ОПТИКА И СПЕКТРОСКОПИЯ, 2015, том 118, № 2, с. 300-306
^^^^^^^^^^ СПЕКТРОСКОПИЯ ^^^^^^^^
КОНДЕНСИРОВАННОГО СОСТОЯНИЯ
УДК 538.958
ТУШЕНИЕ ЭЛЕКТРОННО-ВОЗБУЖДЕННЫХ СОСТОЯНИЙ КВАНТОВЫХ ТОЧЕК МЕТАЛЛИЧЕСКОЙ НАНОПРОВОЛОКОЙ
© 2015 г. Т. М. Чмерева, М. Г. Кучеренко, А. Д. Дмитриев
Оренбургский государственный университет, 460018 Оренбург, Россия E-mail: chmereva@yandex.ru Поступила в редакцию 07.07.2014 г.
Теоретически исследован безызлучательный перенос энергии электронного возбуждения от квантовой точки к проводящей нанопроволоке, сопровождающийся рождением одномерных поверхностных плазмонов. Рассмотрены случаи внутризонной и межзонной релаксаций носителей заряда в квантовой точке. Проведены расчеты скорости безызлучательной передачи энергии от квантовой точки к нанопроволоке для различных значений параметров системы. Показано, что значение скорости переноса энергии в рассмотренных механизмах релаксации может достигать величины -1011 с-1, что сравнимо со скоростями, характерными для других возможных механизмов релаксации, и существенно превосходит характерную скорость излучательной рекомбинации электронов и дырок.
DOI: 10.7868/S0030403415020051
ВВЕДЕНИЕ
В последние годы внимание исследователей привлекают оптические свойства гибридных наноструктур, состоящих из проводящих нанообъ-ектов и молекул люминофора или квантовых точек (КТ). Интерес к таким системам связан с актуальностью создания устройств наноэлектро-ники: фотодетекторов повышенного быстродействия, оптических пинцетов, элементов интегральных схем, наносенсоров и наноизлучателей.
В работах [1, 2] сообщается о методах детектирования поверхностного плазмонно-связанного излучения (surface plasmon-coupled emission, SPCE), которое является результатом взаимодействия электронно-возбужденных молекул люминофора или квантовых точек с полем поверхностных плазмонов тонких проводящих пленок и представляет собой процесс, обратный поверхностному плазмонному резонансу. По мнению автора [1], SPCE может использоваться в различных биологических и медицинских сенсорах. В работах [3, 4] экспериментально показано, что квантовая точка может безызлучательно передавать энергию возбуждения близко расположенной серебряной нанопроволоке. В результате этого в последней возникают одномерные поверхностные плазмоны, которые порождают SPCE, проявляющееся в свечении концов проволоки. Поэтому система "КТ-нанопроволока" может служить наноизлучателем, размер которого меньше длины волны генерируемого излучения. В работе [5] в рамках дипольной аппроксимации рассмотрена спонтанная передача энергии от двухуров-
невой КТ к цилиндрической нанопроволоке с рождением поверхностных плазмонов. Рассчитанная скорость передачи энергии от КТ к нанопроволоке в некоторых случаях оказывается достаточно большой, что авторы связывают с особенностями дисперсионных соотношений в системе.
Кроме того, при создании наноустройств, основанных на КТ, необходимо учитывать взаимное влияние их элементов друг на друга, поскольку оно может приводить к энергетической релаксации КТ [6, 7]. А это в свою очередь делает актуальной проблему контроля процессов тушения возбужденных состояний при реализации максимальной плотности упаковки таких устройств [8].
Также в последние годы появилось много работ, посвященных влиянию проводящих нано-объектов на безызлучательный перенос энергии в донорно-акцепторной паре молекул или между КТ. В частности, в работах [9, 10] говорится об увеличении скорости энергопередачи между молекулами люминофора, размещенными вблизи проводящего наноцилиндра на 1—2 порядка по сравнению с передачей энергии в вакууме.
