСТОРОЖДЕНИЙ, 2010, том 52, № 4, с. 291-296
УДК 621.039.7
ГЕОЛОГИЧЕСКИЕ УСЛОВИЯ БЕЗОПАСНОГО ДОЛГОСРОЧНОГО ХРАНЕНИЯ И ЗАХОРОНЕНИЯ ГЕКСАФТОРИДА ДЕПЛЕТИРОВАННОГО УРАНА © 2010 г. Н. П. Лаверов, В. И. Величкин, Б. И. Омельяненко, С. В. Юдинцев, Б. Р. Тагиров
Институт геологии рудных месторождений, петрографии, минералогии и геохимии РАН 119017, Москва, Ж-17, Старомонетный пер., 35 Поступила в редакцию 11. 03. 2010 г.
В процессе производства обогащенного урана, используемого для изготовления ядерного оружия и топлива для АЭС, образуется деплетированный уран (ДУ), количество которого ежегодно пополняется на 35—40 тыс. т. К настоящему времени в мире накоплено более 1.6 млн. т ДУ. Основная масса ДУ хранится в виде экологически опасного гексафторида урана (ИР6), который обладает высокой летучестью и растворяется в воде, образуя плавиковую кислоту. Для обеспечения безопасности хранения ИР6 необходим его перевод в химически устойчивые формы. Промышленная переработка ИР6 в и308 и плавиковую кислоту, осуществляемая во Франции, требует больших затрат. Авторами обосновывается целесообразность долгосрочного подземного хранения гексафторида ДУ в карьерах, размещенных в известняковых толщах. На основе геохимических данных и термодинамических расчетов показано, что взаимодействие в системе стальные канистры—ир6—известняки — подземные воды должно приводить к возникновению слабо щелочных восстановительных обстановок, в которых протекают реакции с образованием уранинита (И02) и флюорита (СаБ2). Предлагаемый способ не только обеспечивает безопасность хранения ДУ, но и позволяет получить уранинит, который в случае необходимости может быть использован в реакторах на быстрых нейтронах. В ходе дальнейшего развития работ по обеспечению безопасности обращения с ДУ необходимо изучить кинетику реакции превращения этого соединения в устойчивые формы, используя при этом лабораторные эксперименты, а также исследования в условиях природных опытных полигонов.
ВВЕДЕНИЕ
Для производства ядерного оружия и топлива для АЭС и судовых энергетических установок используется уран с повышенным содержанием изотопа 235и. Так как содержание этого изотопа в природном уране составляет всего 0.71%, на радиохимических предприятиях ряда стран с конца 40-х годов прошлого столетия ведется обогащение природного урана. В результате образуются фракции с содержанием изотопа 235и выше и ниже, чем в природном уране. Основной объем (80—90%) после переработки составляет фракция обедненного (депле-тированного) урана. Если деплетированный уран (ДУ) обычно содержит от 0.2 до 0.35% 235и, то в обогащенном уране (ОУ) его содержание от 2-х до более чем 90%. К настоящему времени в процессе производства атомного оружия и ядерного топлива в мире накоплено более 1.6 млн. т ДУ, из них порядка 0.6 млн. т в России. Большая часть ДУ была произведена в период гонки ядерных вооружений. В настоящее время в результате производства ядерного топлива количество ДУ непрерывно возрастает. Как показывают расчеты, в период до 2025 г. ежегодно мировые запасы ДУ будут пополняться на 35— 40 тыс. т.
Адрес для переписки: Б.И. Омельяненко. Б-шаП: bio@igem.ru
Основная масса ДУ находится в виде экологически опасного гексафторида урана (иБ6), который способен активно взаимодействовать с водой с образованием вредной для окружающей среды плавиковой кислоты и переходить в газообразное состояние при температуре выше +56.4°С, минуя жидкую фазу. Хранение иБ6 в металлических контейнерах на промплощадках требует обширных площадей и экологически опасно. Перспективы использования ДУ как в ядерных, так и в неядерных целях таковы, что даже при самом успешном развитии технологий в ближайшие полвека может быть использована лишь незначительная часть имеющегося ДУ. Неизбежность дальнейшего накопления ДУ и необходимость создания условий для его безопасного долгосрочного хранения и захоронения совершенно очевидны. Обеспечить безопасность хранения ДУ на промплощадках в принципе возможно, если перевести его в форму и02 или и308. Технология промышленной дефлюоризации (обесфторивания) иБ6 с переводом в и308 используется во Франции и связана со значительными финансовыми затратами.
В предлагаемой статье авторы попытались охарактеризовать геолого-геохимические условия, способные обеспечить долгосрочное безопасное хранение и захоронение гексафторида ДУ, не требующее больших материальных затрат.