В настоящей работе в рамках квазистатического приближения проведено теоретическое исследование скорости передачи энергии от возбужденной КТ к проводящей нанопроволоке. Получена зависимость скорости переноса от параметров системы, показана необходимость корректного учета неоднородности порождаемого плазмонами поля в пределах КТ, а также обнаружено сокращение на 1—2 порядка времени жизни возбужденного
состояния КТ при близком ее расположении от поверхности нанопроволоки.
СКОРОСТЬ ПЕРЕНОСА ЭНЕРГИИ ОТ КВАНТОВОЙ ТОЧКИ К НАНОПРОВОЛОКЕ С РОЖДЕНИЕМ ПЛАЗМОНОВ
Рассматриваемая в настоящей работе система состоит из металлической нанопроволоки, размещенной в полупроводниковой среде. Вблизи нанопроволоки расположена сферическая КТ с потенциальной ямой бесконечной глубины, обеспечивающей режим сильного конфайнмен-та, когда радиус экситона объемного материала КТ больше радиуса самой КТ [8]. Электронная подсистема КТ связана с одномерными поверхностными плазмонами нанопроволоки посредством электрического поля этих плазмонов. В результате взаимодействия электронов КТ с этим полем возможен процесс безызлучательной передачи энергии от КТ к нанопроволоке, сопровождающийся рождением плазмонов указанного типа, т.е. процесс релаксации электронных возбуждений КТ. Для расчета скорости безызлучательной передачи энергии удобно представить потенциал электрического поля поверхностных плазмонов в формализме вторичного квантования. Следуя методам, описанным в работах [10, 11], для цилиндрической геометрии рассматриваемой системы можно получить
_ УВп (ке1 (к^+па)
V (р, а, * ) = X ^ К ,п
к7,п
+ а+> - te+nа))x
X
1п (кр), р< Я, 1п (кЯ)
(1)
Кп (кЯ)
Кп (кр), р> Я,
где
В (к ) = ^ X
X
(
Як1п (кЯ)юп (к)
ю
+
8юп (к)
лу
( (кЯ) + 1п_1 (кЯ)) +
2 (( -ю2п (к))
X
X К(Я)((п+1 (кЯ) + Кп-1 (кЯ))
Кп (кЯ)
л
-1/2
Здесь к* - * —проекция волнового вектора плаз-мона, к = |к*| — продольное волновое число, Я и Ь — радиус и длина цилиндрической нанопрово-
локи, 1п (х) и Кп (х) — функции Бесселя мнимого аргумента порядка п, юр1 — плазменная частота металла, ют — собственная частота колебаний слабосвязанных электронов полупроводника, у — величина, аналогичная квадрату плазменной частоты, ак ,п — оператор уничтожения плазмона с ^-проекцией волнового вектора к1 и номером моды п, а+,п — оператор рождения такого же плазмона. Частота юп (к) одномерного поверхностного плазмона в квазистатическом приближении является решением дисперсионного уравнения
(
,(1)
ю
.2 Л •р1
Юп (к )
Кп (кЯ)((-1 (кЯ) + 1п+1 (кЯ)) =
е!2) +
4пу
ю2т
юп (к )
1п (кЯ)x
(2)
X ((—1 (кЯ) + Кп+1 (кЯ)),
(1) / (2)\
где е^ (е^) — высокочастотная диэлектрическая проницаемость металла (полупроводника), учитывающая вклад ионного остова [12]. Уравнение (2) получается в результате подстановки потенциала плазмонного поля, который в квазистатическом приближении является решением уравнения Лапласа, в граничные условия, выражающие непрерывность самого потенциала и нормальных составляющих вектора электрической индукции на поверхности нанопроволоки. Как указывается в [12], квазистатическое приближение в целом хорошо описывает закон дисперсии для нанопроволок в случае осесимметричных плазменных волн (п = 0). Кроме того, поле этой плазмонной моды медленнее других затухает с расстоянием и, следовательно, дает наибольший вклад в скорость безызлучательной энергопередачи при удалении квантовой точки от нанопро-волоки. Поэтому все дальнейшие расчеты проведены для плазмонов этого типа.
Скорость безызлучательной передачи энергии от возбужденной квантовой точки к нанопрово-локе дается золотым правилом Ферми
и
= 2? Ж V /Ко +11(—е V
к*
X 6(О — ю0 (к)),
X
(3)
где V — потенциал поля плазмонов (1), Q — частота перехода электрона квантовой точки, | Мк, ,0) и
| ,0 +1 — волновые функции состояний с N и N + 1 осесимметричными плазмонами с проекцией волнового вектора к*, VI (V /) — волновая функция начального (конечного) состояния
электрона КТ, которая в рамках формализма огибающей функции [8] записывается в виде
¥i (r) = ф(r)«a(r)
где ф п ■ I. m. (r ) — огибающая волновая функция, являющаяся волновой функцией электрона в центрально-симметричной прямоугольной яме с бесконечно высокими стенками [8], ua(r ) — периодическая с периодом решетки часть блохов-ской функции энергетической зоны а. Матричный элемент оператора взаимодействия электрона с полем поверхностных плазмонов, входящий в формулу (3), в дипольном приближении может быть преобразован к виду [13]
Vfl =(V /К,о +1 \(-eV i> =
= - - f фи "I " m " (r )W (r ) фп ' I ' m ' (r )dr X
X f u* (r ')ua(r ')dr - (4)
- - f yl'T'm"(r )V W (r )фn■Гm■(r ) dr X X f u* (r ')r ' Ua(r ') d r ',
где и — объем элементарной ячейки КТ, r — радиус-вектор электрона относительно центра КТ, r' — радиус-вектор электрона относительно центра элементарной ячейки, W ( r) =
= ,0 +1 ,0) — матричный элемент оператора потенциала плазмонного поля. Если связать начало сферической системы координат с центром КТ, ось г направить параллельно оси цилиндра, а также учесть, что при нормальных условиях число плазмонных состояний ,0 ~ 0, то Ж(г) определяется выражением
Ко (kp),
ж(гЧ = В0 (к)10 (кя)е-к,
4ьк0 (кя)
где р = д/й2 + г2 8т2 0 + 2йг 0 008 ф, й — расстояние между осью цилиндрической проволоки и центром квантовой точки, г — расстояние до центра точки, 0 и ф — полярный и азимутальный углы.
В случае внутризонных переходов (а = в) в формуле (4) остается первое слагаемое, в случае межзонных (а ^ в) — второе, поскольку функции иа (г) ортогональны. Так как состояния электрона в центрально-симметричной прямоугольной яме вырождены по магнитному квантовому числу т, выражение для скорости переноса энергии (3) необходимо усреднить по начальным состояниям, характеризующимся одинаковыми главным п' и орбитальным I' квантовыми числами, и просуммировать по конечным состояниям с одинаковыми п " и I" [8]. Заменив суммирование по в (3) интегрированием, можно прийти к следующему выражению для скорости внутризон-ной релаксации электронных возбуждений в квантовой точке
Ucc =■
и
Во (k)Iо2 (kR)
8(cc -®о (k))x
й2 (2I '+ 1) mfm-i Ко2 (kR)
X f фи " I " m " (r )eXP (-ikzr C0S 0) K о (МФ n ' I ' m ' (r ^
(5)
dkz^,
2
2
где О сс — частота перехода электрона между уровнями размерного квантования зоны проводимости.
Для межзонных переходов матричный элемент (4) перепишем в виде
УГ1 =-е гв а| ф*7 '' т" (Г (г ) фп' I' т' (Г )(г , (6)
где введены следующие
Для дальнейшего прочтения статьи необходимо приобрести полный текст. Статьи высылаются в формате PDF на указанную при оплате почту. Время доставки составляет менее 10 минут. Стоимость одной статьи — 150 рублей.