ОБЩИЕ СВЕДЕНИЯ О ГЕКСАФТОРИДЕ ДЕПЛЕТИРОВАННОГО УРАНА
Природный уран состоит из изотопов 238U (99.284%), 235U (0.711%) и 234U (0.005%). Из них только 235U способен поддерживать цепную ядерную реакцию. В настоящее время на природном уране работает незначительная часть реакторов, охлаждаемых тяжелой водой (типа CANDU). Для основной массы реакторов требуется ядерное топливо, в котором содержание изотопа 235U составляет от 2% (реакторы РБМК) до нескольких десятков % (реакторы атомных подводных лодок). В среднем содержание изотопа 235U в ядерном топливе составляет 3.5%, а в ядерных зарядах оно превышает 90% (Ядерная..., 1996). Для обогащения урана требуется его очистка и перевод в форму гексафто-рида (UF6). Последний является наиболее подходящим химическим соединением для изотопного обогащения. Обогащенный до требуемой величины уран затем переводится в UO2 или в металлическую форму. Основная доля обогащенного урана производится с помощью газо-центрифужной технологии, меньшая часть — газо-диффузионной. В последнее время в ряде стран (США, Франция, Австралия) внедрена технология лазерной изотопной сепарации (ЛИС), считающаяся наиболее экономически эффективной. Для производства обогащенного урана используются природный уран и уран, полученный в результате переработки облученного ядерного топлива (ОЯТ). При этом из тонны природного урана образуется 130 кг UF6 с содержанием изотопа 235U порядка 3.5% и 870 кг обедненного UF6 с содержанием изотопа 235U около 0.3% (Handbook., 2004). Оставшийся после обогащения ДУ (так называемые "хвосты обогащения") в случае экономической целесообразности можно дообога-щать, получая из него дополнительное количество ядерного топлива, после чего в ДУ остается всего 0.1% изотопа 235U (Харьковщенко, 2005). Часть мощностей по обогащению в России в течение нескольких лет используется для дообогащения обедненного урана. Наряду с российским до 2007 г. до-обогащался также обедненный уран, поставляемый в Россию западными компаниями. Всего в течение 2001—2006 гг. Европейский Союз получил из России 5350 т обогащенного урана, полученного из ДУ (Uranium., 2008). При этом весь гексафторид ДУ с содержанием 235U порядка 0.15% остался в России.
Почти 90% ДУ находится в стальных водонепроницаемых контейнерах в виде UF6 на промплощад-ках, и его количество постоянно увеличивается. В случае разгерметизации контейнеров образуется плавиковая кислота, способствующая увеличению интенсивности их коррозии и представляющая опасность для окружающей среды. Проблема безопасного обращения с гексафторидом ДУ является исключительно актуальной и активно обсуждается в литературе.
Общепризнанно, что возможности хозяйственного использования ДУ в виде UF6 полностью исключены из-за его высокой токсичности. Поэтому необходимым условием утилизации ДУ является его обесфторивание с переводом в безопасную форму UO2 или U3O8 (Advanced nuclear., 2006). В настоящее время технология обесфторивания UF6 реализуется на заводах WAREVA, расположенных в Pier-relate во Франции. Процесс дефлюоризации UF6 включает следующие операции:
гидролиз UF6 в присутствии пара для производства UO2F2 и газообразного HF;
пирогидролиз UO2F2 в присутствии пара и водорода для производства U3O8 и HF;
отверждение полученного порошка U3O8 и его хранение в металлических контейнерах, в каждом из которых содержится 8.5—11 т оксида урана;
обработка газообразной составляющей для производства HF.
Эту технологию переработки UF6 с помощью французских специалистов предполагается внедрить в России в Зеленогорске, где осуществляется обогащение урана (Brossard, Andreev, 2009). Получаемая в процессе обесфторивания ДУ плавиковая кислота, несомненно, является ценным продуктом, однако лишь в небольшой степени может компенсировать производственные затраты. Поэтому заслуживает анализа вопрос: может ли ДУ в металлической или оксидной формах оказаться полезным для хозяйственных целей?
Наиболее значимыми особенностями ДУ являются большая плотность (превышающая в 1.7 раза таковую у свинца), низкая радиоактивнось (ниже, чем у природного урана), способность при захвате нейтронов превращаться в 239Pu. Следует отметить, что основной вклад в радиоактивность природного урана вносят продукты его распада (Ra, Rn), содержание которых в ДУ ничтожно мало. Таким образом, ДУ (в виде чистого металла и его соединений) не представляет опасности с точки зрения радиоактивности. Благодаря указанным свойствам ДУ используется для производства противотанковых бронебойных снарядов, килей для яхт, стекол, поглощающих ультрафиолетовое излучение, матриц для иммобилизации актинидов, бетонных емкостей для хранения ОЯТ Наиболее привлекательными представляются перспективы использования ДУ в реакторах на быстрых нейтронах для наработки 239Pu. В результате поглощения нейтронов изотопами 238U образуются изотопы 239Pu, способные поддерживать цепную ядерную реакцию. Истощение сырьевых запасов природного урана неизбежно приведет к необходимости использования быстрых реакторов. ДУ в этом случае может стать практически неисчерпаемым источником изотопа 239Pu. Анализ, проведенный в этом отношении многими исследователями, приводит к выводу о неизбежности такого пути развития ядерной энергетики в будущем.
Однако активное использование реакторов на быстрых нейтронах для производства атомной энергии по всеобщему признанию возможно лишь после 2050 г. (Advanced nuclear..., 2006; Proc. of Global, 2009). В изучении реакторов на быстрых нейтронах Россия занимает ведущее положение в мире. Однако массовое использование быстрых реакторов планируется лишь после 2030 г. Даже в случае реализации этих планов, для наработки 239Pu может быть
Для дальнейшего прочтения статьи необходимо приобрести полный текст. Статьи высылаются в формате PDF на указанную при оплате почту. Время доставки составляет менее 10 минут. Стоимость одной статьи — 150 рублей.